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浙江沿岸海域柱状沉积物中磷的赋存形态及特征研究

安明梅 韩涛生 王益鸣 郑爱榕

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浙江沿岸海域柱状沉积物中磷的赋存形态及特征研究

    作者简介: 安明梅(1984-),女,山东泰安人,工程师,硕士研究生,主要从事海洋调查与监测工作,E-mail:ingmeian@126.com;
  • 基金项目: 海南省自然科学基金资助项目(418MS177)

Study on the chemical forms of phosphorus and their vertical distributions in core sediments from Zhejiang offshore

  • 摘要: 对浙江沿岸海域3个柱状沉积物进行了总磷测定并采用连续提取技术(SEDEX)测定了柱状沉积物中5种形态磷,运用210Pb法测定沉积速率并利用测年结果结合不同年份的一些气候或人类活动事件,分析了总磷、无机磷及5种形态磷的垂直分布特征和有机磷的降解。研究结果表明,不同站位各种形态磷的垂直分布特征不相同,这与沉积环境及成岩作用有关。3个柱状样沉积物中的有机磷都在表层或次表层出现了快速下降的趋势,表明有机磷的降解主要发生在表层有氧区和次表层。
  • 图 1  柱状样沉积物采样站位

    Figure 1.  Sampling stations of core sediments

    图 2  沉积物中磷的分级浸取

    Figure 2.  Sequential extraction process of phosphorus in sediment

    图 3  ZJ0921、ZJ1009和ZJ0306站位柱状样沉积物中210Pb衰变曲线

    Figure 3.  210Pb decay curve of core sediment of ZJ0921、ZJ1009 and ZJ0306

    图 4  浙江沿岸海域柱状沉积物中总磷垂直分布

    Figure 4.  Vertical distributions of total phosphorus in core sediments from Zhejiang offshore

    图 5  浙江沿岸海域柱状沉积物中无机磷垂直分布

    Figure 5.  Vertical distributions of inorganic phosphorus in core sediments from Zhejiang offshore

    图 6  浙江沿岸海域柱状样沉积物中弱吸附态磷垂直分布

    Figure 6.  Vertical distributions of weakly absorbed phosphorus in core sediments from Zhejiang offshore

    图 7  浙江沿岸海域柱状样沉积物中铁结合态磷垂直分布

    Figure 7.  Vertical distributions of iron phosphorus in core sediments from Zhejiang offshore

    图 8  浙江沿岸海域柱状样沉积物中自生磷灰石及钙结合态磷垂直分布

    Figure 8.  Vertical distributions of calcium phosphorus in core sediments from Zhejiang offshore

    图 9  浙江沿岸海域柱状样沉积物中碎屑磷灰石磷垂直分布

    Figure 9.  Vertical distributions of detritus phosphorus in core sediments from Zhejiang offshore

    图 10  浙江沿岸海域柱状样沉积物中有机磷垂直分布

    Figure 10.  Vertical distributions of organic phosphorus in core sediments from Zhejiang offshore

    图 11  浙江沿岸海域柱状沉积物中有机磷降解速率常数k的垂直变化图

    Figure 11.  Vertical distributions of the decomposable velocity constant of organic phosphorus from Zhejiang offshore

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出版历程
  • 收稿日期:  2019-06-26
  • 录用日期:  2019-10-08
  • 网络出版日期:  2019-12-30

浙江沿岸海域柱状沉积物中磷的赋存形态及特征研究

    作者简介:安明梅(1984-),女,山东泰安人,工程师,硕士研究生,主要从事海洋调查与监测工作,E-mail:ingmeian@126.com
  • 1. 海南省海洋监测预报中心,海南 海口 570206
  • 2. 浙江省舟山海洋生态环境监测站,浙江 舟山 316000
  • 3. 厦门大学 海洋学系,福建省高校海洋化学及应用技术重点实验室,福建 厦门 361005
基金项目: 海南省自然科学基金资助项目(418MS177)

