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海底地下水排放（submarine groundwater discharge, SGD）主要是指通过陆海界面由海底排放进入近岸的所有水流，包括陆源淡水地下水（submarine fresh groundwater discharge, SFGD）和再循环海水地下水（recirculated saline groundwater discharge, RSGD）[1]。它是除了大气沉降和地表径流等方式以外，河口海岸地带向沿海输送物质的重要方式，其在近海的生物地球化学循环中扮演着重要角色[2]。大量的研究表明，SGD会输送地下水中累积的营养物质、有机物、重金属等，对世界范围内的许多沿海生态系统产生影响，特别是SGD携带向沿岸输送的营养物质会影响当地的植被类型和生物链结构，甚至会导致近岸出现赤潮和藻华等生物灾害以及加剧水体富营养化[3-4]。
自然界存在4种天然放射性镭（Ra）同位素，且都已被广泛应用于海洋学相关过程研究中，其中短半衰期Ra同位素223Ra（T1/2=11.4 d）和224Ra（T1/2=3.6 d）可以追踪数周之内短尺度过程，如孔隙水交换、近岸海水循环以及陆海相互作用等过程。由于Ra在水和沉积物之间存在可逆的吸附−解吸行为，随着水体盐度增大，Ra会从颗粒物上解吸下来，这一解吸行为常在近岸含水层的海水和地下水混合带发生，因此，Ra在混合带中会高度富集，同时Ra在水文地质及生物地球化学过程中相对惰性，使得它们成为测定近岸区域SGD和水团年龄的理想化学示踪剂[5]。
罗源湾（119°33′25″－119°50′16″E、 26°18′52″－26°30′12″N）位于福建省东北部沿海，是一个典型的半封闭型海湾，仅东偏北角有一狭口与外侧海域相连，口门宽仅1.9 km，口小腹大，与内陆地区由起步溪相连（图1），干流长为28.6 km，流域面积为222.5 km2，多年径流量为3.8×108 m3[6]。此区域属于典型的亚热带季风气候，年平均气温为19.1 ℃、年平均降水量为1647.6 mm [7]。海湾总面积约为226.7 km2，大潮低潮时湾内面积约为102.3 km2，潮间带面积约为124.4 km2。属于强潮型海湾，平均潮差为4.98 m，最大潮差可达8 m以上，潮汐为正规半日潮，潮流为往复式半日潮流，湾内波浪较弱，海水交换周期为15 d，水体自净能力较低[8]。由于周边无较大河溪注入，且受岛屿的掩护作用，罗源湾海域水体含沙量较低，湾内平均含沙量仅为0.05 kg/m3。地质构造上，罗源湾处于浙闽隆起带之中，周边多为山地和丘陵，其主要由砂砾岩和花岗岩组成，总的地势呈西北高东南低的趋势，东部为滨海丘陵和海湾，海域海底地形总体上从水下岸坡向东逐渐加深，至水深50 m左右地形变缓，最大水深达70 m左右[7]。
图 1 2021年8月罗源湾采样站位
Figure 1. Distribution of sampling sites in Luoyuan bay in August 2021
罗源湾素有“碧海鱼仓”和“闽东夏威夷”的美誉，长期以来，罗源湾一直是福州市海水养殖的重要基地，也是当地群众经济收入的重要来源。近些年来，近海海水捕捞渔业资源锐减，使得海水养殖产业得到了迅猛的发展，罗源湾凭借其优越的自然条件，湾内的养殖面积不断扩增，养殖密度也逐年提高，根据《罗源县海洋与渔业局2018年工作总结及2019年工作思路》，2018年罗源县水产品总产量为196781 t，其中海水捕捞量为12625 t，海水养殖产量为168026 t（
http://www.luoyuan.gov.cn/xjwz/zwgk/ghjh/ndjhgzzj/201902/t20190218_2761898.htm ），相比2004年的135410 t[7]，总产量增长45%。但在养殖过程中还存在布局不合理、养殖密度过大等问题，尤其是受养殖施肥、投饵的影响，近岸水体频繁出现富营养化、赤潮等环境问题，给罗源湾的生态环境造成了危害。吴烨飞[9]根据2009年至2018年罗源湾海水和沉积物的相关监测数据对湾内水域环境质量进行了分析，发现受罗源湾前期大规模围填海、临港工业项目和海水养殖业的发展以及后期养殖退养整治的影响，湾内多年来水环境污染严重，无机氮和活性磷酸盐超标。虽然，有关湾内大规模养殖活动影响生态环境、水动力条件、海洋自净能力等方面已有相关研究[10-11]，但是作为营养物质输送的一个重要来源，目前在罗源湾仍然缺乏有关SGD输送营养物质的相关研究[4, 12-13]。因此，本研究选取我国典型养殖型海湾——罗源湾为研究区域，通过镭同位素示踪技术，定量估算SGD通量以及营养盐输送通量，并通过建立营养盐收支平衡为当地水产养殖以及后续环境恢复提供参考和建议。 -
2021年8月，利用当地渔船采集罗源湾内表层海水、沙滩间隙水和河流样品。其中用于Ra同位素测定的湾内表层海水和河流样品使用潜水泵原位抽取，每个样品采样体积约为60 L；沙滩间隙水样品通过挖坑或Push-Point采水器采集，每个样品采样体积约为10 L。共采集Ra同位素样品26个，其中包括沙滩间隙水样品9个，河水样品1个，湾内表层海水样品15个以及一个外海水端元样品，具体采样站位如图1所示。
提前将20 g锰纤维封装在柱状样品柱中，将采集的海水和河流Ra同位素样品首先经过一根孔径为0.45 μm的聚丙烯纤维滤芯以除去其中的悬浮颗粒物，而间隙水由于样品量少则使用0.45 μm混合纤维酯膜过滤以除掉悬浮颗粒物，之后利用虹吸方式让水样以200～250 mL/min的流速通过MnO2－纤维富集柱来富集Ra。富集完成后，取出锰纤维，控制锰纤维的含水量在75%左右，然后重新装入用于测样的样品柱内等待测样。
每个Ra同位素样品配套采集了营养盐样品。将采集的水样现场使用孔径为0.45 μm的醋酸纤维酯膜过滤，滤液装入80 mL聚乙烯瓶中，再滴加2滴饱和HgCl2溶液固定，摇匀后常温避光保存并带回实验室分析。
