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海洋沉积物中石油类污染物的释放研究

单红仙 王卉 贾永刚 卢芳

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海洋沉积物中石油类污染物的释放研究

    作者简介: 单红仙(1965-),女,山西晋中人,教授,博士,主要研究方向为岩土环境污染与灾害监测预警系统研发,E-mail:hongxian@ouc.edu.cn;
    通讯作者: 卢 芳,E-mail:fanglu@sdust.edu.cn
  • 基金项目: 国家自然科学基金青年基金项目(41807247)
  • 中图分类号: P736;X55

A review of studies on the release of petroleum pollutants from sediments in marine environment

  • 摘要: 沉积物中石油类污染物的释放过程受到海洋水动力、环境因素、海床沉积物特性及生物扰动等条件的影响,引发的二次污染作用周期长,而且对水体环境、沿海娱乐活动及海洋生物的各项生理活动都会造成影响。为加深对该释放过程的认识,本文阐述了海洋沉积物中石油类污染物的释放机理,重点分析了海床液化失稳对该过程的影响机制,总结了石油类污染物释放的动力学模型。最后指出了沉积物中石油类污染物的释放在未来的研究方向与工作重点:探究沉积物的理化性质对沉积物中石油类污染物释放的影响;研究波致孔压累积对该过程的作用;建立波浪作用下石油类污染物释放的动力学模型。
  • 图 1  沉积物中石油类污染物释放过程模拟[4]

    Figure 1.  Simulation of oil released from sediments

    图 2  有机物释放滞膜模型示意图(改编自文献[36])

    Figure 2.  Stagnant film model for release of organic carbon (adapted from reference[36])

    表 1  水动力作用下污染物释放研究装置

    Table 1.  Research instrument for pollutant release under hydrodynamic action

    研究装置装置功能
    圆柱形水槽通过内置活塞动力使底部沉积物再悬浮[48-50] ,应用于重金属和多环芳烃的释放研究
    平行水动力模拟槽模拟不同流速下重金属在沉积物与上覆水之间的迁移[51]
    玻璃瓶+振荡器通过振荡器提供动力,模拟沉积物石油与上覆水置换过程[2]
    波浪水槽模拟底床固结、表面侵蚀及液化条件下沉积物悬浮及氮磷的释放[52-54];模拟破碎波作用下沉潜油的形成[55]
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出版历程
  • 收稿日期:  2021-03-08
  • 录用日期:  2021-06-04
  • 刊出日期:  2022-06-20

海洋沉积物中石油类污染物的释放研究

    作者简介:单红仙(1965-),女,山西晋中人,教授,博士,主要研究方向为岩土环境污染与灾害监测预警系统研发,E-mail:hongxian@ouc.edu.cn
    通讯作者: 卢 芳,E-mail:fanglu@sdust.edu.cn
  • 1. 中国海洋大学 山东省海洋环境地质工程重点实验室, 山东 青岛 266100
  • 2. 青岛海洋科学与技术国家实验室 海洋地质过程与环境功能实验室, 山东 青岛 266061
  • 3. 中国海洋大学 海洋环境与生态教育部重点实验室 , 山东 青岛 266100
  • 4. 山东科技大学 海洋科学与工程学院, 山东 青岛 266590
基金项目: 国家自然科学基金青年基金项目(41807247)

摘要: 沉积物中石油类污染物的释放过程受到海洋水动力、环境因素、海床沉积物特性及生物扰动等条件的影响,引发的二次污染作用周期长,而且对水体环境、沿海娱乐活动及海洋生物的各项生理活动都会造成影响。为加深对该释放过程的认识,本文阐述了海洋沉积物中石油类污染物的释放机理,重点分析了海床液化失稳对该过程的影响机制,总结了石油类污染物释放的动力学模型。最后指出了沉积物中石油类污染物的释放在未来的研究方向与工作重点:探究沉积物的理化性质对沉积物中石油类污染物释放的影响;研究波致孔压累积对该过程的作用;建立波浪作用下石油类污染物释放的动力学模型。

English Abstract

  • 近几十年来,随着世界工业的发展,水环境污染日益严重。石油及其炼制品通过不同的途径进入水环境,对海洋生态环境以及海洋生物生存产生的危害不容小觑。石油最初以油膜(海面溢油)和油滴(水下溢油)的形式进入水环境,随着蒸发、扩散、溶解、吸附、释放和沉淀等一系列物理化学变化最终达到一种动态平衡:一部分石油以溶解态形式存在于水环境,一部分吸附在悬浮颗粒物上,大部分沉降于水体沉积物[1]。沉积物中的石油类污染物除一部分被需氧微生物分解外,其他部分将长期停留在底栖环境[2]。吸附于沉积物中的石油类污染物在水动力作用下再次释放到水体,引起水体的二次污染,该污染物被称为内源污染物。内源污染物的释放对水环境的影响较外源污染更难以控制,并且造成环境污染的时间要比含污染物的污水直接排放到水环境中长得多[3]。因此,了解海洋沉积物中石油类污染物释放的动态过程,对海洋水质管理与地质环境的污染控制都有深远的意义。

