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海南岛昌化江河口海域生物体重金属富集特征与概率健康风险评价

旷泽行 汪慧娟 谷阳光 齐占会 黄洪辉

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海南岛昌化江河口海域生物体重金属富集特征与概率健康风险评价

    作者简介: 旷泽行(1996-),男,江西吉安人,硕士研究生,主要研究方向为海洋环境污染与风险评价,E-mail:kuangzexing0109@163.com;
    通讯作者: 黄洪辉(1972-),男,江西南昌人,博士,从事海洋与渔业生态环境保护工作,E-mail:huanghh@scsfri.ac.cn
  • 基金项目: 国家重点研发计划项目(2018YFC1407501);农业部财政重大专项项目(NFZX2017)
  • 中图分类号: X508

The characteristics of heavy metal enrichment and probabilistic health risk assessment of organisms from Changhua river estuary in Hainan Island

  • 摘要: 本文分析了海南岛昌化江河口海域12种海洋生物体中5种重金属(Cu、Zn、Pb、Cd和As)的含量及其对重金属的富集特征,并评价其食用健康风险。结果表明,除As外,生物体中重金属平均含量表现为甲壳类(虾蟹)>双壳贝类>鱼类;生物体内重金属含量均为Zn最高,Cd最低,均未超过《食品中污染物限量》(GB 2762-2017)的标准。生物富集系数(BCF)与非度量多维尺度分析(NMDS)表明,本研究的海洋生物易从海水中富集重金属,Cu和Zn是生物普遍富集的金属元素,对不同种类而言,鱼类对As的富集明显,双壳贝类和虾类对Pb富集能力较强,远海梭子蟹对Cd的富集显著。健康风险评价结果表明,非致癌健康风险可以忽略不计,但长期食用可能会引起潜在的致癌健康风险。蒙特卡罗模拟结果表明,As是主要食用健康风险元素,分别占非致癌和致癌风险贡献总方差的56.44%和89.63%,日常摄入率(IR)对健康风险的贡献方差较小。
  • 图 1  昌化江河口采样位置分布

    Figure 1.  Sampling sites locations in Changhua river estuary

    图 2  不同重金属(a)和物种(b)的非度量多维尺度(NMDS)排序

    Figure 2.  Ordination plots of non-metric multidimensional scaling (NMDS) applied on different heavy metals (a) and species (b)

    图 3  非致癌和致癌累积概率风险及日常摄入率(IR)和重金属含量对风险的敏感性分析

    Figure 3.  The non-carcinogenic and carcinogenic cumulative probability risks (a-e) and the sensitivity analyses of oral ingestion rate (IR) and metals concentrations (f) for total cancer risk (TCR) and target hazard quotient (THQ)

    表 1  生物样品的基本参数信息

    Table 1.  Characteristics of the sampled marine organisms

    类群种名拉丁名样本数目全长(壳长)/mm体重/g
    双壳贝类日本格特蛤M. japonica3534~4421~42
    文蛤M. meretrix3538~5431~67
    等边浅蛤G. aequilatera3532~4615~28
    鱼类黄斑篮子鱼S. canaliculatus5178~185153~177
    黄鳍鲷A. latus581~11572~113
    多鳞鱚S. sihama12108~12317~28
    截尾白姑鱼P. anea1342~615~11
    前鳞鲻L. affinis9136~15832~53
    甲壳类脊尾白虾E. carinicauda257~583~52
    宽突赤虾M. palmensis355~272~13
    远海梭子蟹P. pelagicus544~5383~131
    亨氏仿对虾P. hungerfordi359~252~11
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    表 2  昌化江河口表层海水中重金属浓度

    Table 2.  Heavy metal concentrations in surface seawater of Changhua river estuary

    金属平均值±标准差/
    μg·L−1
    范围/
    μg·L−1
    一类/
    μg·L−1
    二类/
    μg·L−1
    Cu1.39±0.340.8~1.9510
    Zn16.48±2.5713~192050
    Pb1.45±0.380.8~215
    Cd0.07±0.030.01~0.1215
    As14.04±1.2110.4~15.82030
    注:一类和二类参照《海水水质标准》(GB 3097-1997)
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    表 3  昌化江河口生物体中重金属平均含量(mg/kg)

    Table 3.  Average contents of heavy metals in marine organisms of Changhua river estuary (mg/kg)