为了估算底层沉积物向上扩散Ra的通量，在采集水样的同时，还在湾内采集了约5 kg的底层沉积物，同时采集了该站位的无镭海水约25 L（无镭海水是将海水水样通过锰纤维富集柱后得到的水体），带回实验室后将沉积物平铺于洁净的100 L大白桶内，在其上加入处理好的无镭海水，注意加水过程动作要轻缓，尽可能避免沉积物的扰动再悬浮，加好后静置两个月以上，两个月后收集水样采取上述方法富集Ra核素并测定223Ra和224Ra活度。
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各站位配套采集温度、盐度、水深等基本水文参数，使用提前校准好的便携式多参数测量仪（WTW Multi 3630 IDS SET G）测量。
223Ra和224Ra采用镭延时符合计数器（RaDeCC）测定，在测定前先用标准样品对仪器的探测效率进行标定，同时为了保证仪器达到最佳的探测效率，控制样品的含水率在75%左右。在采样1～3 d内，使用RaDeCC第一次测定得到224Ra的活度，在采样7～12 d后进行第二次测定以获得得到223Ra的活度，在采样4～5周后进行第三次测定，以确定228Th对224Ra活度的贡献，最终224Ra的活度为第一次和第三次测定结果的差值，223Ra和224Ra测定的不确定度分别约为12%和7%。
营养盐样品采用全自动式化学分析仪（Model: Skalar SANplus146）测定溶解无机氮（DIN，为NO2−、NO3−、NH4+这三者浓度之和）、 PO43−（DIP）以及 SiO32−（DSi），NO2−、NO3−、NH4+、PO43−、SiO32−测量的检出限分别为0.01 μmol/L、0.06 μmol/L、0.09 μmol/L、0.03 μmol/L和0.15 μmol/L。
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罗源湾表层海水的温度变化范围为28.0 ℃～30.5 ℃，平均值为29.9 ℃；盐度变化范围为30.9～33.5，平均值为32.3。223Ra、224Ra的活度分布如图2所示。表层水中224Ra的活度范围为27.8～88.7 dpm/（100 L），平均值为（65.5±15.8） dpm/（100 L）（n=15）；223Ra的活度范围为1.67～6.70 dpm/（100 L），平均值为（4.49±1.35） dpm/（100 L）（n=15）。223Ra和224Ra在湾顶近岸海域活度较高，随着离岸距离增加，活度逐渐降低（图2），在湾口口门水道附近活度较低，符合海湾内Ra同位素分布的一般规律。其中，223Ra在湾顶靠近湾中部位置存在一个活度的相对高值，主要也是受到近岸高镭活度水体输送的影响。
图 2 罗源湾镭同位素平面分布
Figure 2. Distributions of radium activities in the surface water of Luoyuan bay
沿岸间隙水样品中224Ra的活度范围为403.5～3839 dpm/（100 L），平均值为（1637±1118） dpm/（100 L）（n=9）；223Ra的活度范围为14.1～121 dpm/（100 L），平均值为（58.1±40.2） dpm/（100 L）（n=9）。可见间隙水中的223Ra和224Ra远远高于表层海水，其平均活度约为湾内海水的13～25倍。罗源湾内水体与近岸区域通过起步溪相连，在湾顶采集了河水样品，流入湾内河流的224Ra的活度为（91.3±3.73） dpm/（100 L）；223Ra的活度为（4.28±0.68 ）dpm/（100 L）。
图3是湾内表层海水中223Ra和224Ra活度与盐度的散点分布图。从图3 可以看出，大部分223Ra和224Ra活度都落在河水和外海水连线的理想保守混合线之上，这反映了在近岸水体中存在224Ra和223Ra向水体添加的行为，在湾内存在其他224Ra和223Ra的来源，导致224Ra和223Ra过剩，这些来源可能是沿岸河流悬浮颗粒物解吸、底层沉积物的扩散以及海底地下水排放输入等。
图 3 224Ra和223Ra活度与盐度关系
Figure 3. Activities of 224Ra and 223Ra versus salinity in Luoyuan bay
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近岸水体中Ra同位素的主要来源有河流沉积物的解吸和含盐地下水的排放，223Ra和224Ra可以通过沉积物上的Th较快衰变产生，由于放射性核素母子体间在长时间过程中会建立放射性平衡状态，因此这种输入在较长的时间内会达到稳定。对223Ra和224Ra而言，即使有相同的来源也会因为在输送过程中发生衰变而产生不同的活度比。图4显示了223Ra和224Ra在不同水体中的比值，可以看出，表层海水和间隙水中223Ra和224Ra的线性拟合直线斜率分别为13.69±0.85（R2=0.94，P<0.001，n=16）和23.51±2.92（R2=0.88，P<0.001，n=9）。间隙水样品的拟合线斜率大于表层海水，这主要是由于高活度比的地下水向海湾输送过程中Ra同位素的衰变造成的，说明近岸地下水的输入可能是湾内表层海水中Ra的重要来源。
图 4 近岸间隙水及海水中的224Ra vs. 223Ra
Figure 4. 224Ra vs. 223Ra in seawater and porewater