    • 在水体环境中,水动力条件的变化作用于石油类物质在水环境和沉积物中的再分配过程[4]。石油类污染物进入沉积物并存在于孔隙水和沉积物颗粒表面,与此同时,石油类污染物在水动力作用下从沉积物释放进入水体。沉积物是否悬浮对石油类污染物的解吸起着至关重要的作用[5]。在上覆水流不引起沉积物悬浮时,孔隙水与上覆水的交换是导致沉积物中石油类污染物向上覆水释放的重要条件。上覆水流沿上覆水界面的压力分布不均,可能引起孔隙水在沉积物中发生渗流。渗流使孔隙水通过上覆水界面进入水体,增加石油类污染物从沉积物向上覆水的释放通量[6]

      当上覆水流作用引起沉积物悬浮时,石油类污染物的释放通量显著升高[2]。沉积物再悬浮可由潮汐、风生流和风浪等物理过程引起。在浅水环境中,波浪和水流引起的剪应力使泥沙再悬浮[7]。石油类污染物的解吸效率随剪切力的增大而增大[5]。渗流力带动海床深处的细颗粒物质输送至海床表层,并在水流剪切力作用下向水体扩散。海床在波浪作用下累积孔隙水压力而引起液化,增加了泥沙再悬浮量[8]。同时,在液化过程中,大量具有复杂物理化学性质的细颗粒随着孔隙水的渗透从沉积物内部重新悬浮到上覆水中[9-10]。这些因素会对沉积物中石油类污染物的释放产生综合影响。

    • 沉积物中石油类污染物的释放速率除了受污染物浓度的影响[11],也与环境中pH、盐度、温度及沉积物中的含沙量等因素有关。

      pH通过影响沉积物中生物的生理活性及有机物的理化性质从而影响石油类污染物的释放过程。碱性环境能够改变胶体颗粒的表面性质,引起固相释放量下降[12]。有研究者认为,蛋白质、脂肪和碳水化合物等有机质在酸性条件下较易分解,有机物更容易发生解吸[13]

      盐度对小油滴与颗粒物的相互作用过程产生影响。有研究表明,海水中的油滴与悬浮颗粒物结合形成凝聚体,当盐度为5~20时,凝聚体随盐度的增大而不断生成,油滴随之减少;当盐度超出该范围时,随着盐度的升高,凝聚体中吸附油滴的量逐渐减少并趋于稳定[14]。石油类污染物在沉积物中的释放过程是释放/吸附共同作用下的动态过程,随着盐度的增大,石油在水中的溶解量减小从而抑制释放强度[2]

      温度作为外界因素对化学反应速率及反应平衡点的移动产生至关重要的作用[15]。石油类污染物从沉积物中解吸时吸热,被沉积物颗粒吸附时放热,故温度升高促进解吸过程[12]。石油类污染物从沉积物中释放时,石油的附着力随温度的升高而减弱,解吸作用增强[13]。同时,随着石油类污染物在沉积物中迁移深度的增加,它在孔隙水中的浓度也明显增大[16]

      沉积物的含沙量对石油类污染物释放体系的平衡产生重要的影响。通过研究石英砂对石油类污染物释放的影响,人们发现沉积物的含沙量越大,上覆水中石油类污染物的浓度越高[12-13]

    • 目前波浪作用导致海床失稳的状态有三种:(1)波浪带动水体产生作用于海床表层的剪切应力[17],使沉积物颗粒或块体向上覆水体悬浮[18-20]。在风与潮汐的共同作用下沉积物颗粒与水体充分混合[21-22],随着高速水流向地势低的方向前进[23]。(2)在沉积物土体发生完全液化之前,波浪剪应力与波浪动水压力共同作用使沉积物土体做震荡体运动[20]。(3)波浪作用导致海床沉积物发生液化。室内水槽试验结果表明,液化对沉积物再悬浮的贡献比例为50%~80%[10,24-25]。如此显著的沉积物再悬浮通量主要来源于两个方面:一方面,液化使沉积物土体颗粒的黏聚力消失、土体抗侵蚀性降低,土体极易发生再悬浮;另一方面,液化时沉积物土体中的渗流力令一定深度的细粒沉积物向海床表层泵送,导致再悬浮。