    类群种名CdPbAsCuZn
    双壳贝类日本格特蛤0.019±0.0060.35±0.110.39±0.082.8±0.199.96±0.83
    文蛤0.028±0.0040.49±0.180.38±0.133.2±0.1810.90±1.44
    等边浅蛤0.028±0.0070.29±0.100.41±0.114.5±0.277.41±1.16
    平均值±标准差0.025±0.0040.38±0.080.39±0.123.5±0.739.42±1.47
    鱼类黄斑篮子鱼0.007±0.0020.22±0.070.24±0.090.5±0.033.27±0.58
    黄鳍鲷0.010±0.0050.31±0.091.12±0.320.3±0.033.57±0.73
    多鳞鱚0.009±0.0030.29±0.071.52±0.440.9±0.072.66±0.62
    截尾白姑鱼0.007±0.0020.4±0.110.59±0.110.5±0.022.56±0.58
    前鳞鲻0.007±0.0020.23±0.080.48±0.130.7±0.043.94±0.97
    平均值±标准差0.008±0.0010.29±0.070.79±0.470.6±0.203.20±0.53
    甲壳类脊尾白虾0.028±0.0110.50±0.130.31±0.0711.2±3.539.14±4.33
    宽突赤虾0.022±0.0080.63±0.220.34±0.074.3±1.148.69±2.46
    远海梭子蟹0.27±0.170.20±0.090.71±0.1110.1±3.8728.70±6.13
    亨氏仿对虾0.029±0.0130.62±0.180.40±0.056.9±2.688.55±3.78
    平均值±标准差0.087±0.1060.49±0.170.44±0.168.1±2.7213.77±8.62
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    表 4  昌化江河口生物富集系数(BCF

    Table 4.  The bioconcentration factors (BCF) of Changhua river estuary

    类群种名富集系数(BCF
    PbAsCdCuZn
    双壳贝类日本格特蛤254.1927.81301.222039.22607.89
    文蛤355.8727.08443.902330.53665.26
    等边浅蛤210.6129.25443.903277.31452.25
    平均值273.5628.05396.342549.02575.13
    鱼类黄斑篮子鱼159.7817.48110.98364.15199.58
    黄鳍鲷225.1480.89158.54218.49217.89
    多鳞鱚210.61109.78142.68655.46162.35
    截尾白姑鱼290.5041.02110.98364.15156.24
    前鳞鲻167.0434.74110.98509.80240.47
    平均值210.6156.78126.83422.41195.31
    甲壳类脊尾白虾363.1322.68443.908156.86557.84
    宽突赤虾457.5424.77348.783131.65530.38
    远海梭子蟹145.2550.924280.497355.741751.64
    亨氏仿对虾450.2828.53459.765025.21521.83
    平均值354.0531.721383.235917.37840.42
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    表 5  昌化江河口海域海洋生物的健康风险指数

    Table 5.  Health risk index of marine organisms in Changhua river estuary

    金属平均含量/mg·kg−1EDIHQCR
    成人儿童成人儿童成人儿童
    Pb0.383.30×10−44.07×10−48.24×10−21.02×10−12.80×10−63.46×10−6
    As0.574.98×10−56.16×10−51.66×10−12.05×10−17.48×10−59.25×10−5
    Cd0.043.38×10−54.17×10−53.38×10−24.17×10−21.28×10−51.59×10−5
    Cu3.833.34×10−34.13×10−38.35×10−21.03×10−1
    Zn8.287.23×10−38.94×10−32.41×10−22.98×10−2
    THQ/TCR3.90×10−14.82×10−19.04×10−51.12×10−4
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出版历程
  • 收稿日期:  2020-08-03
  • 录用日期:  2020-12-20
  • 刊出日期:  2021-10-20

海南岛昌化江河口海域生物体重金属富集特征与概率健康风险评价

    作者简介:旷泽行(1996-),男,江西吉安人,硕士研究生,主要研究方向为海洋环境污染与风险评价,E-mail:kuangzexing0109@163.com
    通讯作者: 黄洪辉(1972-),男,江西南昌人,博士,从事海洋与渔业生态环境保护工作,E-mail:huanghh@scsfri.ac.cn
  • 1. 上海海洋大学 水产与生命学院,上海 201306
  • 2. 中国水产科学研究院南海水产研究所,广东省渔业生态环境重点实验室,广东 广州 510300
基金项目: 国家重点研发计划项目(2018YFC1407501);农业部财政重大专项项目(NFZX2017)