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8月份，罗源湾湾内海水中的DIN、DIP、DSi浓度变化范围分别为7.2～29.2 µmol/L、0.6～1.7 µmol/L、13.1～46.3 µmol/L，平均值为16.5 µmol/L、0.9 µmol/L、22.9 µmol/L；罗源湾周边地区间隙水中的DIN、DIP、DSi浓度变化范围分别为99.7～341.4 µmol/L、1.1～9.9 µmol/L、141.4～329.8 µmol/L，平均值为185.5 µmol/L、4.4 µmol/L、210.1 µmol/L；氮磷比总体也较高，湾内海水氮磷比变化范围为16.6～96.1，平均值为64，间隙水氮磷比变化范围为20.7～247.0，平均值为152.4。可以发现，间隙水中的营养盐浓度高于湾内海水（图5），其DIN、DIP、DSi平均浓度及氮磷比分别是湾内海水的11.2、5.0、9.2、3.1倍。
图 5 表层海水（SW）和间隙水（PW）中DIN、DIP、 DSi、N/P的对比箱线图
Figure 5. Comparison of boxplots of DIN and DIP and DSi and N/P ratio in surface water and porewater
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水体滞留时间可以估算水体以及各种物质在近海海洋中的迁移扩散过程，对水体中的各类组分在水体中的积累时间进行定量。基于一个较长半衰期和一个较短半衰期的Ra活度比可以确定近岸水体的滞留时间[14]。对于罗源湾近岸水体，在假设系统处于稳态的前提下，224Ra和223Ra有以下的平衡关系：
式中：F224Ra和F223Ra分别代表输入系统的224Ra和223Ra的总通量（dpm/d）；I224Ra和I223Ra分别代表系统中224Ra和223Ra的总量；λ224和λ223分别表示224Ra和223Ra的衰变常数，为0.189 /d和0.0608 /d；
$\tau $ 表示水体滞留时间。将以上两个公式相除可以得到：
将上式整理可得水体滞留时间
$\tau $ 为：
式中：
$ F\left(\dfrac{{^{{\text{224}}}{\text{Ra}}}}{{^{{\text{223}}}{\text{Ra}}}}\right) $ 代表输入系统的224Ra和223Ra通量的活度比；$ I\left(\dfrac{{^{{\text{224}}}{\text{Ra}}}}{{^{{\text{223}}}{\text{Ra}}}}\right) $ 代表系统中的实测活度比。假设输入系统的Ra主要来自海底地下水排放，那么对于公式中的$ F\left(\dfrac{{^{{\text{224}}}{\text{Ra}}}}{{^{{\text{223}}}{\text{Ra}}}}\right) $ ，以间隙水样品中相较湾内海水镭同位素活度高的224Ra和223Ra平均值的比值进行计算，$ I\left(\dfrac{{^{{\text{224}}}{\text{Ra}}}}{{^{{\text{223}}}{\text{Ra}}}}\right) $ 通过湾内海水水体中224Ra和223Ra的活度比来代替。在本研究区域，$ F\left(\dfrac{{^{{\text{224}}}{\text{Ra}}}}{{^{{\text{223}}}{\text{Ra}}}}\right) $ =23.51±2.92，$ I\left(\dfrac{{^{{\text{224}}}{\text{Ra}}}}{{^{{\text{223}}}{\text{Ra}}}}\right) $ =13.69±0.85，最终通过计算可以得出罗源湾的水体滞留时间为（8.48±3.16） d。 -
近岸水体中的Ra会在与外海水混合的过程中不断被外海低Ra活度的海水稀释，因此，在近岸水体中观察到的Ra活度的高值必然受到陆源高Ra活度地下水输送的影响。为了计算SGD，我们首先需要知道通过SGD贡献的过剩224Ra和223Ra的通量以及地下水端元中的224Ra和223Ra的活度，其中SGD通量可以通过建立Ra的质量平衡模型进行估算[5]。
罗源湾内Ra同位素的源包括河流溶解态输入[
$ J({\text{R}}{{\text{a}}_{{\text{River}}}}) $ ]、河流悬浮颗粒物解吸[$ J({\text{R}}{{\text{a}}_{{\text{Des}}}}) $ ]、底层沉积物扩散[$ J({\text{R}}{{\text{a}}_{{\text{Diff}}}}) $ ]、大气输入[$ J({\text{R}}{{\text{a}}_{{\text{Atm}}}}) $ ]和SGD[$ J({\text{R}}{{\text{a}}_{{\text{SGD}}}}) $ ]的输入，由于大气输入的Ra的量相比其他源项可以忽略不计，因此在计算中常常忽略此项；Ra同位素的汇包括同位素的自身衰变[$ J({\text{R}}{{\text{a}}_{{\text{Decay}}}}) $ ]和水体与外海水的混合损失[$ J({\text{R}}{{\text{a}}_{{\text{Mixing}}}}) $ ]。在稳态系统中，根据罗源湾Ra同位素的收支情况，即Ra的损失项和添加项相等，可以建立质量平衡方程如下：
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河流输入的溶解态Ra为：
式中：
$ {F_{{\text{River}}}} $ 为河流通量（m3/d）；$ {C_{{\text{River}}}} $ 为河流水体中Ra同位素的平均活度[dpm/（100 L）]。罗源湾主要的河流输入为西北部湾顶的起步溪输入，其全年的径流量较小，年总径流量为3.8×108 m3[6]，河流端元的224Ra的活度为（91.3±3.73） dpm/（100 L）；223Ra的活度为（4.28±0.68） dpm/（100 L），据此可以求出河流输入的224Ra和223Ra的通量分别为（9.50±0.39）×108 dpm/d和（4.45±0.70）×107 dpm/d。 -