摘要: 对浙江沿岸海域3个柱状沉积物进行了总磷测定并采用连续提取技术(SEDEX)测定了柱状沉积物中5种形态磷,运用210Pb法测定沉积速率并利用测年结果结合不同年份的一些气候或人类活动事件,分析了总磷、无机磷及5种形态磷的垂直分布特征和有机磷的降解。研究结果表明,不同站位各种形态磷的垂直分布特征不相同,这与沉积环境及成岩作用有关。3个柱状样沉积物中的有机磷都在表层或次表层出现了快速下降的趋势,表明有机磷的降解主要发生在表层有氧区和次表层。

English Abstract

  • 浙江近岸海域多河口、海湾、浅海和潮间带滩涂,长江冲淡水、浙闽沿岸流和上升流等将大量的营养物质输入这一海区,常年具有较高的初级生产力,海洋生物资源极为丰富,拥有著名的舟山渔场等,海洋水产捕捞业和养殖业是浙江沿海地区重要的传统产业。近几年来,随着地区养殖业、工农业和港口的发展,浙江沿海海域的生态环境发生了很大的变化,污染问题日趋严重,对海水养殖的发展造成一定的威胁。特别是舟山上升流区附近连续几年有大规模的赤潮爆发,使该海域已成为我国近海赤潮严重的区域之一[1-2]

    国外研究显示各形态磷由于地球化学行为和生物有效性的不同,各形态磷的释放能力相差较大[3]。国内环境工作者对不同的湖泊、海洋、海湾等沉积物中的磷形态进行了大量的研究。董黎明等[4]对白洋淀沉积物的研究显示钙结合态磷是无机磷的主体,总磷的含量主要来自无机磷中的钙结合态磷。李乐等[5]分析了滇池不同区域沉积物磷形态和底泥间隙水磷营养盐含量的垂向分布特征。江辉煌等[6]对渤海柱状沉积物的研究表明无机磷占绝对优势,沉积物中总磷与无机磷的垂直分布具有由较深层向浅层增加的趋势,有机磷含量也随着深度的增加而减小。张小勇等[7]对桑沟湾养殖海域柱状样沉积物分析显示养殖活动使桑沟湾表层沉积物中的磷含量增大。但浙江沿岸海域柱状沉积物的各种形态磷方面的研究报道很少,本文运用SEDEX方法分析了浙江沿岸海域3个柱状沉积物中5种形态磷的垂直分布特征,运用210Pb法测定沉积速率并利用测年结果,结合不同年份的一些气候或人类活动事件,分析柱状沉积物中各形态磷的变化特征和有机磷的降解。

    • 本研究乘“浙海环监号”科考船采集,站位分布见图1。用柱状采样器采集柱状样,要求被采沉积物样品未受扰动和玷污。ZJ0921柱状样取自浙江东部象山海域(122°42′07″E、29°30′47″N),水深44 m,上部含水率比较高,沉积物类型主要以灰褐色砂质沉积物为主,柱长86 cm,按2 cm间隔分成29个样品。ZJ1009柱状样取自台州沿岸海域(121°43′23″E、28°05′38″N),水深22 m,为黄褐色-灰色粉砂质沉积物,柱长70 cm,按2 cm间隔分成27个样品。ZJ0306柱状样取自乐清湾湾外(121°01′48″E、27°28′01″N),水深15 m,上部含水量很高,沉积物类型主要以灰褐色砂质沉积物为主,柱长86 cm,按2 cm间隔分成31个样品,随后现场立即密封冷冻。运回实验室后进行冷冻干燥,过160目筛后备用。

      图  1  柱状样沉积物采样站位

      Figure 1.  Sampling stations of core sediments

      本文中的沉积物样品采用SEDEX方法[8]分级提取,共分6种形态,分别为弱吸附态(loosely sorbed P,简写为Ads-P),铁结合态(ferric iron-bound P,简写为Fe-P)、自生磷灰石及钙结合态(authigenic carbonate fluorapatite +Biogenic apatite+CaCO3-associated P,简写为Ca-P)、碎屑态(detrital apatite P,简写为De-P)、有机态(organic P,简写为OP)。分级提取流程见图2,沉积物样品总磷用凯式消解[9];浸取液中的磷用磷钼蓝法测定[9],吸光值用723S型分光光度计测定,误差小于±5%。具体方法:浸取液全量转移到100 mL的容量瓶中,定容至100 mL,然后取25 mL定容好的溶液于25 mL比色管中,加入0.5 mL(钼酸铵-硫酸-酒石酸锑钾)混合溶液,0.5 mL抗坏血酸溶液,显色5 min后,选882 nm波长,5 cm比色皿以蒸馏水作参比测定其吸光值A

