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北部湾城市群是面向东盟国际大通道的重要枢纽，是“一带一路”建设有机衔接的重要门户和陆海统筹规范发展的示范区。根据职能定位，钦州市主要以建设航运中心、物流中心为目标，钦州南部的钦州港以国际枢纽海港为目标，立足建设成为西部陆海新通道国际门户的重要枢纽，为“一带一路”起到重要作用。钦州港以集装箱和石油化工运输为主。随着钦州地区经济不断发展，特别是临港工业区石油运输业和化工产业的发展，有机物污染风险逐渐升高，开展有机物含量、分布及风险评价研究十分必要。
茅尾海属钦州湾外湾与钦江等入海河口的接触部位，周边人类社会活动和工业活动频繁，生态风险系数较高[1]。潮间带沉积物受人类活动影响明显，有机地球化学的研究可以为其生态环境演化提供基础数据支撑。部分学者针对茅尾海海水水质及沉积物重金属生态风险开展了系统研究，取得了丰硕成果，但对茅尾海表层沉积物中有机物的相关研究还相对较少[2-3]。本研究采集茅尾海潮间带沉积物样品，分析沉积物中有机物的含量及分布特征，利用参数比值法和组分分析法分析有机物来源，利用效应区间法对多环芳烃（PAHs）进行风险评价。研究结果可为茅尾海生态环境现状研究提供依据，为政府生态环境修复决策提供一定的科学支撑。
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2019年10月，采集茅尾海潮间带沉积物样品5件、钦州湾湾口潮间带沉积物样品1件，采样站位分布见图1。样品采集依据《海洋调查规范》（GB/T 12763.8－2007）的相关规定，用抓斗取样器取样，用铝勺取表层样品（0～5 cm），迅速置于封口聚乙烯袋中，低温保存。
图 1 茅尾海采样站位
Figure 1. Distribution of sampling stations in Maowei sea
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样品测试于国土资源部武汉矿产资源监督检测中心进行。正构烷烃、PAHs检测仪器为气相色谱-质谱仪，仪器型号为Thermo Fisher Trace 1300，ISQ7000，分析方法为加速溶剂萃取GC-MSD法，具体测试方法见参考文献[4-5]。
前期处理过程：样品风干后研磨过筛（100目），称取20.0 g样品，加入回收率指示物和正己烷-二氯甲烷（体积比为1∶1），利用索式提取法提取48 h，加入铜粉静置过夜，脱硫，提取物经无水Na2SO4过滤后，旋转蒸发浓缩。浓缩液通过硅胶-氧化铝层析柱后，用正己烷淋洗出正构烷烃；使用正己烷/二氯甲烷（3∶7）淋洗出PAHs，浓缩至0.5 mL后待测。正构烷烃系列替代物对三联苯的回收率为43%～139%，PAHs化合物替代物2-氟联苯的回收率为41.4%～80.1%，对三联苯-d14的回收率为41.7%～124%。替代物回收率较低的为M14站位，可能与其采样站位距离河口较近有关。正构烷烃的检出限为0.92×10−9～4.2×10−9，PAHs的检出限为0.12×10−9～0.37×10−9。
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表层沉积物中正构烷烃检测结果见表1，正构烷烃总含量（T-ALK）为1835.6×10−9～5661.6×10−9，除M14、M37站位较低外，其余站位样品含量为4380.6×10−9 ～5661.6×10−9，其中，含量最高的为茅尾海西北侧M26站位（5661.6×10−9）。正构烷烃的分布总体表现为钦州湾外湾附近含量低、茅尾海含量高的特征。
分析项目 T-ALK/×10-9 CPI-L CPI-H L/H AI TAR C16指数 Pmar-aq M3 4380.6 0.89 1.78 0.20 0.52 3.86 75.61 0.31 M7 5404.7 2.02 2.52 0.31 0.56 1.84 75.32 0.21 M14 1835.6 0.78 0.74 0.50 0.45 0.82 31.64 0.52 M26 5661.6 1.58 2.70 0.13 0.55 6.71 111.23 0.21 M32 4417.2 1.03 1.61 0.21 0.53 3.25 54.87 0.31 M37 2391.1 0.70 1.06 0.23 0.50 2.76 66.74 0.40 注：低碳优势指数CPI-L=1/2*[（C13+C15+C17+C19）/（C14+C16+C18+C20）+（C13+C15+C17+C19）/（C16+C18+C20+C22）]；高碳优势指数CPI-H=