河流悬浮颗粒物解吸输入的Ra通量用以下公式计算：
式中：
${C_{{\text{SPM}}}}$ 为河流中悬浮颗粒物浓度（kg/m3）；${\psi _{{\text{Desp}}}}$ 为河流悬浮颗粒物解吸产生的Ra活度（dpm/kg）；$ {F_{{\text{River}}}} $ 为河流通量（m3/d）。水体中的悬浮颗粒物浓度${C_{{\text{SPM}}}}$ =0.05 kg/m3[7]，而在本课题组之前的室内解吸实验发现，悬浮颗粒物表面最大可交换态224Ra活度为50 dpm/kg，223Ra为1130 dpm/kg[15]，$ {F_{{\text{River}}}} $ =1.04×106 m3/d。据此，可以计算出悬浮颗粒物解吸输入的224Ra和223Ra通量为5.88×107 dpm/d和2.60×106 dpm/d。 -
通过室内沉积物扩散实验，即取若干底层沉积物样品，控制特定实验条件，培养一段时间可以确定沉积物的释放通量[16]，这里扩散实验进行的时间要大于两个月，以保证沉积物扩散的量与其衰变达到平衡，则罗源湾内沉积物扩散贡献的Ra通量可表示为：
式中：A是海域面积，在研究区域，A=226.7 km2；
$ {F_{{\text{Diff}}}} $ 是湾底沉积物中Ra同位素的扩散速率[dpm/（m2·d）]，对于短半衰期的224Ra和223Ra，计算公式如下：
式中：
$ {C_{{\text{Ra}}}} $ 为扩散实验上覆水中Ra同位素活度（dpm/L）；V为上覆水的体积，V=25.75 L；S为扩散实验使用的容器的底面积，S=0.108 m2；λ为衰变系数，λ224=0.189 /d，λ223=0.0608 /d。最终可以计算得出，底层沉积物扩散224Ra和223Ra的速率分别为（212.3±5.8） dpm/（m2·d）和（3.10±0.47） dpm/（m2·d），底层沉积物释放输入的224Ra和223Ra通量分别为（4.81±0.13）×1010 dpm/d和（7.03±1.06）×108 dpm/d。
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由于224Ra和223Ra的半衰期较短，其自身的衰变不可忽略，衰变项可以表示为：
式中：
${\rm{R}}{{\rm{a}}_{\text{M}}}$ 为湾内水体中镭同位素的平均活度[dpm/（100 L）]； V为研究区域水体体积（m3），这里湾内水体体积根据研究区域的面积乘以平均水深求得；λ为衰变常数。湾内水体中224Ra和223Ra的平均活度分别为（65.5±15.8） dpm/（100 L）和（4.49±1.35） dpm/（100 L）；水体体积V=2.56×109 m3；衰变常数λ224=0.189 /d，λ223=0.0608 /d，最终可以求出核素自身衰变损失的224Ra和223Ra的通量分别为（3.17±0.76）×1011 dpm/d和（7.00±2.11）×109 dpm/d。 -
水体与外海水混合损失项为：
式中：
${\rm{R}}{{\rm{a}}_{\text{M}}}$ 为湾内水体中Ra同位素的平均活度[dpm/（100 L）]；${\rm{R}}{{\rm{a}}_0}$ 为外海水端元活度[dpm/（100 L）]；b为回流因子；${\rm{R}}{{\rm{a}}_{{\text{River}}}}$ 为河流端元上镭同位素平均活度[dpm/（100 L）]；V为水体体积（m3）；$\tau $ 为水体滞留时间（d）。在研究区域，湾内水体中224Ra和223Ra的平均活度分别为（65.5±15.8） dpm/（100 L）和（4.49±1.35） dpm/（100 L）；${\rm{R}}{{\rm{a}}_0}$ 选取外海水中盐度最大的站位作为海水端元，其224Ra和223Ra的活度分别为（27.6±1.33） dpm/（100 L）和（3.58±0.54） dpm/（100 L）；b为表层海水盐度和外海水盐度的比值，b=0.96；河流端元224Ra和223Ra的活度分别为（91.3±3.73） dpm/（100 L）和（4.28±0.68） dpm/（100 L）；V为湾内海水体积，V=2.56×109 m3，滞留时间$\tau $ =（8.48±3.16） d。据此可以求出水体与外海水混合损失的224Ra和223Ra的通量分别为（1.06±0.61）×1011 dpm/d和（2.68±4.49）×109 dpm/d。 -
最终通过以上各项的计算可以得出SGD贡献的Ra通量[
$ J(R{{\text{a}}_{SGD}}) $ ]，各项通量汇总见表1。源汇项 224Ra通量/×1010 dpm·d−1 223Ra通量/×108 dpm·d−1 输出项 自身衰变 31.7±7.63 70.0±21.1 与外海水混合 10.6±6.09 26.8±44.9 输入项 河流输入 0.095±0.004 0.45±0.07 沉积物扩散 4.81±0.13 7.03±1.06 悬浮颗粒物解吸 0.006 0.026 SGD 37.4±9.76 89.3±49.6 表 1 罗源湾各源汇项贡献的224Ra和223Ra通量
Table 1. Summary of different sources of 224Ra and 223Ra flux
通过上述计算即可求得SGD通量：
已知海底地下水排放贡献了罗源湾过剩224Ra和223Ra的通量，9个间隙水样品作为地下水端元，其224Ra和223Ra的活度范围分别为403.5～3839 dpm/（100 L）和14.1～121 dpm/（100 L），平均值分别为（1637±1118） dpm/（100 L）和（58.1±40.2） dpm/（100 L）。因此，将上述求得的SGD输送的224Ra和223Ra的通量除以地下水端元中Ra的平均活度可以得到基于224Ra和223Ra质量平衡模型的罗源湾SGD通量，分别为（2.29±1.67）×107 m3/d和（1.54±1.37）×107 m3/d ；将得到的SGD通量除以罗源湾海域总面积，可以得到地下水排放速率分别为（0.101±0.074） m3/（m2·d）和（0.068±0.060） m3/（m2·d）。
