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  • ISSN 1007-6336
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冬季黄、渤海气态元素汞的分布及其来源分析

邵龙 刘汝海 王艳 刘晓雨 韩琨

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冬季黄、渤海气态元素汞的分布及其来源分析

    作者简介: 邵 龙(1997-),男,江苏盐城人,硕士,主要研究方向为环境化学,E-mail:1536708790@qq.com;
    通讯作者: 刘汝海,副教授,E-mail:ruhai@ouc.edu.cn
  • 基金项目: 国家自然科学基金项目(41506128);山东省自然科学基金项目(ZR2020MD118,ZR2018MD004)
  • 中图分类号: X131

Distribution and source analysis of gaseous element mercury in the Yellow Sea and Bohai Sea in winter

  • 摘要: 本研究采用2019年12月9日-12月19日黄、渤海连续在线监测的气态元素汞(GEM)浓度数据,分析了GEM的空间分布、来源及其影响因素。研究结果表明,GEM的平均浓度为(1.92±0.69)ng/m3,变化范围为0.80~4.17 ng/m3。GEM浓度空间差异明显,渤海的浓度高于黄海,最高浓度和最低浓度都出现在山东半岛南部海域。受污染事件及华北地区较高汞排放量的影响,气团携带了华北地区的污染物,近海GEM浓度升高,而来自西伯利亚冷气团中的GEM浓度较低。西向风时更易出现高浓度GEM,GEM浓度与风速呈显著负相关关系(r=−0.217,P<0.01),与气温呈显著正相关关系(r=0.417,P<0.01)。冬季,黄、渤海GEM浓度主要受陆地污染气团的影响。
  • 图 1  观测航线和GEM浓度分布

    Figure 1.  Observation track and GEM concentration distribution diagram

    图 2  GEM的72 h后向轨迹(红色代表GEM>2.5 ng/m3

    Figure 2.  72-hour backward trajectory of GEM (red represents GEM>2.5 ng/m3)

    图 3  GEM浓度与气象因素的关系

    Figure 3.  Relationships between GEM concentration and meteorological factors

    图 4  黄、渤海GEM浓度与风向关系

    Figure 4.  Relationship between GEM concentration and wind direction in the Yellow Sea and Bohai Sea

    图 5  2019年12月6日-12月20日黄、渤海周围主要城市空气质量

    Figure 5.  Air quality of major cities around the Yellow Sea and Bohai Sea from December 6 to 20, 2019

    表 1  黄、渤海GEM浓度与其他地区的比较

    Table 1.  Comparison of GEM concentration in Yellow Sea and Bohai Sea with other regions

    地区类型时间浓度/ng·m−3
    黄、渤海(本文)GEM2019-121.92 ± 0.69
    上海[15]GEM2014-06-2014-124.19 ± 9.13
    青岛[16]TGM2017-12-2018-122.28 ± 0.87
    宁波[17]GEM2015-12-2016-022.89
    厦门[18]GEM2012-03-2013-023.5
    日本海[19]GEM2017-08-2017-091.61
    南大洋[20]GEM2014-12-2015-020.9 ± 0.2
    地中海[21]GEM2015-06-2015-071.6 ± 0.5
    黄海[9-10]GEM2010-072.61 ± 0.50
    2012-051.86 ± 0.40
    2012-111.84 ± 0.50
    渤海[12]GEM2012-052.71 ± 0.49
      2012-111.98 ± 0.91
    黄、渤海[8]GEM2013-111.75
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    表 2  GEM浓度与环境因子的相关系数

    Table 2.  Correlation coefficient between GEM concentration and environmental factors

    环境因子GEM相对湿度气温风速水温
    GEM 0.0440.417**−0.217**0.414**
    相对湿度0.632**0.098*0.639**
    气温−0.094*0.998**
    风速 −0.086*
    注:*表示在置信度(双侧)为0.05时,相关性显著;**表示在置信度(双侧)为0.01时,相关性显著
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出版历程
  • 收稿日期:  2021-01-22
  • 录用日期:  2021-05-24
  • 刊出日期:  2022-06-20

冬季黄、渤海气态元素汞的分布及其来源分析

    作者简介:邵 龙(1997-),男,江苏盐城人,硕士,主要研究方向为环境化学,E-mail:1536708790@qq.com
    通讯作者: 刘汝海,副教授,E-mail:ruhai@ouc.edu.cn
  • 1. 中国海洋大学 环境科学与工程学院,山东 青岛 266100
  • 2. 中国海洋大学 海洋环境与生态教育部重点实验室,山东 青岛 266100
基金项目: 国家自然科学基金项目(41506128);山东省自然科学基金项目(ZR2020MD118,ZR2018MD004)