      图  2  沉积物中磷的分级浸取

      Figure 2.  Sequential extraction process of phosphorus in sediment

      浙江沿岸海域柱状ZJ0921、ZJ1009和ZJ0306站位的沉积速率运用210Pb法测定,采用作图法进行数据处理。按照公式(1)的指数衰变模型对数据进行拟合后,并根据公式(2),求得沉积物的平均沉积速率。

      其中:A0为沉积物表层(Z=0 cm)的放射性活度;At为某深度(Z cm)沉积物的放射性活度;λ210Pb的衰变常数(λ=0.03114 a-1);Z为沉积物的深度(cm);t为此深度(Z)沉积年龄(a);S为沉积速率(cm/a)。

      根据沉积物中有机磷含量下降的程度,进而可以了解它们的分解速率。设有机磷分解为一级反应[10],用Z表示沉积物的深度(cm);用C0Cz分别表示深度为0 cm和Z cm时的有机磷含量;k为分解速率常数(/a);S为沉积速率(cm/a),则有机磷分解速率参数k可表示为:

      根据公式(3)可以计算得有机磷的分解速率常数(k)。

    • ZJ0921柱状样的平均沉积速率为1.09 cm/a,拟合的R2为0.9061;ZJ1009柱状样的平均沉积速率为1.14 cm/a,拟合的R2为0.762;ZJ0306柱状样的平均沉积速率为2.33 cm/a,拟合的R2为0.831(图3),根据柱状沉积物样品的长度计算得到:ZJ0921、ZJ1009和ZJ0306站位的沉积物样品分别代表了站位邻近海域大约80 a、61 a和37 a来磷的沉积历史。所选的3个柱状样的站位属于东海次高沉积强度区[11],总体来看从北到南呈现逐渐升高的趋势,与张志忠等[12]对浙江沿岸海域沉积物沉积速率的研究结果相反(自北向南逐渐减小),这是因为所采的ZJ1009与ZJ0306柱状样与东海内陆架泥质区沉积中心(121.33°E,27.42°N)非常接近,因此ZJ1009与ZJ0306柱状样的沉积速率相对于ZJ0921较高。

      图  3  ZJ0921、ZJ1009和ZJ0306站位柱状样沉积物中210Pb衰变曲线

      Figure 3.  210Pb decay curve of core sediment of ZJ0921、ZJ1009 and ZJ0306

    • 浙江沿岸海域ZJ0921站位柱状样沉积物中总磷(total P,简写为TP)含量的平均值为(438.6±34.6)×10−6,变化范围为(361.3~516.4)×10−6;ZJ1009站位平均值为(506.8±27.4)×10−6,变化范围为(456.8~554.8)×10−6;ZJ0306站位平均值为(471.5±37.9)×10−6,变化范围为(431.9~660.1)×10−6。从3个柱状样沉积物中TP的垂直分布(图4)可以看出,ZJ0921站位的TP含量垂向变化整体相似,呈随深度增加而下降的趋势。这与大鹏澳养殖区柱状沉积物中总磷随沉积物深度的变化趋势相一致[13]。柱状样ZJ0921从1930-1937年总磷含量几乎没变;1937-1941年略有下降,1941-1970年含量增加;1970-1994年含量又下降;1994-2009年呈现增加的趋势,但在1998年出现一个极高值,这是由于局部气候突变造成了1998年的长江流域特大洪水灾害,对浙江沿岸海域也造成了一定的影响。ZJ1009柱状样的垂直分布较为复杂,基本呈多峰值的变化规律,这可能与沉积环境不稳定有关。ZJ0306柱状样总磷含量变化不大,在2004年出现一个极大值。

      图  4  浙江沿岸海域柱状沉积物中总磷垂直分布

      Figure 4.  Vertical distributions of total phosphorus in core sediments from Zhejiang offshore