      海床表层沉积物中的石油类污染物在重力作用下向深层土体迁移。该类污染物具有很强的黏滞性,在迁移过程中极易形成小范围的高度污染[26]。沉积物再悬浮及液化过程会导致黏附于细粒沉积物上的石油类污染物释放进入水体,对环境造成二次污染。目前关于波浪导致的液化过程对沉积物中石油类污染物释放所产生的影响尚不明确,针对这一领域可进行深入研究。

    • 沉积物中石油类污染物的释放除了受到水动力条件及生物化学条件的影响外,也受自身物理化学性质的影响[27]。石油类污染物是一种复杂的多组分均质混合物,包括烃类和复杂的多环沥青质[28],以及数量不多但具有重要意义的非烃组分(如含氧化合物、含硫化合物、含氮化合物、胶质和沥青质等)[12]。泥沙颗粒与石油乳化物表面的双电层结构相同,两者相互接触、结合形成公共的反离子层结构,发生物理吸附[29]。性质不同的土体对石油类污染物的解吸影响效果不同,例如,黄土对石油类污染物的吸附与解吸经30 min基本达到平衡[16]。Omotoso等人[30]的研究表明,亲水性固体(如高岭土)与石油类污染物的相互作用程度低于疏水性固体(如方解石)。目前对沉积物理化性质与沉积物中重金属含量分布的相关性研究较多,但对其与沉积物中石油类污染物分布及释放程度的关系研究较少。

    • 底栖生物的生理活动影响沉积物的生物化学过程,该过程可以改变沉积环境的理化性质,从而影响其中污染物的释放。生物扰动在水层-底栖界面耦合过程中起关键作用[31]。生物扰动影响沉积物物理、化学性质的机制主要包括三点:重构沉积物的结构,增大沉积物的空隙度;增强沉积物和上覆水的物质交换,改变pH、溶解氧和盐度等;底栖生物的排泄、代谢等生物活动对沉积物产生影响[32]。生物扰动促进沉积物中石油类污染物的释放主要通过两种途径:颗粒物再悬浮和污染物由沉积层到孔隙水的解吸。生物扰动作用引起沉积物颗粒迁移、混合、向上覆水体输送,促进吸附在沉积物中的污染物溶解进入水环境[33]。此外,生物扰动促进颗粒物再悬浮的同时会改变水-沉积层界面的化学条件,促进吸附在沉积物中污染物的解吸。另外,在生物扰动过程中土体孔隙度加大,上覆水与孔隙水发生交换,从而增强了孔隙水向上覆水的释放[34]

    • 由于石油泄漏对环境产生了严重影响,一些学者开发了数值模型来模拟石油类污染物的归宿与输运。研究者[34]开发了3D数值模型,模拟海洋石油的风化和输运,包括溢油蒸发、乳化、搁浅和沉积。3D数值模型的主要局限性是,远洋输运的假设忽略了海底石油输运或石油在海滩与潮间带和潮下带之间循环的可能性。还有学者[35]建立了海底石油类污染物的迁移模型,将污染物视为沉积颗粒,并进行大量的临界剪切应力估算(高、低和中等临界剪切应力情景),以预测颗粒移动的条件。虽然迁移模型在解决海底石油类污染物的输运方面是独一无二的,但它受限于缺乏临界剪切应力值的实验数据。迁移模型与大多数其他泥沙输运模型一样,是为均匀分布的球形颗粒开发的。据估计,在“深水地平线事件”中,海底石油类污染物颗粒的形状有近似圆形、不规则形和锯齿状等,这可能使其临界剪切应力值与使用希尔兹模型确定的值显著不同[34]。学者们[35]对近岸水体中的石油—沉积物相互作用和石油的输运进行了模拟。模拟结果显示,释放进入水体的石油类污染物中,高达65%的石油类污染物可能会以凝聚体的形式从水体中移除,并且分配到沉积物中的油量比形成的悬浮凝聚体的油量小4~5个数量级。

    • 在上覆水流不引起沉积物悬浮的静态条件下,当沉积物中的石油类污染物向上覆水体释放时,石油解吸进入毛细水后经分子扩散进入孔隙水,再进入上覆水体。释放量主要取决于孔隙水中石油类污染物向上覆水体扩散的强度,即污染物浓度的变化速率。该过程遵循一级动力学反应,其中解吸过程为控制步。在静态条件下,石油类污染物的扩散强度主要取决于上覆水体在t时刻的污染物浓度与平衡时刻污染物浓度的差值和沉积物在t时刻的污染物浓度与平衡时刻污染物浓度的差值[4]