摘要: 本研究采用2019年12月9日-12月19日黄、渤海连续在线监测的气态元素汞(GEM)浓度数据,分析了GEM的空间分布、来源及其影响因素。研究结果表明,GEM的平均浓度为(1.92±0.69)ng/m3,变化范围为0.80~4.17 ng/m3。GEM浓度空间差异明显,渤海的浓度高于黄海,最高浓度和最低浓度都出现在山东半岛南部海域。受污染事件及华北地区较高汞排放量的影响,气团携带了华北地区的污染物,近海GEM浓度升高,而来自西伯利亚冷气团中的GEM浓度较低。西向风时更易出现高浓度GEM,GEM浓度与风速呈显著负相关关系(r=−0.217,P<0.01),与气温呈显著正相关关系(r=0.417,P<0.01)。冬季,黄、渤海GEM浓度主要受陆地污染气团的影响。

English Abstract

  • 汞是一种剧毒性物质,可在全球范围内远距离传输[1]。大气中的汞主要有气态元素汞(GEM)、活性气态汞(RGM)和颗粒态汞(PHg)三种形态。其中,GEM占大气总汞含量的90%以上。GEM由于水溶性低、性质稳定,可在大气中存留0.5~2年[2],而RGM和PHg在大气中停留时间短,可通过干湿沉降去除,GEM和RGM合称为气态总汞(TGM)。汞的人为排放源主要是燃煤、有色金属冶炼、水泥生产和钢铁生产[3]。受气象扩散条件和供暖排放等因素的影响,高浓度的GEM或TGM经常出现在冬季[4]。与陆地相比,海洋环境也会对GEM浓度产生影响。在极地和死海地区都曾观测到大气汞耗尽事件,即GEM被卤素自由基快速氧化为RGM沉降到地表[5-6]。全球80%的RGM可以通过沉降进入海洋[7],而表层水中的Hg0通常是过饱和状态,因此,水体不断向大气释放汞。黄、渤海Hg0海气交换通量估算结果表明,Hg0会从海洋释放到大气中[8-9]

    我国北方,冬季燃煤供暖增加,在冬季风的作用下,高浓度GEM更易向黄、渤海输送。同时,冬季太阳辐射最小、气温最低,也会对海洋大气汞的浓度产生影响。而受观测条件的限制,对黄、渤海大气汞的研究多集中在春季、夏季和秋季,冬季的观测结果较少[9-12]。因此,对冬季黄海、渤海GEM的研究有助于认识我国北方冬季采暖及冬季风对GEM向海洋输送的影响。

    • 乘东方红3号从青岛出发,于2019年12月9日-12月19日在黄、渤海海域连续在线监测GEM浓度。聚四氟乙烯采样管入口安装在顶层前甲板支架上,距离海面约18 m,以避免船舶及其排放烟气的影响。采用预加热过的玻璃纤维滤膜(500 ℃加热2 h)(Whatman GF/F1825-047)过滤大气颗粒物。以500 mL/min采集空气17 min。空气中的元素汞被金砂管吸附,热解析后由冷原子荧光光谱仪(Brooks Rand,Model III)测定。采用自动控制器(富寰科技有限公司,台湾)控制气体的采集和分析,从而实现GEM的连续采样分析[8]。通过手动注入饱和汞蒸汽制作标准曲线计算汞的浓度。仪器的相对标准偏差为1%,准确度为95%,检出限<0.1 ng/m3

    • 气象数据由船舶自动观测系统测定,每10秒记录一次数据,包括风向、风速、相对湿度、气压和气温等。实际风向、风速和航向用来辅助判断样品是否受到船舶排放废气的污染。中国城市污染数据来自空气质量在线监测分析平台(https://www.aqistudy.cn/)。

    • 美国国家海洋和大气局(NOAA)开发的HYSPLIT模型已经广泛应用于气团的轨迹研究[8],本文利用HYSPLIT模型绘制采样区域气团的72 h后向轨迹,轨迹的起始高度为500 m,每隔6 h做一次后向轨迹。

    • 航线及GEM浓度的空间分布如图1所示,黄、渤海GEM浓度变化范围为0.80~4.17 ng/m3,均值为(1.92±0.69)ng/m3,高于北半球背景值[(1.5~1.7 ng/m3)][13]。在部分航段,GEM浓度超过背景值的两倍,表明海洋大气受到了一定程度的污染。2013年11月,Wang等[8]在该海域测定的GEM浓度为1.75 ng/m3,低于本研究观测结果,其原因主要是受到较长时间冬季强冷空气的影响。对比其他地区相关研究可以看出(表1),黄、渤海GEM浓度低于上海、青岛、宁波、厦门等沿海城市,高于日本海、南大洋、地中海等开阔海域的GEM或TGM浓度均值。