表2总结了国内其他养殖型海湾SGD速率，对比可以发现，由于受到不同地理环境、沿岸沉积物、潮汐强度差异等因素的影响，SGD速率在空间上变化很大。总体上看，罗源湾的SGD排放速率处于中等偏上水平，这主要是由于罗源湾属于强潮型海湾，最大潮差可达8.14 m[7]，较大的潮差可以在更宽的时间尺度上驱动海水进入含水层，产生的水力梯度会进一步驱动SGD及其携带的相应物质输送到近海海域。
研究区域 海湾面积/
km2平均潮高/
m示踪剂 SGD速率/
cm·d−1DIN通量/
mmol·m−2·d−1DIP通量/
×10−4 mol·m−2·d−1DSi通量/
mmol·m−2·d−1象山港[17] 563.3 3.18 222Rn 0.23～0.69 7.58 0.40 3.23 象山港[18] 563.3 3.18 222Rn 13.2 105 7.19 122 桑沟湾[18] 163.2 0.57～1.47 222Rn 26.3 9440 273 279 桑沟湾[19] 163.2 0.57～1.47 226,228Ra 13～14 18～21 0.63～0.75 0.96～1.1 胶州湾[20] 390 2.78 224,226Ra 3.8 － － － 胶州湾[21] 390 2.78 226Ra 1.21～2.01 13.2 0.02 3.37 胶州湾[22] 390 2.78 224,226,228Ra 3.03～7.5 35.6～66.7 0.25～0.46 － 老爷海[23] 18 1 223,224,226,228Ra 10 9.44 0.28 2.94 吐露湾[24] 52 1.06 223,224Ra 1.2～3.0 0.6～1.4 0.05～0.12 1.25～3.08 钦州湾[15] 278 6 223,224,228Ra 8.9～13 14～19 0.002～0.03 1.6～2.8 茅尾海[25] 135 2.5 222Rn 36±33 33±41 3.9±6.7 69.5±68.8 大亚湾[26] 560 1.01 224Ra 1.18 0.2～0.37 0.08～0.23 0.63～2.03 苏北浅滩[27] 10000 － 223,224,226Ra 46±29 260±310 3.0±2.5 55±42 珍珠湾（洪季）[28] 94.2 2.2 223,224Ra 22.3～44.5 31.2～62.3 2.40～4.80 45.3～90.4 珍珠湾（枯季）[28] 94.2 2.2 223,224Ra 41.1～58.1 73.2～106 7.22～105 37.9～54.9 三门湾[29] 775 4.25 224Ra 16.4～21.7 11.5～26.5 0.6～3.4 11.5～32.1 罗源湾（本研究） 226.7 4.98 223,224Ra 6.8～10.1 14.2±16.1 2.95±3.33 15.8±17.8 表 2 我国其他养殖型海湾SGD速率及其营养盐通量
Table 2. A summary of study case about SGD rates and associated nutrient fluxes in China
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地下水中的营养盐浓度一般高于其他水体，传统上是将求得的SGD通量乘以研究区域沿岸地下水中平均营养盐浓度求出SGD携带的营养物质输送通量[30]。采样期间，海水样品中DIN、DIP、DSi浓度平均值为16.5 µmol/L、0.9 µmol/L、22.9 µmol/L；间隙水中DIN、DIP、DSi浓度平均值为185.5 µmol/L、4.4 µmol/L、210.1 µmol/L，地下水中DIN、DSi均比海水高出许多。此处在估算SGD输送营养盐通量时，端元值取间隙水与海水平均营养盐浓度之差，即169.0 µmol/L、3.5 µmol/L、187.3 µmol/L，将基于224Ra和223Ra质量平衡模型得到罗源湾SGD通量取平均值可以估算出罗源湾内SGD通量为（1.91±2.16）×107 m3/d，进而可以求出对应携带的DIN、DIP、DSi通量分别为（3.23±3.65）×106 mol/d、（6.68±7.55）×104 mol/d、（3.58±4.04）×106 mol/d。需要指出的是，在计算SGD输送营养盐通量时忽略了营养盐在地下水中的迁移转化过程，如磷的活化、钝化、吸附−解吸以及氮的硝化反应、反硝化反应等行为，假设营养盐在地下河口的行为是保守的。同时，为了尽可能避免营养盐在采样点和实际排放点运输过程中营养盐浓度发生变化，沿岸地下水的采样点也是尽可能靠近海湾，以获得最接近真实情况的数据结果。将罗源湾的营养盐输送通量与国内其他养殖海湾对比（表2）可以看出，罗源湾携带营养盐通量也属于中等偏上水平，这一方面是受到了不同地理环境造成的沿岸沉积物和地质岩性的差异以及沿岸人类活动影响；另一方面是因为湾内存在大量养殖活动，通过人工施肥以及养殖生物排泄等方式会向近岸海域大量输入营养物质，使得营养盐输送通量增高。