      式中:Cwt时刻上覆水体中石油类污染物浓度;Cwe为平衡时刻上覆水体中石油类污染物浓度;Cst时刻沉积物中石油类污染物浓度;Cse为平衡时刻沉积物中石油类污染物浓度;KdwKds为解吸速率常数[4]

      式(1)右端第二项表示沉积物污染强度变化对水体污染过程的影响。在实际情况中沉积物的石油类浓度变化很小,可忽略。故式(1)简化为[4]

      通过一组实验数据求得方程(2)中的参数CweKdw的值。将另一组实验结果用以检验建立的动力学方程。图1为利用动力学方程模拟实验得到的石油类污染物释放过程(图1中的实线)与实测结果(图1中的散点)的对比结果。如图所示,两者吻合度较高,说明方程(2)可用来描述沉积物向上覆水体中释放石油类污染物的动力学过程。但因为实验中水流处于静止状态,故该模型忽略了水流紊动造成的石油类污染物的释放。

      图  1  沉积物中石油类污染物释放过程模拟[4]

      Figure 1.  Simulation of oil released from sediments

    • 在滞膜模型中,沉积物中石油类污染物的释放过程遵循一级动力学。该模型将沉积物中石油类污染物的释放过程描述为4个阶段:(1)由沉积物主体迁移至水—沉积物界面的沉积物一侧;(2)跨越水—沉积物界面并到达该界面水体一侧;(3)穿越滞膜层;(4)均匀地混合到水体中。滞膜模型示意图见图2,其中以第(3)步分子扩散为主作为全过程的控制步[36]

      基于滞膜模型理论,迁移通量F与分子扩散系数D及滞膜界面内浓度梯度成正比,见方程(3):

      式中:D为分子扩散系数;$\delta$为滞膜厚度。假设沉积物相对于体积有限的水体而言,其石油类物质含量在整个释放过程中不变。则${{C}}_{{W}}^{{0}}$等于石油类物质在水体中的饱和浓度${{C}}_{{W}}^{{*}}$,令释放动力学速率常数${{K}}_{{r}}{=D/\delta }$,代入方程(3)并积分,得到沉积物中石油类污染物从沉积物主体向水体释放的动力学过程的理论方程(4):

      式中:CWt时刻水体中石油物质含量,AV分别为水—沉积物界面面积和水体体积,Kr可通过实验得到。

      沉积物中石油类污染物的含量与水体中的污染物释放浓度成正比,即沉积物污染程度越高,水体中石油类污染物的平衡浓度越高,释放速度也越快。该模型没有考虑水体中石油物质的扩散和挥发,只能反映上覆水体受到二次污染所能达到的污染强度[37]

      图  2  有机物释放滞膜模型示意图(改编自文献[36])

      Figure 2.  Stagnant film model for release of organic carbon (adapted from reference[36])

    • 原位监测技术被广泛用于分析沉积物再悬浮和污染物释放过程。1979年,人们发现在百慕大南部的开阔海滩上海滩焦油的数量主要受马尾藻海的中尺度环流控制。当上升流和辐合流会聚经过百慕大时,焦油的沉积数量较大,而当环流发散时,焦油沉积量最小[38]。牙买加海滩的取样结果显示,东海岸和金斯敦港口的石油残余物浓度最高,研究表明,这是盛行风和加勒比海海流共同作用造成的[39]。焦油球(石油残余物)的出现也反映了海流、风和波浪状况的局部季节性变化[40]。1991年,海湾战争使大量石油泄漏,有学者在沙特阿拉伯海岸进行了多次潜水观察和沉积物调查[41],他们注意到在高孔隙度的沉积物区域石油污染深度可超过40 cm[42]。在我国渤海海域,有学者对滩涂沉积物中的石油烃含量进行取样测试,结果发现,在潮流作用及沉积环境的共同影响下,石油烃含量自岸向海逐渐增大[43]。有研究表明,北黄海北部的表层沉积物在河流的物质来源及水动力条件的共同影响下,多环芳烃的含量自辽东半岛东岸向外海逐渐减小[44]。在泛舟山海域的表层沉积物中,多环芳烃含量的分布也呈自近岸向远岸递减的趋势[45]

      在上面回顾的许多研究中,大多数没有关于石油类污染物输运方法的证据,也没有关于海底石油类污染物输运可能性的讨论。鉴于这些不确定性,很难确定沉积物中内源石油类污染物是通过表层输运还是海底沉积物释放到达海岸的。由于海洋沉积物中石油残留物分布的空间和时间不均匀性,以及难以观察的海底或埋藏的石油残留物,从定量调查中获得的关于石油类污染物释放和分布的信息有限[46]

