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氮、磷是自然界主要的生源要素,在由陆地向海洋输送过程中,其赋存形式在河口区发生剧烈变化,成为控制近海环境质量、调节生物生产力和导致水域富营养化等环境效应的重要因素。在中国海洋生态环境状况总体稳中趋好的发展趋势中,厘清河流入海营养盐的形态和组成,辨明其来源特征和影响因素,对靶向治理潜在污染因素,精准施策海湾生态环保具有现实意义。
莱州湾位于渤海南部,约占渤海面积的10%,是中国北方重要的渔业经济区[1]。自20世纪70年代以来,随着沿海地区经济快速发展和人为活动加剧,莱州湾水环境质量迅速恶化,营养盐组成和结构发生显著改变,成为富营养化加剧和生物多样性降低的主要因素[2]。中国自2000年起实施入海河流整治、海岸线控制等综合整治措施,2011年起陆源氨氮入海排放总量控制措施有效降低了氨氮入海通量,但2018年《中国海洋生态环境质量公报》显示,莱州湾部分海域仍出现溶解无机氮(DIN)超标现象。因此,有必要厘清莱州湾营养盐来源和组成,阐明河流向莱州湾输送营养盐的特征。
环莱州湾河流包括小清河、白浪河、潍河和虞河等10余条河流。黄河由于其河口位置靠近莱州湾,冲淡水对莱州湾的生态环境影响显著[3],是莱州湾主要的物质来源[4]。相关学者对莱州湾水体营养盐和水环境质量研究已近40年,但是对环莱州湾河流的总体研究相对有限。有研究认为,黄河和小清河是莱州湾污染物的主要来源,对莱州湾污染物的输送贡献分别达到60%和30%以上[5-8]。调查结果显示,莱州湾西南部呈现污染物汇集的现象[9],入海河流的总氮(TN)和总磷(TP)浓度明显高于近海海域,呈现磷限制潜在性富营养状态;2009年前后,除小清河组成复杂外,湾西南各河流水体中溶解无机氮(DIN)明显高于溶解有机氮(DON),磷的组成中溶解无机磷(DIP)与溶解有机磷(DOP)大致相当[10]。莱州湾西南部入海河流营养盐的汇集,导致小清河、弥河和虞河邻近海域的叶绿素a (Chl a)浓度较高[11]。这一结论没有考虑黄河和莱州湾东南部河流入海向莱州湾的营养盐输送贡献。
为充分考虑大小、背景不同的河流和直排口向莱州湾水体输送营养盐特点,以及不同形态氮、磷营养盐对莱州湾水体的贡献差异,本研究综合调查了环莱州湾河流入海口、黄河口和典型直排口水体氮、磷的时空分布,揭示了莱州湾水体营养盐的组成结构特征及其环境效应,为氮、磷的合理监控和减排入海以及莱州湾生态保护的精准施策提供科学依据。
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研究区域和环莱州湾的11个站位设置如图1所示,其中D8和D10两个站位分别位于莱州污水处理厂(莱污厂)和道恩钛业排水口。现场调查和样品采集于2018年10月、2019年5月和8月进行;研究站位水深小于5 m,表底混合均匀,取表层0.5 m水样用于不同形态营养盐、主要理化参数和Chl a参数分析。同步以CTD (CTD-NV型温盐深仪,TRDI,美国)现场监测温度(T)、盐度(S)、pH和溶解氧(DO)等参数。
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用于测定悬浮颗粒物(SS)的水样经0.45 µm醋酸纤维滤膜过滤,采用重量法分析(GB 17378.4-2007),平行双样相对误差低于0.6%。化学需氧量(COD)采用碱性高锰酸钾法分析(GB 17378.4-2007)。用于测定Chl a的水样经0.45 µm醋酸纤维滤膜过滤,加饱和MgCO3,滤膜经90%丙酮提取后,采用分光光度法分析(GB17378.7-2007),分析误差低于0.3%。
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水样经0.45 µm聚醚砜滤膜(Millipore)过滤,滤液和滤膜冷冻保存,分别用于溶解态和颗粒态氮、磷浓度分析。滤液解冻后使用营养盐自动分析仪分析NO3-N、NO2-N、NH4-N和DIP浓度,测定原理依次为镉—铜还原法、重氮偶氮法、靛酚蓝法和磷钼蓝法[12]。NO3-N、NO2-N和NH4-N浓度之和为DIN浓度,平行双样相对误差低于0.5%。滤液以过二硫酸钾消解,将DON和DOP分别转化为NO3-N和DIP[13],再以营养盐自动分析仪依次测试,得到溶解态总氮(DTN)和溶解态总磷(DTP)浓度。DTN与DIN浓度之差为DON浓度,DTP与DIP浓度之差为DOP浓度。滤膜和沉积物样品以过二硫酸钾消解后,取上清液以营养盐自动分析仪依次测试,计算得到颗粒态氮(PN)和颗粒态磷(PP)浓度,平行双样分析误差低于2%。DTN与PN浓度之和为TN浓度,DTP与PP浓度之和为TP浓度。
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数据分析、处理和绘图采用Surfer11.0、Adobe Illustrator CS和Origin8.0软件,数据相关性分析和处理采用SPSS 22.0软件。