1/2*[（C25+C27+C29+C31+C33）/（C24+C26+C28+C30+C32+C34）+（C25+C27+C29+C31+C33）/（C26+C28+C30+C32+C34）]；低分子量烷烃与高分子量烷烃比值L/H=（∑C15-21）/（∑C22-35）；烷烃指数AI=C31/（C29+C31）；陆源优势正构烷烃与海源优势正构烷烃比值TAR=（C27+C29+C31）/
（C15+C17+C19）；C16指数= T-ALK/C16；正构烷烃指标Pmar-aq=（C23+C25）/（C23+C25+C27+C29+C31）表 1 表层沉积物正构烷烃特征参数
Table 1. Characteristic parameters of n-alkanes in surface sediments
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根据前人的研究，正构烷烃的特征参数比值可以用来判断其来源（表1），当CPI-H小于1时，主要受石油产品的影响；当CPI-H为1～4时，受陆源物质和石油产品的双重影响[6-7]，数值越大表明受陆源植物影响越大。茅尾海潮间带样品的CPI-L多小于1，CPI-H多大于1，表明正构烷烃主要为陆源植物和石油的混合来源；C16较少出现在非石油污染的生物源，因此，利用C16指数可以很好地判断是否存在石油污染源[8]。本研究中，C16指数为31～111，多数样品为54～75，表明站位样品基本不受石油污染；L/H值为0.1～0.5，TAR值为0.82～6.71，表明样品正构烷烃主要为陆源输入[9-11]。综合分析得出，茅尾海潮间带沉积物中正构烷烃来源受陆源输入和石油污染共同影响，其中，陆源输入影响显著。
Pmar-aq用于区分不同植物的有机物输入，陆源植物输入的Pmar-aq值较小（0.01～0.25），浮水植物输入为0.4～0.5，大于0.6则主要为海洋大型植物的输入[12-13]。茅尾海潮间带样品的Pmar-aq值为0.2～0.5，表明其主要为陆源植物与浮水植物的混合来源。前人认为，陆源输入的木本植物正构烷烃以C29为主峰碳，草本植物为来源的则以C31为主峰碳[14-15]，因此，利用AI值[C31/（C29+C31）]可以区分草本植物与木本植物的来源，当AI≈0.5时，表明陆源沉积有机质中草本植物与木本植物在母质中比例相近，大于该值表明草本植物比例较大。由表1可知，样品AI值为0.45～0.56，由Pmar-aq和AI可以确定沉积物中正构烷烃主要是陆源草本植物、木本植物及浮水植物的混合来源。
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茅尾海表层沉积物中PAHs总含量为39.45×10−9～138.12×10−9，平均值为75.68×10−9。其中，最高值位于M3站位，最低值位于M14站位。与其他地区对比（表2），茅尾海沉积物中PAHs总含量高于钦州湾外湾、辽东半岛表层沉积物，低于胶州湾、东海及广东沿海表层沉积物，含量总体处于较低水平。
表 2 不同区域PAHs含量对比
Table 2. Comparison of polycyclic aromatic hydrocarbons in different regions
单项分子中，除M7和M37站位未检出苊外，其余成分均有检出。其中，含量较高的为菲、䓛、苯并（b）荧蒽、茚并（123-cd）芘，各分子含量占比较接近，表明各站位PAHs具有相似来源。
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环境中的PAHs来源复杂，不同成因的PAHs结构和组分的差异可以作为污染来源的判断依据。通常来说，2～3环的PAHs多来自石油污染源，4环以上的以燃烧来源为主[21]。不同环数PAHs含量分布显示，不同站位的分布比例较一致，表明具有同源性（图2）。其中，2～3环的占比为 17%～29%，4环的占比为27%～37%，5环以上的占比为39%～52%，4环以上的占比超过70%，表明其主要为燃烧来源。
图 2 茅尾海潮间带样品中不同环数PAHs含量分布
Figure 2. The composition patterns of PAHs by ring size in intertidal samples of Maowei sea
特征分子比值法可以判断PAHs的来源[22-24]。其中，利用Ant/(Ant+Phe)和Flu/(Flu+Pyr)值是一种常用的方法，其判断标准为：Ant/(Ant+Phe)大于0.1为燃烧来源，小于0.1为石油来源；Flu/(Flu+Pyr)大于0.5一般为煤炭、草木等燃烧源，小于0.4则为石油污染源。茅尾海潮间带样品的Flu/(Flu+Pyr)值为0.52～0.58，平均值为0.56；Ant/(Ant+Phe)值为0.59～0.82，平均值为0.69（表3），表明PAHs主要来自煤炭等燃烧。