      2010-2012年,有学者分别在密西西比峡谷租赁区块118(MC1 18)的882 m和884 m深度部署了两个自主海底着陆器[47]。着陆器配备了先进的原位传感器阵列,以持续监测海底上方约1 m处的环境溶解氧、温度和物理参数(包括压力和当前的水流速度和方向)。着陆器为我们提供大量的监测数据,这表征了使用自由着陆器在地球生物化学活跃的陆地环境中长期监测近底部过程的新能力。利用原位传感器对数月至数年内的自由运载工具(着陆器)进行监测,可以了解沉积物中石油的归宿。通过持续的现场测量,可以量化石油释放对环境产生的直接影响。与来自墨西哥湾北部的其他深水数据集进行对比测试,可以准确地计算由局部过程(包括与天然气和石油释放相关的消耗)导致的溶解氧不足。对MC1 18的长期(160 d)现场监测中,传感器监测到的甲烷浓度超过1 μM,峰值高达2 μM,这反映了甲烷通过气泡的形式从沉积物向水环境释放。长期现场监测与物理和地球生物化学过程相结合,有助于量化几个月至几年时间内气体和石油释放产生的结果和影响[47]。但是,溶解氧的消耗是由多种因素引起的,该着陆器对沉积物中石油类污染物的释放没有明确的定量。

      大部分有关原位监测的文献研究了石油泄漏后沉积物中石油释放与海洋动力之间的关系,间接反映了石油烃的浓度及累积情况,而溢油中的有毒化合物对海洋生态环境造成的长期影响尚未探索。由于相关仪器设备与技术的限制,沉积物中石油类物质再释放而引起上覆水体中石油类污染物浓度变化的原位监测有待进一步发展。

    • 由于在恶劣的气象条件下难以获得可靠的监测数据,大多数学者采用室内模拟试验的方法研究水动力作用下沉积物中石油类污染物释放的通量。各种类型的水槽是室内模拟沉积物再悬浮—石油类污染物释放的主要试验装置,例如,圆柱形水槽、平形水槽、波浪水槽等。有关室内模拟试验的研究设备、设备功能及相应研究成果总结见表1

      研究装置装置功能
      圆柱形水槽通过内置活塞动力使底部沉积物再悬浮[48-50] ,应用于重金属和多环芳烃的释放研究
      平行水动力模拟槽模拟不同流速下重金属在沉积物与上覆水之间的迁移[51]
      玻璃瓶+振荡器通过振荡器提供动力,模拟沉积物石油与上覆水置换过程[2]
      波浪水槽模拟底床固结、表面侵蚀及液化条件下沉积物悬浮及氮磷的释放[52-54];模拟破碎波作用下沉潜油的形成[55]

      表 1  水动力作用下污染物释放研究装置

      Table 1.  Research instrument for pollutant release under hydrodynamic action

    • 被石油污染的沉积物作为一种内源性污染源,对上覆水体的再污染是缓慢而复杂的。本文从海洋沉积物中石油类污染物的释放机理出发,重点分析了海床液化失稳对石油类污染物释放过程的影响机制,归纳了国内外石油类污染物释放的动力学模型。

      (1)沉积物中石油类污染物的释放受多种因素的影响,各种因素间相互耦合对该释放过程产生的影响效果不尽相同。目前,关于影响沉积物中石油类污染物释放的条件以环境因子、生物作用和水动力作用为主,然而沉积物在水动力作用下理化性质发生改变,与石油组分产生的化学反应对石油类污染物释放过程的作用尚不明确。因此,有关沉积物的理化性质在多种因素下的变化对石油类污染物从沉积物释放到上覆水体的影响有待进一步研究。

      (2)在淡水环境(湖泊、水库和河流)中,沉积物内源石油类污染物释放的研究较为广泛。在海洋环境中,波浪作用导致海床孔隙水压力累积,海床内产生孔隙水渗流甚至海床液化,从而导致海床内部细颗粒析出,对沉积物中石油类污染物的释放产生影响。国内外关于波浪作用引起的海床孔隙水压力累积对沉积物中石油类污染物释放影响的研究非常少见,这一领域可深入探究。

      (3)水动力条件下沉积物中污染物释放动力学的描述主要考虑了以风速和流速为主的动力扰动条件,然而在海洋研究领域由波浪引起的石油类污染物释放的动力学模型尚无相关研究,该类模型的构建值得深入探索。

参考文献 (55)

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