摘要: 本文分析了海南岛昌化江河口海域12种海洋生物体中5种重金属(Cu、Zn、Pb、Cd和As)的含量及其对重金属的富集特征,并评价其食用健康风险。结果表明,除As外,生物体中重金属平均含量表现为甲壳类(虾蟹)>双壳贝类>鱼类;生物体内重金属含量均为Zn最高,Cd最低,均未超过《食品中污染物限量》(GB 2762-2017)的标准。生物富集系数(BCF)与非度量多维尺度分析(NMDS)表明,本研究的海洋生物易从海水中富集重金属,Cu和Zn是生物普遍富集的金属元素,对不同种类而言,鱼类对As的富集明显,双壳贝类和虾类对Pb富集能力较强,远海梭子蟹对Cd的富集显著。健康风险评价结果表明,非致癌健康风险可以忽略不计,但长期食用可能会引起潜在的致癌健康风险。蒙特卡罗模拟结果表明,As是主要食用健康风险元素,分别占非致癌和致癌风险贡献总方差的56.44%和89.63%,日常摄入率(IR)对健康风险的贡献方差较小。

English Abstract

  • 重金属污染对生物地球化学循环的可持续性和生态风险影响问题日益受到全球关注[1]。重金属具有毒性、积累性和难降解性等特殊的生态毒理效应。甲壳类、鱼类和贝类等海洋生物富含人体所需的蛋白质、低饱和脂肪酸和Omega-3脂肪酸等营养物质[1]。但由于生物富集与放大效应,重金属可能通过食物链危及人体健康。此外,生命活动所必需的元素(Cu和Zn)过量摄入也会对人体造成毒性效应[2]。因此,查明不同海域海洋生物体内重金属的含量及其富集特征,并评估重金属被摄入给人体带来的潜在健康风险具有重要意义。

    海南岛是中国大陆南端的热带岛屿,也是南海最大岛屿。昌化江流经海南岛西南部,是海南岛第二大河流,全长232 km,流域面积5150 km2[3]。昌化江流域矿产资源极为丰富,具有储量大、埋藏浅的特点[4]。昌化江流域采矿与金属冶炼产生的废水最后都将汇入河口水域,有研究报道,采矿业与金属冶炼通常是海域环境重金属污染的主要来源之一[5-6]。昌化江河口海域渔业资源丰富,是海南岛重要的渔业捕捞生产作业区,昌化江河口的重金属可能对水中的生物有危害作用,或通过食物链传递影响人类健康。热带海岛周边海域生物物种丰富,生态系统脆弱。河口是陆地与海洋的交界处,大量淡水与营养物质的输入形成了极高的初级生产力,是生物良好的栖息场所,受人类扰动的程度也最大[7-8]。尽管国内外学者对海洋环境和生物体内的重金属污染开展了大量的研究工作[1, 9-12],但对热带海岛河口生态系统生物体重金属富集特征及其健康风险的研究还未有报道。

    因此,本文以海南岛昌化江河口海域生物为研究对象,分析生物体内5种重金属(Cu、Zn、Pb、Cd和As)的含量分布,探讨不同种类海洋生物的重金属富集特征,并结合风险管理的概率统计方法评估成人及儿童对昌化江河口海域捕捞水产品的食用健康风险,以期为海南岛水产品食用的健康管理提供参考。

    • 2019年3月对海南岛昌化江河口海域生态环境进行调查,调查范围为19°17′50″N-19°22′41″N,108°35′14″E-108°40′57″E(图1)。海水采样站位共13个,用容积为5 L的有机玻璃采水器采集水面下0.5 m的表层水,同时在调查区域收集生物样品,样品的生物学形态参数见表1。对生物样品分选时,采集具有经济价值的双壳贝类3种(日本格特蛤、文蛤、等边浅蛤)、鱼类5种(黄斑篮子鱼、黄鳍鲷、多鳞鱚、截尾白姑鱼、前鳞鲻)和甲壳类生物4种(脊尾白虾、宽突赤虾、远海梭子蟹、亨氏仿对虾),所有样品均密封并在−20 ℃条件下冷冻保存。