    • 浙江沿岸海域ZJ0921站位柱状样沉积物中无机磷(inorganic P,简写为IP)含量的平均值为(359.3±26.2)×10−6,变化范围为(315.8~420.4)×10−6;ZJ1009站位平均值为(382.7±34.7)×10−6,变化范围为(288.8~455.9)×10−6;ZJ0306站位平均值为(371.8±20.9)×10−6,变化范围为(310.6~386.6)×10−6。从柱状样沉积物中IP的垂直分布(图5)可以看出,3个站位的IP含量随着沉积物深度的增加,呈现中间高、两端低的分布特征,分别在1985年、1997年和1982年出现极大值。

      图  5  浙江沿岸海域柱状沉积物中无机磷垂直分布

      Figure 5.  Vertical distributions of inorganic phosphorus in core sediments from Zhejiang offshore

    • 浙江沿岸海域的ZJ0921站位柱状样沉积物中Ads-P含量的平均值为(9.0±2.1)×10−6,变化范围为(2.7~10.8)×10−6;ZJ1009站位平均值为(9.7±1.5)×10−6,变化范围为(6.5~12.0)×10−6;ZJ0306站位平均值为(11.0±1.6)×10−6,变化范围为(7.0~13.3)×10−6。3个站位的Ads-P含量均较低,分别占各自TP的0.7%~2.9%。从3个柱状样的垂直分布(图6)可以看出,ZJ1009和ZJ0306柱状样的Ads-P变化趋势相似,均呈现随深度增加含量增加的趋势。而ZJ0921柱状样的垂直分布呈现随深度先增加后减小的特点,1930-1956年Ads-P含量急剧增加,可能是因为Ads-P的结合力弱,沉积环境的改变如温度、pH、水动力条件及生物扰动等因素的变化均可以使其从沉积物释放出来,所以时间越久含量越低。

      图  6  浙江沿岸海域柱状样沉积物中弱吸附态磷垂直分布

      Figure 6.  Vertical distributions of weakly absorbed phosphorus in core sediments from Zhejiang offshore

    • 浙江沿岸海域的ZJ0921站位柱状样沉积物中Fe-P含量的平均值为(86.2±29.4)×10−6,变化范围为(34.3~145.5)×10−6;ZJ1009站位柱状样Fe-P含量的平均值为(107.2±24.0)×10−6,变化范围为(46.9~153.6)×10−6;ZJ0306站位柱状样Fe-P含量的平均值为(99.5±31.0)×10−6,变化范围为(43.3~161.1)×10−6

      从3个柱状的垂直分布(图7)可以看出,Fe-P的垂直变化较复杂。但总体上呈现两头低,中间高的趋势。对于ZJ0921柱状样,1930-1956年,Fe-P含量急剧增加,这是因为在深层的厌氧还原环境中,沉积形成的磷矿物被还原,从而形成磷酸盐,这些磷酸盐可以通过孔隙水向上扩散迁移,所以越向上含量越高[14]。由于ZJ1009和ZJ0306柱状样受到的扰动较ZJ0921严重,故呈现多峰值的变化规律。这可能是受早期成岩作用影响的缘故[15]

      图  7  浙江沿岸海域柱状样沉积物中铁结合态磷垂直分布

      Figure 7.  Vertical distributions of iron phosphorus in core sediments from Zhejiang offshore

    • 浙江沿岸海域的ZJ0921站位柱状样沉积物中Ca-P含量的平均值为(10.0±1.5)×10−6,变化范围为(8.0~15.6)×10−6;ZJ1009站位平均值为(13.4±4.8)×10−6,变化范围为(8.0~21.7)×10−6;ZJ0306站位平均值为(16.7±1.4)×10−6,变化范围为(14.4~20.4)×10−6。Ca-P主要来源于生物骨骼碎屑、碳酸钙结合磷及沉淀在间隙水溶液中的碳酸盐氟磷灰石[16]。表层沉积物中自生磷灰石主要来源于海洋生物骨骼碎屑,氟磷灰石一般形成于表层2 cm以下[17]。从3个柱状的Ca-P垂直分布(图8)可以看出,3个柱状样的Ca-P在表层因环境要素变化较剧烈,故其含量变化较大。ZJ0921柱状样的Ca-P表层以下含量变化不大。ZJ1009站位和ZJ0306站位的Ca-P分别在1995年和1998年出现极大值。而且ZJ1009站位在1986-1995年的含量几乎未变化。