前人也多利用BaA/（BaA+Chr）和IP/（IP+BghiP）的值来判断PAHs来源[24-25]。判别标准为：BaA/（BaA+Chr）值小于0.2为石油来源，大于0.2为燃烧来源；IP/（IP+BghiP）值小于0.2为石油来源，0.2～0.5为石油燃烧来源，大于0.5为煤炭、草木燃烧来源。茅尾海潮间带样品的BaA/（BaA+Chr） 值为0.42～0.45，平均值为0.43；IP/（IP+BghiP）值为0.59～0.82，平均值为0.69（表3），均指示PAHs主要为煤炭、草木等燃烧来源。
站位 Flu/
（Flu+Pyr）Ant/
（Ant+Phe）BaA/
（BaA+CHr）IP/
（IP+BghiP）M3 0.52 0.75 0.45 0.75 M7 0.56 0.61 0.42 0.61 M14 0.57 0.82 0.42 0.82 M26 0.57 0.59 0.42 0.59 M32 0.57 0.70 0.45 0.70 M37 0.58 0.68 0.44 0.68 表 3 不同站位特征分子比值
Table 3. Characteristic molecular ratios of different sites
特征分子比值法综合分析显示，茅尾海潮间带沉积物中PAHs主要来自草木、煤炭燃烧（图3）。
图 3 茅尾海表层沉积物中PAHs特征分子比值来源判定
Figure 3. Source determination of characteristic molecular ratio of PAHs in surface sediments of Maowei sea
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Long 等人提出采用效应区间法来确定海洋与河口沉积物中有机污染物的潜在生态风险，利用效应区间低值（ERL）和效应区间中值（ERM）[26]评估沉积物的生态风险水平。污染物浓度 <ERL，负面生态效应风险较低；污染物浓度在两者之间，负面生态效应风险中等；污染物浓度 >ERM，负面生态效应风险较高。茅尾海潮间带样品的PAHs浓度均低于ERL（表4），表明其潜在的有机污染物生态风险较低。
分析项目 含量/×10−9 ERL/×10−9 ERM/×10−9 TEFs 萘 1.43～9.99 160 2100 0.001 苊烯 0.64～1.55 44 640 0.001 苊 0～0.53 16 500 0.001 芴 1.00～5.49 19 540 0.001 菲 5.24～7.0 240 1500 0.001 蒽 0.78～2.52 853 1100 0.01 荧蒽 3.63～15.19 600 5100 0.001 芘 2.63～14.02 665 2600 0.001 苯并（a）蒽 2.53～10.18 261 1600 0.1 䓛 3.25～12.21 384 2800 0.01 苯并（b）荧蒽 5.55～19.11 320 1880 0.1 苯并（k）荧蒽 2.06～6.65 280 1620 0.1 苯并（a）芘 2.97～10.29 430 1600 1 茚并（1,2,3-cd）芘 3.91～17.23 0.01 二苯并（ah）蒽 1.14～3.38 63.4 260 1 苯并（ghi）苝 0.85～5.73 430 1600 0.1 总PAHs 39.45～138.12 4022 44792 表 4 茅尾海表层沉积物PAHs含量特征及生态风险标志水平
Table 4. Content characteristics and ecological risk indicators of PAHs in surface sediments of Maowei sea
研究表明，苯并（a）蒽、䓛、苯并（b）荧蒽、苯并（k）荧蒽、苯并（a）芘、茚并（1,2,3-cd）芘、二苯并（ah）蒽、苯并（ghi）苝具有一定的致癌性，本次样品中上述分子的含量为22.5×10−9～84.8×10−9，占PAHs总含量的53.1%～63.4%。PAHs的毒性当量（TEFs）转化后的总量TEQbap可以用来进行健康风险评价[27]。近年来，多名学者利用该方法对入海河口沉积物及海洋表层沉积物进行评价[28-29]，均取得了较好的效果。茅尾海潮间带样品的TEQbap为5.31×10−9～18.05×10−9，平均值为9.48×10−9，远低于沉积物中的安全水平（700×10−9）[29]。结果表明，虽然茅尾海潮间带中致癌性分子百分比含量较高，但由于整体含量较小，因此，基本不存在健康风险。