      图  1  昌化江河口采样位置分布

      Figure 1.  Sampling sites locations in Changhua river estuary

      类群种名拉丁名样本数目全长(壳长)/mm体重/g
      双壳贝类日本格特蛤M. japonica3534~4421~42
      文蛤M. meretrix3538~5431~67
      等边浅蛤G. aequilatera3532~4615~28
      鱼类黄斑篮子鱼S. canaliculatus5178~185153~177
      黄鳍鲷A. latus581~11572~113
      多鳞鱚S. sihama12108~12317~28
      截尾白姑鱼P. anea1342~615~11
      前鳞鲻L. affinis9136~15832~53
      甲壳类脊尾白虾E. carinicauda257~583~52
      宽突赤虾M. palmensis355~272~13
      远海梭子蟹P. pelagicus544~5383~131
      亨氏仿对虾P. hungerfordi359~252~11

      表 1  生物样品的基本参数信息

      Table 1.  Characteristics of the sampled marine organisms

    • 海水样品经醋酸纤维滤膜抽滤,而后加入浓硝酸酸化,调至pH小于2后低温冷藏以待分析。生物样品先在室温条件下自然解冻,用去离子水冲洗3~5次后晾干,再用不锈钢剪刀和解剖刀取出可食用组织,利用不锈钢搅拌机搅碎,经冷冻干燥后研磨成均匀粉末。根据《海洋监测规范》(GB 17378-2007)的要求对海水和生物样品中的重金属进行提取、分析。Cu、Pb、Zn和Cd采用原子吸收分光光度计(Z2010)测定,As采用原子荧光分光光度计(PF52)测定。海水中的Cu、Pb、Zn、Cd和As的检出限分别为0.2 μg/L、0.03 μg/L、3 μg/L、0.01 μg/L和0.5 μg/L;生物体中的Cu、Pb、Zn、Cd和As的检出限分别为0.4 mg/kg、0.04 mg/kg、0.4 mg/kg、0.005 mg/kg和0.2 mg/kg(鲜重,下同)。测定时所有样本设立两个平行样以保证实验精度,同时分析试剂空白,使用空白中的分析物浓度校正样品的结果。利用加标回收方法进行质量控制和保证,海水和生物体的重金属回收率分别为81%~106%和93%~106%。

    • 利用生物富集系数(BCF[12]评价重金属从海水到生物的迁移,其计算公式如下:

      式中:Ci为生物体内重金属含量(mg/kg),Cw为海水中重金属浓度(μg/L)。

      生物通过呼吸和摄食富集重金属,而重金属可能通过食物链危害到人体的健康。本研究采用美国环保署(USEPA)发布的健康风险评价方法[13],对昌化江河口海域生物食用风险进行了评价,其计算公式如下:

      式中:Cm为生物样本重金属的含量(mg/kg),因缺乏居民对不同种类水产品的消耗数据,故本次研究采用所有生物样本的平均值;IR为水产品的日常摄入率(g),由于本研究中海洋生物检测的As为总量,但对人体会产生危害效应的是无机砷,无机砷约占As总量的10%[14],海南省成人水产品的日常人均摄入率为64.15 g,儿童的日常摄入率约为成人的26.5%[14]BW为居民体重(成人70 kg,儿童15 kg);EFED分别表示暴露频率和持续时间(365 d/y,70 y);AT为平均年龄,其值为70 y;RfD为参考摄入剂量,Pb、As、Cd、Cu和Zn的参考摄入剂量分别为0.004 mg/(kg·d)、0.0003 mg/(kg·d)、0.001 mg/(kg·d)、0.04 mg/(kg·d)和0.3 mg/(kg·d);SF代表致癌斜率因子,Pb、Cd和As分别为0.0085 mg/(kg·d)、0.38 mg/(kg·d)和 1.5 mg/(kg·d)[15]EDI表示重金属日摄入量[mg/(kg·d)];HQ为重金属对人体的非致癌危险系数(THQ代表目标危险系数);CR为重金属对人体可能产生的致癌风险系数(TCR为总致癌风险)。

    • 非度量多维尺度分析(NMDS)是一种展示研究对象和变量的相似性或差异性的二维结构的多元分析方法,也是生态环境领域应用广泛的排序技术之一[11, 15]。本研究基于Bray-Curtis距离计算NMDS的相似度矩阵,分析生物样品与重金属含量分布的相互联系。