      图  8  浙江沿岸海域柱状样沉积物中自生磷灰石及钙结合态磷垂直分布

      Figure 8.  Vertical distributions of calcium phosphorus in core sediments from Zhejiang offshore

    • ZJ0921站位柱状样沉积物中De-P含量的平均值为(254.0±16.6)×10−6,变化范围为(227.1~288.5)×10−6;ZJ1009站位平均值为(252.4±32.0)×10−6,变化范围为(189.4~333.6)×10−6;ZJ0306站位平均值为(220.5±20.5)×10−6,变化范围为(183.9~256.8)×10−6。从De-P的垂直分布(图9)来看,总体上呈现出由表至底随深度增加含量降低的趋势。3个站位的柱状样沉积物中的De-P分别在1984、1997和2003年存在极大值。ZJ0306柱状样在1982年还出现一个极大值。从以上计算结果可以看出,3个柱状样代表3个不同的地区,由于环境不同,所以含量分布也不同。

      图  9  浙江沿岸海域柱状样沉积物中碎屑磷灰石磷垂直分布

      Figure 9.  Vertical distributions of detritus phosphorus in core sediments from Zhejiang offshore

    • ZJ0921站位柱状样沉积物中OP含量的平均值为(65.1±19.7)×10−6,变化范围为(16.5~90.9)×10−6;ZJ1009站位平均值为(65.78±14.68)×10−6,变化范围为(41.9~103.8)×10−6;ZJ0306站位平均值为(72.4±8.3)×10−6,变化范围为(48.5~89.8)×10−6。从图10 OP的垂直分布可以看出,ZJ0921、ZJ1009和ZJ0306柱状样随深度增加含量越低,这与Krom等[18]指出含量随深度的增加而迅速降低一致。

      图  10  浙江沿岸海域柱状样沉积物中有机磷垂直分布

      Figure 10.  Vertical distributions of organic phosphorus in core sediments from Zhejiang offshore

    • 图11中可以看出,3个柱状样沉积物中有机磷的分解速率常数k值的垂直分布各不相同。ZJ0921和ZJ1009站位沉积物的k值,在(0~6 cm)有机磷的分解速率常数下降最快,ZJ0306站位则在(0~4 cm)下降最快,这说明有机磷的降解主要发生在沉积物的表层和次表层。沉积物中的有机氮的分解与有机质有相似的规律[19],由于有机磷和有机氮有相类似的性质,我们可以推测,有机磷的降解与有机质的降解有类似的规律。表层或次表层之下,ZJ1009和ZJ0306站位的沉积物的有机磷降解速率,随深度增加而减小,而ZJ0921站位的沉积物,则随深度增加而增加。3个柱状样沉积物中的有机磷都在表层或次表层出现了快速下降的趋势,说明有机磷的降解主要发生在表层有氧区。

      图  11  浙江沿岸海域柱状沉积物中有机磷降解速率常数k的垂直变化图

      Figure 11.  Vertical distributions of the decomposable velocity constant of organic phosphorus from Zhejiang offshore

    • (1)浙江沿岸海域ZJ0921、ZJ1009和ZJ0306站位沉积物的沉积速率分别1.09 cm/a、1.14 cm/a和2.33 cm/a,呈现出由北向南逐渐升高的趋势。

      (2)5种形态磷Ads-P、Fe-P、Ca-P、De-P、De-P和OP的大小依序为De-P>Fe-P>OP>Ca-P>Ads-P。

      (3)5种形态磷的垂直分布特征不相同,这与沉积环境及成岩作用有关。

      (4)ZJ0921和ZJ1009站位柱状样的有机磷降解速率常数k值,在0~6 cm有机磷的降解速率常数下降最快,ZJ0306柱状样在0~4 cm下降最快,说明有机磷的降解主要发生在沉积物的表层和次表层。

参考文献 (19)

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