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在沿海地区，水产养殖会造成严重的环境污染，对于水产养殖系统营养盐收支的构建可以为了解水体中各项营养盐的源汇格局提供科学依据，从而促进水产养殖的可持续管理。对于罗源湾海域，河流的营养盐通量可以通过河流的径流量与河流端元的营养盐浓度相乘得到，罗源湾河流的DIN、DIP、DSi通量分别为4.19×104 mol/d、2.71×103 mol/d、2.94×105 mol/d，对比SGD的营养盐通量与河流输送营养盐通量发现，SGD输送的营养盐通量远高于河流，其DIN、DIP和DSi通量差异达62～92、19～29和9～14倍，造成如此大差异的原因有两个方面：一方面受限于罗源湾河流输入少，周边无较大河溪注入，导致这一来源的营养盐相对较少；另一方面受控于当地地形、气候和潮流条件，SGD速率较高，且周边养殖较多，导致相应携带的营养物质也较多。由此可见，SGD是营养盐由近岸输送入海的一个重要通道，应当予以更多的关注。
此外，大气沉降输入、海底沉积物−水界面交换也是近海营养盐输入的其他重要来源项。近些年的研究发现，大气沉降也是许多陆源物质向海洋输送的重要途径，在营养盐收支平衡的估算中不可忽略，本研究我们采用整个东海大陆架夏季大气营养盐沉降通量来估算罗源湾的大气沉降通量。根据Zhang等[31]的研究可知，东海大陆架夏季平均DIN、DIP、DSi通量分别为1.17 kmol/s、0.002 kmol/s、0.047 kmol/s，根据罗源湾（226.7 km2）占整个东海大陆架总面积（9×105 km2）的比重可以得出研究区域的大气沉降DIN、DIP、DSi通量分别为4.01×105 mol/d、6.86×102 mol/d、1.61×104 mol/d，其分别占总的营养盐输入项的9.9%、0.9%、0.3%，占比相对较小。同样，可以根据东海陆架沉积物−水界面营养盐释放通量估算罗源湾的营养盐收支，已知东海大陆架夏季沉积物释放的DIN、DIP、DSi通量分别为1.12 kmol/s、0.025 kmol/s、2.51 kmol/s[31]，可以求出罗源湾沉积物−水界面释放的DIN、DIP、DSi通量分别为3.84×105 mol/d、8.58×103 mol/d、8.61×105 mol/d，其分别占总的营养盐输入项的9.5%、10.9%、18.1%。
在海水养殖集中的区域，大规模培育海藻、贝类、鱼类等经济作物可以吸收利用营养物质，这是净化水质、减轻富营养化的有效途径之一，因此，养殖水产品对营养物质的吸收也是水体中营养盐的一个重要的汇。我们此次调查的采样时间为7月底至8月初，此时当地的养殖以贝类为主，研究区域贝类养殖的年产量为93929 t[32]，在贝类物种体内蛋白质和磷分别占10%和1.4%[33]，而蛋白质中氮含量约为16%[34]，因此，可以求出通过渔获的方式迁出水体的DIN、DIP通量分别为2.94×105 mol/d和1.16×105 mol/d，其分别占总的营养盐输出项的16%和81%。
罗源湾通过口门水道与东海相连，一直以来都是湾内营养盐的一个重要的汇，我们可以通过湾内过剩营养盐通量与滞留时间求出，过剩营养盐通量是湾内水体体积与过剩营养盐浓度（湾内平均营养盐浓度与外海水端元营养盐浓度差值）的乘积，外海水端元的DIN、DIP、DSi浓度分别为10.5 µmol/L、0.8 µmol/L、13.2 µmol/L，湾内DIN、DIP、DSi平均浓度分别为16.4 µmol/L、0.9 µmol/L、22.9 µmol/L，湾内海水体积为2.56×109 m3，最终可以求出罗源湾与外海水混合损失的DIN、DIP、DSi通量分别为1.57×106 mol/d、2.66×104 mol/d、2.58×106 mol/d。
SGD输送DIN、DIP、DSi通量分别为3.23×106 mol/d、6.68×104 mol/d、3.58×106 mol/d，占总输入量的79.6%、84.8%、75.4%，可见其在营养盐输入中占较大比重，也证实了SGD输入是该区域营养盐重要的输入通道之一。在4项营养盐来源中，对于DIN，SGD（79.6%）>大气沉降（9.9%）≈ 沉积物−水界面交换（9.5%）>河流（1.0%）；对于DIP，SGD（84.8%）>沉积物−水界面交换（10.9%）>河流（3.4%）>大气沉降（0.9%）；对于DSi，SGD（75.4%）>沉积物−水界面交换（18.1%）>河流（6.2%）>大气沉降（0.3%）；3项营养盐均以SGD输入占主导，DIN的大气沉降输入高于河流输入，DIP和DSi的河流输入高于大气沉降输入。
最终可计算得出罗源湾海水体系中营养盐的净收支（图6），其DIN、DIP、DSi通量分别为2.20×106 mol/d、−6.40×104 mol/d、2.17×106 mol/d，除了DIP以外，DIN和DSi都存在净输入，表明SGD的输送给养殖系统带来了营养物质的输入；而DIP呈现亏损的状况，这一方面可能与海水养殖对于营养盐的吸收利用有关，另一方面可能是在估算营养盐收支的过程中忽略了其他来源项所致，如工业、农业等人类活动导致的废水排放。
图 6 罗源湾的营养盐收支（单位：mol/d）
Figure 6. DIN、DIP and DSi budgets (in mol/d) in Luoyuan bay
对比SGD输送的3项营养盐通量可以看出，SGD输送的氮通量要远高于磷通量，两者相差约两个数量级，造成这一现象的可能原因是：一方面，磷会通过吸附在铁锰氧化物表面固定或通过与碳酸钙共沉淀的方式从水体中清除[35]；另一方面，氮肥在农业生产上的大量运用也使得氮输入量远高于磷。同时，在估算通过养殖渔获输出的营养盐通量时可以看出，通过渔获的方式迁出水体的DIN、DIP通量分别占总的营养盐输出项的16%和81%，其氮和磷在占比上存在较大的差异，这可能与水体受到磷限制有关，从图5也可以看出，湾内表层海水的氮磷比大部分都高于Redfield比值（N∶P=16∶1），本身就处于磷限制的水体环境，同时，由于高氮磷比的地下水不断输送进入近海，进一步加剧了水体的磷限制，导致水体中输入的大部分磷会被水生生物、养殖作物等吸收利用使得大部分的DIP通过渔获这一方式迁出水体，而氮由于受到磷的限制，会相对过剩，其输出占比偏低。可见，SGD不仅将过量的营养物质输送到海湾，还改变了水域的营养盐结构，并对浮游植物生长和初级生产力产生了影响，长期的高氮磷比SGD输送还可能会改变海洋群落结构。