      黄海海域GEM平均浓度为(1.76±0.72)ng/m3,低于2010年与2012年在黄海海域春季、夏季、秋季观测的GEM浓度。济州岛连续一年的观测结果也显示冬季TGM浓度最低[14]。整个航段的最高值、最低值都出现在山东半岛南部海域,出发和返航时山东半岛南部海域GEM平均浓度分别为(3.23±0.37)ng/m3和(1.17±0.20)ng/m3,说明不同时段的GEM浓度存在很大差异,需要长期的观测研究。渤海的GEM平均浓度为(2.19±0.52)ng/m3,介于2012年渤海春季、秋季的观测浓度之间[12],GEM浓度高值区和低值区分别出现在莱州湾[(2.93±0.34)ng/m3]和渤海中部[(1.39±0.25)ng/m3]。渤海的GEM平均浓度高于黄海。

      图  1  观测航线和GEM浓度分布

      Figure 1.  Observation track and GEM concentration distribution diagram

      地区类型时间浓度/ng·m−3
      黄、渤海(本文)GEM2019-121.92 ± 0.69
      上海[15]GEM2014-06-2014-124.19 ± 9.13
      青岛[16]TGM2017-12-2018-122.28 ± 0.87
      宁波[17]GEM2015-12-2016-022.89
      厦门[18]GEM2012-03-2013-023.5
      日本海[19]GEM2017-08-2017-091.61
      南大洋[20]GEM2014-12-2015-020.9 ± 0.2
      地中海[21]GEM2015-06-2015-071.6 ± 0.5
      黄海[9-10]GEM2010-072.61 ± 0.50
      2012-051.86 ± 0.40
      2012-111.84 ± 0.50
      渤海[12]GEM2012-052.71 ± 0.49
        2012-111.98 ± 0.91
      黄、渤海[8]GEM2013-111.75

      表 1  黄、渤海GEM浓度与其他地区的比较

      Table 1.  Comparison of GEM concentration in Yellow Sea and Bohai Sea with other regions

    • 采样期间的气团后向轨迹如图2所示。2019年12月9日-12月10日,山东半岛南部海域GEM浓度较高,气团主要源自华北地区,该地区是汞排放较多的区域,2014年,河南、河北、山东大气汞排放量分别达到66 t、39 t、46 t[22]。2019年12月9日前后,华北地区的北京、天津、济南、青岛等城市均为重度污染,船只出发当日,青岛的PM2.5和PM10浓度分别为154 μg/m3和235 μg/m3,超过空气质量二级标准(GB 3095—2012)。虽然霾天颗粒物浓度提升有利于气态汞向颗粒态汞转化[23],但许多研究表明,霾天的GEM浓度明显高于非霾天[24-25]。2019年12月13日,莱州湾附近GEM浓度较高,气团源自蒙古高原,途径河北、天津、山东西部,环状行进到达莱州湾附近,气团高度低,沿途携带了大量污染物。2019年12月14日-15日上午,GEM浓度呈下降趋势,气团主要来自西伯利亚和蒙古高原,移动速度快,受到的污染较少。2019年12月17日-12月18日,在威海石岛湾海域进行连续12 h的定点观测,GEM平均浓度为(1.09±0.20)ng/m3,远低于整个航段的平均浓度,主要受到来自西伯利亚的清洁冷空气影响。由此可见,气团的来源、经过的区域及传输特征对近海大气GEM浓度起重要作用。

      图  2  GEM的72 h后向轨迹(红色代表GEM>2.5 ng/m3

      Figure 2.  72-hour backward trajectory of GEM (red represents GEM>2.5 ng/m3)

      研究表明,华北平原、长江三角洲等经济发达地区的汞污染对区域大气有显著影响[3]。从图2可以看出,高浓度的GEM污染气团(>2.5 ng/m3)主要来自华北地区和蒙古高原,从72 h后向轨迹可以看出,这些气团移动缓慢,高度较低,更容易携带地面高浓度的大气污染物,并输送到海洋上空。来自西伯利亚的气团后向轨迹长,移动速度快,GEM浓度低。需要注意的是,污染气团到达黄、渤海后还可继续向东输送,Choi等[26]为了区分远距离输送和本地污染,对TGM和CO做线性回归分析,结果表明,在影响首尔的远距离输送气团中,79%的污染气团来自中国。