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（1）钦州茅尾海潮间带沉积物正构烷烃含量为1835.6×10−9～5661.6×10−9，表现出钦州湾外湾附近含量低、茅尾海含量高的特点。特征参数比值研究表明，其主要来源为陆域草本植物、木本植物和浮水植物的混合输入。
（2）表层沉积物中16种PAHs总含量为39.45×10−9 ～138.12×10−9，平均含量为75.68×10−9，整体含量较低。组分分析和特征分子比值分析结果表明，其主要来自煤炭、草木等的燃烧。
（3）生态风险评价和致癌性风险评价结果表明，茅尾海表层沉积物中PAHs具有较低的致癌性。临港工业区的石油化工等产业目前对茅尾海影响较小，但仍需持续关注。
广西茅尾海潮间带表层沉积物有机物特征及来源分析
Characteristics and sources of organic matter in surface sediments of the intertidal zone in Maowei sea, Guangxi
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摘要: 为研究广西钦州湾茅尾海潮间带表层沉积物有机质中烃类化合物的分布特征及来源，本文于2019年10月采集茅尾海潮间带表层沉积物样品6件，对沉积物中的正构烷烃和多环芳烃（PAHs）进行分析。结果表明，茅尾海潮间带表层沉积物样品中正构烷烃的含量（干重）为1835.6×10−9～5661.6×10−9，PAHs含量（干重）为39.45×10−9～138.12×10−9，总体处于含量较低的水平；参数比值法分析结果显示，正构烷烃主要来源于陆源草本植物、木本植物及浮水植物；PAHs具有大分子化合物占优势的特征，组分分析法结果指示PAHs主要来源于煤、草木等的燃烧；应用效应区间低/中值法对PAHs进行生态风险评价，结果表明，PAHs生态风险处于较低水平。Abstract: In order to study the characteristics of the distribution and sources of hydrocarbons in organic matter in the surface sediments of the intertidal zone in Maowei sea, Guangxi. Six samples of surface sediments which were collected from the intertidal zone of the Maowei sea in October 2019 were analyzed in terms of the contents of the n-alkanes and PAHs. The results show that the content of n-alkanes (dw) in the surface sediments of intertidal zone of Maowei sea is 1835.6×10−9～5661.6×10−9, and the content of PAHs (dw) is 39.45×10−9 ～138.12×10−9. Generally, the contents of n-alkanes and PAHs in the surface sediments of intertidal zone of Maowei sea is low. The parameter ratio analysis shows that the n-alkanes mainly come from terrestrial herbaceous plants、woody plants and floating plants, whereas PAHs are characterized by high level of macromolecular compounds. The results of component analysis suggest they mainly come from the combustion of coal, grass, tree, and so on. The assessment report of the ecological risk about PAHs using the ERL/ERM shows that the overall risk of PAHs is in a low level.