SGD输入带来的营养盐的输送对于近岸海水养殖而言有利有弊，一方面可以为养殖区内海带、贝类等养殖物种的生长提供营养盐和铁等营养物质，从而提高其生长速率和产量[36-37]；另一方面，过多营养盐的输入会改变水体营养盐结构，在部分近岸水域引发富营养化、藻华、水体缺氧等一系列环境问题，对当地的养殖造成风险，导致养殖物种减产甚至死亡[38-39]。近年来，以近海海水养殖为重点的海洋渔业逐步发展，罗源湾也在过去的几十年里遭受了富营养化、赤潮等生态问题，大规模的养殖病害频发，给海域的生态环境以及近海水产养殖产业都带来了一系列的消极影响[40]，因此，通过对养殖海域的营养盐收支进行定量估算对于加强环境保护及养殖的合理规划都有重要的现实意义。
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（1）本文基于罗源湾海水和地下水及河流样品中短半衰期核素224Ra和223Ra的分布，以Ra同位素作为示踪工具，对研究区域的水体滞留时间、SGD通量以及营养盐通量进行了定量研究，估算得出夏季罗源湾水体滞留时间为（8.48±3.16） d。
（2）利用Ra的质量平衡模型估算得到研究海域SGD通量为（1.91±2.16）×107 m3/d，地下水排放速率达6.8～10.1 cm/d，由其携带入海的DIN、DIP、DSi通量分别为（3.23±3.65）×106 mol/d、（6.68±7.55）×104 mol/d、（3.58±4.04）×106 mol/d，表明SGD可能是该区域营养盐的重要输入源之一。
（3）本研究对湾内水体的营养盐收支也进行了定量估算，发现湾内存在DIN和DSi的净输入，而DIP处于亏损状态，结合SGD输送的氮通量和磷通量的差异以及间隙水和湾内水体氮磷比的差异可以看出，SGD不仅将过量的营养物质输送到了海湾，还可能会通过改变氮磷比对水域营养盐结构、生物群落等产生重要影响，这些影响有待进一步的研究。
典型养殖海湾海底地下水排放对营养盐收支的影响——以福建罗源湾为例
The impact of submarine groundwater discharge on nutrient budget—a case in a typical mariculture bay of the Luoyuan bay, Fujian
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摘要: 海底地下水排放（SGD）是陆源物质入海的重要通道，对沿岸物质通量、生物地球化学循环及生态环境都起着重要作用。近些年来，随着近海海水养殖的发展，有关SGD对养殖生态系统的调控作用也备受关注。本研究运用短半衰期核素223Ra和224Ra估算了福建沿岸养殖型海湾——罗源湾的海底地下水排放通量。结果表明，地下水中223Ra [（58.1±40.2） dpm/（100 L）（n=9）]和224Ra [（1637±1118） dpm/（100 L）（n=9）]的活度远高于近岸水体223Ra[（4.49±1.35） dpm/（100 L）（n=15）]和224Ra[（65.5±15.8） dpm/（100 L）（n=15）]的活度。本研究在假设稳态的条件下，运用Ra质量平衡模型，估算出罗源湾SGD通量为（1.91±2.16）×107 m3/d，SGD速率为0.068～0.101 m3/（m2·d），结合地下水端元营养盐浓度计算得出SGD携带的溶解无机氮（DIN）、溶解无机磷（DIP）、溶解硅（DSi）的排放通量分别为（3.23±3.65）×106 mol/d、（6.68±7.55）×104 mol/d、（3.58±4.04）×106 mol/d，分别占总输入量的79.6%、84.8%、75.4%，可见罗源湾沿岸地下水排放携带的营养物质在养殖体系中对于营养盐的收支有显著贡献。Abstract: Submarine groundwater discharge (SGD) has been widely recognized as an important pathway for nutrients transport from coastal aquifers to the sea, which plays an important role in coastal material flux, biogeochemical cycle and ecological environment. In recent years, with the development of mariculture, the impact of SGD on the aquaculture ecosystem has attracted much attention. In this paper, 223Ra and 224Ra are adopted as tracers to quantify SGD in Luoyuan bay, a coastal aquaculture bay in Fujian. The results shows that the radium activities of 223Ra [(58.1±40.2) dpm/(100 L)(n=9)] and 224Ra [(1637±1118) dpm/(100 L)(n=9)] in groundwater is higher than those of 223Ra [(4.49±1.35) dpm/(100 L)(n=15)] and 224Ra [(65.5±15.8) dpm/(100 L)(n=15)] in the surface water. Assuming steady state and using a radium mass balance model, the SGD rate in Luoyuan bay was estimated