      蒙特卡罗模拟广泛用于风险评价的不确定性与敏感性分析,当缺乏对金属含量的了解及个体间毒性反应的变异性而导致不确定性出现时,通过蒙特卡罗模拟获得的概率近似解可以增强对污染物环境行为的理解,并显示不确定性[16]。本研究采用蒙特卡罗模拟进行了10000次迭代,从而获得风险评估的不确定性和敏感性分析结果,该模拟使用Oracle Crystal Ball(版本11.1.4323.0)完成。采用IBM SPSS 24.00和R 3.6.1(vegan包)进行数据检验和统计分析,ArcGIS 10.2和OriginPro 2017用于图形绘制。

    • 昌化江河口表层海水中Cu、Zn、Pb、Cd和As的浓度为(1.39±0.34)μg/L、(16.48±2.57)μg/L、(1.45±0.38)μg/L、(0.07±0.03)μg/L和(14.04±1.21)μg/L(表2)。海水中重金属浓度的排序为Zn>As>Pb>Cu>Cd。本研究以《海水水质标准》(GB 3097-1997)的一类标准为评价标准,海水中仅Pb超标,超标率为69.23%。

      金属平均值±标准差/
      μg·L−1
      范围/
      μg·L−1
      一类/
      μg·L−1
      二类/
      μg·L−1
      Cu1.39±0.340.8~1.9510
      Zn16.48±2.5713~192050
      Pb1.45±0.380.8~215
      Cd0.07±0.030.01~0.1215
      As14.04±1.2110.4~15.82030
      注:一类和二类参照《海水水质标准》(GB 3097-1997)

      表 2  昌化江河口表层海水中重金属浓度

      Table 2.  Heavy metal concentrations in surface seawater of Changhua river estuary

    • 生物体中重金属含量检测结果(表3)显示,除As外,重金属的平均含量表现为甲壳类>双壳贝类>鱼类,且鱼类与甲壳类、双壳贝类中的重金属含量具有显著差异(P<0.05),甲壳类和双壳贝类间差异不明显。甲壳类、双壳贝类和鱼类中重金属含量为Zn>Cu>Pb>As>Cd、Zn>Cu>As>Pb>Cd和Zn>As>Cu>Pb>Cd。昌化江河口海域生物体内研究的5种重金属的含量均低于《食品中污染物限量》(GB 2762-2017)的标准,但过多摄入依然可能会对人类的健康造成潜在的危害。此外,相比其他海湾与河口(大亚湾[1, 15]、北部湾[11]、胶州湾[17]、海南沿岸[18]、珠江口[19])的生物,海南岛昌化江河口海域生物体中重金属含量的分布特征与其他地区相似,但不同地区重金属的含量水平具有较大差别,可能与海洋生物的种类、摄食方式及其营养级有关[10],此外还与重金属的环境背景值有关[12]

      类群种名CdPbAsCuZn
      双壳贝类日本格特蛤0.019±0.0060.35±0.110.39±0.082.8±0.199.96±0.83
      文蛤0.028±0.0040.49±0.180.38±0.133.2±0.1810.90±1.44
      等边浅蛤0.028±0.0070.29±0.100.41±0.114.5±0.277.41±1.16
      平均值±标准差0.025±0.0040.38±0.080.39±0.123.5±0.739.42±1.47
      鱼类黄斑篮子鱼0.007±0.0020.22±0.070.24±0.090.5±0.033.27±0.58
      黄鳍鲷0.010±0.0050.31±0.091.12±0.320.3±0.033.57±0.73
      多鳞鱚0.009±0.0030.29±0.071.52±0.440.9±0.072.66±0.62
      截尾白姑鱼0.007±0.0020.4±0.110.59±0.110.5±0.022.56±0.58
      前鳞鲻0.007±0.0020.23±0.080.48±0.130.7±0.043.94±0.97
      平均值±标准差0.008±0.0010.29±0.070.79±0.470.6±0.203.20±0.53
      甲壳类脊尾白虾0.028±0.0110.50±0.130.31±0.0711.2±3.539.14±4.33
      宽突赤虾0.022±0.0080.63±0.220.34±0.074.3±1.148.69±2.46
      远海梭子蟹0.27±0.170.20±0.090.71±0.1110.1±3.8728.70±6.13
      亨氏仿对虾0.029±0.0130.62±0.180.40±0.056.9±2.688.55±3.78
      平均值±标准差0.087±0.1060.49±0.170.44±0.168.1±2.7213.77±8.62