    • 海洋大气中的GEM主要来自气团输送和海水中溶解气态汞(DGM)的释放,这两个过程都受气象因素的影响。气象因素与GEM浓度的关系如图3所示。风向分析能辅助了解大气污染物的来源。本次航行期间,西北风为主要风向,相对频率为53%,其次为东南风和西南风(图4)。在山东半岛南部海域和莱州湾监测到高浓度GEM时风向均为西向风,表明受到来自西部陆地污染气团的影响。在西北风风向期间,黄海和渤海GEM浓度变异系数分别为45.63%和16.74%,较高的变异系数与上风向城市的空气质量变化有关。采样前后,黄海周围主要城市的空气质量指数(AQI)变化如图5所示,出发时上风向城市污染严重,返航时上风向城市(山东省、京津地区)的空气质量均在良以上。

      图  3  GEM浓度与气象因素的关系

      Figure 3.  Relationships between GEM concentration and meteorological factors

      图  4  黄、渤海GEM浓度与风向关系

      Figure 4.  Relationship between GEM concentration and wind direction in the Yellow Sea and Bohai Sea

      图  5  2019年12月6日-12月20日黄、渤海周围主要城市空气质量

      Figure 5.  Air quality of major cities around the Yellow Sea and Bohai Sea from December 6 to 20, 2019

      采样期间风速变化幅度大,GEM浓度与风速之间呈显著负相关关系(r=−0.217, P<0.01)(表2)。高浓度GEM经常出现在低风速的天气状况下,例如,2019年12月9日-12月10日上午,平均风速为2.54 m/s,低风速使气团携带了华北地区的大量污染物到达海洋上空,且在该天气条件下大气污染物不易扩散,造成GEM浓度较高;2019年12月17日-12月18日,受西伯利亚强冷空气影响,温度降低,风速增大,平均风速为11.92 m/s,GEM浓度保持在较低水平。Wang等[12]认为,风除了稀释、扩散作用外,高风速还可以使污染气团更快地到达海面,在2012年春季与秋季的渤海航次中,GEM浓度与风速呈显著正相关关系,与本研究结果不同。高风速也有利于海水中DGM的释放,2010年夏季估算的黄海Hg0海气交换通量远高于2012年两个航次的结果,风速是一个重要的影响因素[9-10]。在本研究中,冬季水温低,太阳辐射较弱,海水中产生的DGM较少,导致风速引起的海水释放的影响不明显,远远小于从陆地带来的污染物的影响。从表2可以看出,气温与相对湿度、GEM浓度和水温之间均呈显著正相关关系。采样期间出现了三次明显的降温过程,尤其是第三次降温过程持续时间更长,气温降低使海洋的Hg0释放作用减弱,且低温条件下气态汞在颗粒物上的吸附效率更高[27]。此外,降温主要受西伯利亚冷气团的影响,气团GEM浓度低,因此,降温期间黄、渤海GEM浓度较低。

      环境因子GEM相对湿度气温风速水温
      GEM 0.0440.417**−0.217**0.414**
      相对湿度0.632**0.098*0.639**
      气温−0.094*0.998**
      风速 −0.086*
      注:*表示在置信度(双侧)为0.05时,相关性显著;**表示在置信度(双侧)为0.01时,相关性显著

      表 2  GEM浓度与环境因子的相关系数

      Table 2.  Correlation coefficient between GEM concentration and environmental factors

      与来自海洋的气团相比,陆地气团一般相对湿度低、GEM浓度高。采样期间,相对湿度与GEM浓度并无显著相关关系,而在2019年12月16日-12月17日的降雨过程中,GEM浓度与相对湿度表现出相似的变化趋势,GEM浓度的升高可能与气团的来源有关,后向轨迹表明,气团源自中国东北、朝鲜,途径日本西部到达该海域,可能携带了沿途区域排放的较多污染物,导致GEM浓度升高。Kalinchuk等[28]在日本海西北部也观察到GEM浓度随降雨升高的现象,同样受到来自中国东北及朝鲜半岛气团的影响。

    • (1)冬季,黄、渤海大气GEM平均浓度为(1.92±0.69)ng/m3,空间差异明显,高值区出现在山东半岛南部海域和莱州湾。虽然调查期间渤海GEM平均浓度高于黄海,但GEM浓度的最高值和最低值都出现在黄海海域。

      (2)冬季,黄、渤海GEM浓度主要受陆地气团的影响。高浓度GEM主要受华北地区较高的汞排放和污染事件的影响,而来自西伯利亚的冷空气中GEM含量较低。

      (3)GEM浓度受到风向的影响,与风速呈显著负相关关系,与气温呈显著正相关关系,气象因素和气团本身的污染程度共同决定了GEM浓度的高低。

参考文献 (28)

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