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Key words:
- Maowei sea /
- sediment /
- n-alkanes /
- polycyclic aromatic hydrocarbons /
- risk assessment
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图 2 茅尾海潮间带样品中不同环数PAHs含量分布
Figure 2. The composition patterns of PAHs by ring size in intertidal samples of Maowei sea
图 3 茅尾海表层沉积物中PAHs特征分子比值来源判定
Figure 3. Source determination of characteristic molecular ratio of PAHs in surface sediments of Maowei sea
表 1 表层沉积物正构烷烃特征参数
Table 1. Characteristic parameters of n-alkanes in surface sediments
分析项目 T-ALK/×10-9 CPI-L CPI-H L/H AI TAR C16指数 Pmar-aq M3 4380.6 0.89 1.78 0.20 0.52 3.86 75.61 0.31 M7 5404.7 2.02 2.52 0.31 0.56 1.84 75.32 0.21 M14 1835.6 0.78 0.74 0.50 0.45 0.82 31.64 0.52 M26 5661.6 1.58 2.70 0.13 0.55 6.71 111.23 0.21 M32 4417.2 1.03 1.61 0.21 0.53 3.25 54.87 0.31 M37 2391.1 0.70 1.06 0.23 0.50 2.76 66.74 0.40 注：低碳优势指数CPI-L=1/2*[（C13+C15+C17+C19）/（C14+C16+C18+C20）+（C13+C15+C17+C19）/（C16+C18+C20+C22）]；高碳优势指数CPI-H=
1/2*[（C25+C27+C29+C31+C33）/（C24+C26+C28+C30+C32+C34）+（C25+C27+C29+C31+C33）/（C26+C28+C30+C32+C34）]；低分子量烷烃与高分子量烷烃比值L/H=（∑C15-21）/（∑C22-35）；烷烃指数AI=C31/（C29+C31）；陆源优势正构烷烃与海源优势正构烷烃比值TAR=（C27+C29+C31）/
（C15+C17+C19）；C16指数= T-ALK/C16；正构烷烃指标Pmar-aq=（C23+C25）/（C23+C25+C27+C29+C31）
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表 2 不同区域PAHs含量对比
Table 2. Comparison of polycyclic aromatic hydrocarbons in different regions
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表 3 不同站位特征分子比值
Table 3. Characteristic molecular ratios of different sites
站位 Flu/
（Flu+Pyr）Ant/
（Ant+Phe）BaA/
（BaA+CHr）IP/
（IP+BghiP）M3 0.52 0.75 0.45 0.75 M7 0.56 0.61 0.42 0.61 M14 0.57 0.82 0.42 0.82 M26 0.57 0.59 0.42 0.59 M32 0.57 0.70 0.45 0.70 M37 0.58 0.68 0.44 0.68
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表 4 茅尾海表层沉积物PAHs含量特征及生态风险标志水平
Table 4. Content characteristics and ecological risk indicators of PAHs in surface sediments of Maowei sea
分析项目 含量/×10−9 ERL/×10−9 ERM/×10−9 TEFs 萘 1.43～9.99 160 2100 0.001 苊烯 0.64～1.55 44 640 0.001 苊 0～0.53 16 500 0.001 芴 1.00～5.49 19 540 0.001 菲 5.24～7.0 240 1500 0.001 蒽 0.78～2.52 853 1100 0.01 荧蒽 3.63～15.19 600 5100 0.001 芘 2.63～14.02 665 2600 0.001 苯并（a）蒽 2.53～10.18 261 1600 0.1 䓛 3.25～12.21 384 2800 0.01 苯并（b）荧蒽 5.55～19.11 320 1880 0.1 苯并（k）荧蒽 2.06～6.65 280 1620 0.1 苯并（a）芘 2.97～10.29 430 1600 1 茚并（1,2,3-cd）芘 3.91～17.23 0.01 二苯并（ah）蒽 1.14～3.38 63.4 260 1 苯并（ghi）苝 0.85～5.73 430 1600 0.1 总PAHs 39.45～138.12 4022 44792
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