      表 3  昌化江河口生物体中重金属平均含量(mg/kg)

      Table 3.  Average contents of heavy metals in marine organisms of Changhua river estuary (mg/kg)

    • 昌化江河口海域生物体中重金属的BCF列于表4。生物在海水中的富集系数均为Cu最高和As最低,其中,双壳贝类的BCF的排序为Cu>Zn>Cd>Pb>As,鱼类为Cu>Pb>Zn>Cd>As,甲壳类为Cu>Cd>Zn>Pb>As。海洋生物一般通过呼吸和摄食富集悬浮颗粒吸附的重金属和水体中离子态的重金属。BCF>100表明海洋生物对海水中重金属具有较高的富集能力[12]

      类群种名富集系数(BCF
      PbAsCdCuZn
      双壳贝类日本格特蛤254.1927.81301.222039.22607.89
      文蛤355.8727.08443.902330.53665.26
      等边浅蛤210.6129.25443.903277.31452.25
      平均值273.5628.05396.342549.02575.13
      鱼类黄斑篮子鱼159.7817.48110.98364.15199.58
      黄鳍鲷225.1480.89158.54218.49217.89
      多鳞鱚210.61109.78142.68655.46162.35
      截尾白姑鱼290.5041.02110.98364.15156.24
      前鳞鲻167.0434.74110.98509.80240.47
      平均值210.6156.78126.83422.41195.31
      甲壳类脊尾白虾363.1322.68443.908156.86557.84
      宽突赤虾457.5424.77348.783131.65530.38
      远海梭子蟹145.2550.924280.497355.741751.64
      亨氏仿对虾450.2828.53459.765025.21521.83
      平均值354.0531.721383.235917.37840.42

      表 4  昌化江河口生物富集系数(BCF

      Table 4.  The bioconcentration factors (BCF) of Changhua river estuary

      Cu和Zn是生命活动必需的微量元素,在生物体中具有重要的功能,不仅参与生物体内多种生理代谢过程,也和生物体中一些酶和色素的合成有关[20]。另外,海洋生物对海水中Cu和Zn较强的富集能力是中国以往研究的一个共同特征,这可能与中国独特的海洋环境与生物种类有关[12]。昌化江河口海域生物中重金属含量的检测结果基本以Cu和Zn居高,并在NMDS排序图的轴上直观地表现出来(图2a)。同一海域的不同种类生物具有不同的重金属富集特征[10]图2b的结果表明,鱼类偏向富集As,海水中较高的As含量环境或许有利于鱼类对As的富集。相对而言,鱼类对As的BCF最高,可能与其排出As的生物学半衰期较弱有关。另外,生物体内重金属含量与其摄食方式相关,以海藻类和甲壳类动物为食的海洋生物体内往往具有较高的As含量[10]。本研究中多鳞鱚为中下层鱼类,通常以底栖生物和小甲壳类为食,黄鳍鲷成鱼为底层肉食性鱼类,幼鱼食性复杂,包含底栖藻类与小虾,因此,它们体内As含量较高。另外,有研究表明,Pb在双壳贝类中具有较强的富集动力[17],这与本研究结果一致。远海梭子蟹的BCF指数表明其对Cd有较强的富集能力,NMDS排序图也表明其和Cd含量的密切联系。螃蟹可以摄食沉积物中的有机颗粒物以解决其营养需求,导致蟹的甲壳和胃肠道对沉积环境中Cd的生物富集[9]。另外,螃蟹可以通过鳃富集水体中溶解的Cd[21]

      图  2  不同重金属(a)和物种(b)的非度量多维尺度(NMDS)排序

      Figure 2.  Ordination plots of non-metric multidimensional scaling (NMDS) applied on different heavy metals (a) and species (b)