to be as (1.91±2.16)×107 m3/d and the discharge rate is 0.068～0.101 m3/m2/d. The fluxes of dissolved inorganic nitrogen (DIN), dissolved inorganic phosphorus (DIP) and dissolved silicon (DSi) carried by SGD were calculated to be (3.23±3.65)×106, (6.68±7.55)×104, (3.58±4.04)×106 mol/d, accounting for 79.6%, 84.8% and 75.4% of the total input. Therefore, the nutrient fluxes by SGD contribute significantly to the nutrient budget and nutrient structure as well as coastal aquaculture system.
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图 1 2021年8月罗源湾采样站位
Figure 1. Distribution of sampling sites in Luoyuan bay in August 2021
图 2 罗源湾镭同位素平面分布
Figure 2. Distributions of radium activities in the surface water of Luoyuan bay
图 3 224Ra和223Ra活度与盐度关系
Figure 3. Activities of 224Ra and 223Ra versus salinity in Luoyuan bay
图 5 表层海水（SW）和间隙水（PW）中DIN、DIP、 DSi、N/P的对比箱线图
Figure 5. Comparison of boxplots of DIN and DIP and DSi and N/P ratio in surface water and porewater
表 1 罗源湾各源汇项贡献的224Ra和223Ra通量
Table 1. Summary of different sources of 224Ra and 223Ra flux
源汇项 224Ra通量/×1010 dpm·d−1 223Ra通量/×108 dpm·d−1 输出项 自身衰变 31.7±7.63 70.0±21.1 与外海水混合 10.6±6.09 26.8±44.9 输入项 河流输入 0.095±0.004 0.45±0.07 沉积物扩散 4.81±0.13 7.03±1.06 悬浮颗粒物解吸 0.006 0.026 SGD 37.4±9.76 89.3±49.6 
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表 2 我国其他养殖型海湾SGD速率及其营养盐通量
Table 2. A summary of study case about SGD rates and associated nutrient fluxes in China
研究区域 海湾面积/
km2平均潮高/
m示踪剂 SGD速率/
cm·d−1DIN通量/
mmol·m−2·d−1DIP通量/
×10−4 mol·m−2·d−1DSi通量/
mmol·m−2·d−1象山港[17] 563.3 3.18 222Rn 0.23～0.69 7.58 0.40 3.23 象山港[18] 563.3 3.18 222Rn 13.2 105 7.19 122 桑沟湾[18] 163.2 0.57～1.47 222Rn 26.3 9440 273 279 桑沟湾[19] 163.2 0.57～1.47 226,228Ra 13～14 18～21 0.63～0.75 0.96～1.1 胶州湾[20] 390 2.78 224,226Ra 3.8 － － － 胶州湾[21] 390 2.78 226Ra 1.21～2.01 13.2 0.02 3.37 胶州湾[22] 390 2.78 224,226,228Ra 3.03～7.5 35.6～66.7 0.25～0.46 － 老爷海[23] 18 1 223,224,226,228Ra 10 9.44 0.28 2.94 吐露湾[24] 52 1.06 223,224Ra 1.2～3.0 0.6～1.4 0.05～0.12 1.25～3.08 钦州湾[15] 278 6 223,224,228Ra 8.9～13 14～19 0.002～0.03 1.6～2.8 茅尾海[25] 135 2.5 222Rn 36±33 33±41 3.9±6.7 69.5±68.8 大亚湾[26] 560 1.01 224Ra 1.18 0.2～0.37 0.08～0.23 0.63～2.03 苏北浅滩[27] 10000 － 223,224,226Ra 46±29 260±310 3.0±2.5 55±42 珍珠湾（洪季）[28] 94.2 2.2 223,224Ra 22.3～44.5 31.2～62.3 2.40～4.80 45.3～90.4 珍珠湾（枯季）[28] 94.2 2.2 223,224Ra 41.1～58.1 73.2～106 7.22～105 37.9～54.9 三门湾[29] 775 4.25 224Ra 16.4～21.7 11.5～26.5 0.6～3.4 11.5～32.1 罗源湾（本研究） 226.7 4.98 223,224Ra 6.8～10.1 14.2±16.1 2.95±3.33 15.8±17.8
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