    • 健康风险评价的结果(表5)表明,各重金属元素的HQ排序为As>Cu>Pb>Cd>Zn,昌化江河口海域生物的HQTHQ均小于1,说明食用该类水产品不会产生明显的非致癌健康风险;尽管Pb、As和Cd对应的成人与儿童的CR值均低于风险阈值(1×10−4),但TCR的结果表明,儿童食用海南昌化江河口海域的水产品依然可能引起潜在的致癌风险。为了定量评价食用昌化江河口海域生物的健康风险发生概率,通过蒙特卡罗方法模拟,结果(图3a图3e)表明,成人和儿童长期食用条件下超过可接受的非致癌健康风险水平(THQ>1)的概率分别为0.51%和1.84%,超过可接受的致癌健康风险水平(TCR>1×10−4)的概率分别是31.73%和46.56%,其中,As可能引起致癌健康风险的概率分别是21.18%和32.67%,Cd的概率分别是1.23%和1.81%。无论是HQ还是CR,儿童的风险状态始终高于成人,这也与以往的研究结果相一致[15]。而与海南周边海域的野生鱼类的健康风险结果相比,本研究中调查的海洋生物的健康风险相对较低[18]。敏感性分析结果(图3f)表明,非致癌风险和致癌风险的贡献方差排序为C-As(56.44%)>C-Cu(25.26%)>C-Cd(8.36%)>C-Pb(7.31%)>C-Zn(1.95%)>IR(0.68%)和C-As(89.63%)>C-Cd(9.69%)>IR(0.44%)>C-Pb(0.19%)。相比其他参数,As是风险的主要控制因素。尽管居民的日常摄入率对健康风险的贡献方差较低,但调整居民的人均日常摄入仍然是控制风险的有效手段[14]。本研究根据USEPA健康风险评价的计算标准,将非致癌(<1)与致癌风险(<1×10−4)阈值代入,确定的海南岛成人和儿童水产品人均每日摄入的限量分别是54.18 g和14.35 g。此次计算并未考虑重金属在人体内的交互作用,也忽略了水产品由于胃肠道消化所引起的含量变化[22],但仍可作为水产品食用健康风险管理的参考依据。

      金属平均含量/mg·kg−1EDIHQCR
      成人儿童成人儿童成人儿童
      Pb0.383.30×10−44.07×10−48.24×10−21.02×10−12.80×10−63.46×10−6
      As0.574.98×10−56.16×10−51.66×10−12.05×10−17.48×10−59.25×10−5
      Cd0.043.38×10−54.17×10−53.38×10−24.17×10−21.28×10−51.59×10−5
      Cu3.833.34×10−34.13×10−38.35×10−21.03×10−1
      Zn8.287.23×10−38.94×10−32.41×10−22.98×10−2
      THQ/TCR3.90×10−14.82×10−19.04×10−51.12×10−4

      表 5  昌化江河口海域海洋生物的健康风险指数

      Table 5.  Health risk index of marine organisms in Changhua river estuary

      图  3  非致癌和致癌累积概率风险及日常摄入率(IR)和重金属含量对风险的敏感性分析

      Figure 3.  The non-carcinogenic and carcinogenic cumulative probability risks (a-e) and the sensitivity analyses of oral ingestion rate (IR) and metals concentrations (f) for total cancer risk (TCR) and target hazard quotient (THQ)

      值得注意的是,虽然本研究采集了调查区域内当季的代表性经济海洋生物,但其评价结果不能代表昌化江河口全部物种的情况,同时还忽略了鱼类分布的时空变化。此外,重金属的生物有效性和形态也是影响风险评价的关键因素[14, 16]。本研究仅考虑了海洋生物可食用组织中重金属的总含量,未考虑重金属的生物有效性,风险评价的结果被高估了。因此,更准确的风险评价需要在重金属的生物有效性的数据基础上结合蒙特卡罗模拟来处理其不确定性,同时考虑重金属的生物半衰期以及重金属在人体内的交互作用和代谢过程差异。

    • (1)除As外,昌化江河口海域生物体中重金属含量表现为甲壳类>双壳贝类>鱼类,但均未超过中国食品中污染物限量的标准。昌化江河口海域生物体中重金属的含量与中国其他海域生物具有相似的分布特征,但不同区域生物体中重金属的含量存在较大差异。

      (2)昌化江河口海域生物有较强的重金属富集能力,Zn和Cu是生物体内主要富集的金属元素。不同种类的生物在同一海域具有不同的重金属富集特征,鱼类对As的富集明显,双壳贝类和虾类对Pb的富集能力较强,远海梭子蟹对Cd的富集显著。

      (3)食用昌化江河口海域水产品可能会引起潜在的致癌健康风险,非致癌风险水平可以忽略不计,儿童的风险水平高于成人,海洋生物体中的As是风险的主要控制因素。

参考文献 (22)

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