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研究区域水体主要理化参数和Chl a结果如图2所示。各参数值或浓度变化范围较大,在个别站位出现异常高值。温度变化与季节一致,pH变化相对较大,平均值为8.2,其中莱污厂pH较低,5月,广利河、胶莱河和界河河口水体出现pH异常高值。DO浓度最低值小于2 mg/L,出现在8月的小清河和泳汶河河口水体,其他时段DO浓度大多超过6 mg/L。各河口水体之间SS浓度差异很大,黄河口最高,为600~3700 mg/L,是次高的小清河口水体浓度的2~17倍;最低SS浓度位于两处直排口水体,低于30 mg/L。COD浓度除黄河口低于3 mg/L以外,其余各站位大多高于4 mg/L,其中8月泳汶河COD浓度高达10.81 mg/L。Chl a浓度整体较高,以5月平均浓度最高,约为10月平均浓度的2.3倍;其中黄河口和两处直排口水体中的浓度相对较低。
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环莱州湾河口水体溶解态氮、磷组成的时空分布差异显著,东南部河口和排水口水体的TN和TP浓度高于西南部河口水体,如图3所示。TN浓度最高值出现在两处直排口附近水体,10月莱污厂和8月道恩钛业排水口水体TN浓度超过20 mg/L,其他月份的莱污厂和道恩钛业排水口附近TN也呈现较高水平;黄河口和潍河口附近水体TN浓度相对较低,最低浓度小于1 mg/L。TP浓度高值出现在8月的道恩钛业排水口和泳汶河口附近水体,最高接近4.5 mg/L;大多河口水体TP浓度不超过0.5 mg/L。不同调查时间的氮、磷浓度变化较大,DIN和DIP浓度为8月高、5月低,DON和PN为10月高、5月低,DOP为10月高、8月低,PP则为8月高、10月低。除2019年8月PP显著高于其他调查时间外,黄河口水体不同形态氮、磷绝对浓度变化的程度远小于其他河口水体,表明小型河口和排水口水体营养盐浓度的波动性较大。氮的相对组成中以DON占比最高,平均约占TN的59%,其中TN较高的莱污厂和道恩钛业排水口水体中DON平均占比高达71%;其次为DIN,平均约占TN的32%,其中以小清河口水体DIN占比较高,平均约占TN的52%;PN占比较小,平均约占TN的9%。DIN中以NO3-N为主,平均约占DIN的70%,其次为NH4-N,平均约占DIN的25%,NO2-N平均约占DIN的6%。
图 3 环莱州湾河口氮、磷的时空分布
Figure 3. Temporal and spatial distributions of nutrients in different forms in Laizhou Bay estuaries
不同形态磷组成的时空分布差异很大,3种形态的磷(DIP、DOP和PP)占TP的比例最低均接近1%,最高则分别达到84%、98%和94%。平均占比较高的是PP,平均占比约为46%,其中黄河口水体PP占比高达70%~94%;DOP平均占比约为29%,DIP平均占比比DOP略低,约为25%。相比较而言,环湾西部和西南部河口水体中的磷以PP为主,东部和东南部河口水体以DIP和DOP为主。在磷的相对组成中,5月和10月主要河口水体中的磷均以DOP和PP为主,均占40%~50%, 8月主要河口水体中的磷以DIP和PP为主。研究水体中PP总体占比超过40%,这种PP占比较高的状况,增加了磷的平均矿化速率,可能限制了河口水体磷的再生和利用,强化了河口水体初级生产的磷限制状况。
环湾河口与国内大、中型河流相比,水体氮、磷浓度较高,DIN和DIP平均浓度分别约是黄河口水体的7倍和19倍,是珠江口、长江口和辽河口水体的0.9~1.7倍和5~19倍[7,14-18],DIN和DIP平均浓度总体是北方一些小型河口的1.5~3倍[19]。《山东省海洋生态环境状况公报》(2016-2018年)显示,小清河口附近的莱州湾西南海域污染明显加重[20-21]。NH4-N作为常规水质监测指标,是国家降氮减排首要目标,经过入海前的减排,绝对浓度显著降低。研究水体中NH4-N平均占DIN的25%,仅占TN的8%,说明NH4-N在环湾河口水体中是TN的非优势组分,长江口、珠江口和辽河口等水体的研究结果也表明NH4-N是TN或DIN的非优势组分[17,22-23]。除了NH4-N,NO3-N同样是水体浮游植物可吸收的“活性”氮,在研究水体TN的占比中明显高于NH4-N,是DIN的主要组分,成为区域富营养化中氮的主要存在形式。此外,DON经过完全降解后转化为NH4-N,成为水体NH4-N的来源之一;小分子DON也可以直接被浮游植物吸收利用,贡献了能被水体浮游植物吸收的“活性”氮的一部分。因此,入海河流的降氮减排不仅要针对NH4-N,同时也要考虑氮的其他组分和赋存形式转化。
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环湾河口水体不同形态氮、磷比例如图4所示。DIN/DIP和DON/DOP不仅变化范围很大,而且平均比值高,分别高达350.5和302.3,其中比值大于100的站位数量占总调查站位数量的50%以上;与之相对应,PN/PP变化范围较小,平均比值仅为11.6,比值小于10的站位数量占总调查站位数量的60%以上。DIN/DIP和PN/PP平均值10月显著高于8月和5月,DON/DOP平均值8月显著高于10月和5月。中国大部分河口水体的DIN/DIP较高,本研究中环湾河口水体的DIN/DIP更高,约是各大、小型河口的1.5倍[7,15,17,19]。其中小清河口水体DIN浓度与渤海北部的辽河口和大辽河口相当,由于其DIP浓度高于辽河口和大辽河口,因此小清河口水体DIN/DIP明显远低于辽河口和大辽河口[17-18]。
环湾入海河口“氮多、磷少”的特征,是莱州湾营养盐结构高氮、低磷的直接原因[4]。环湾河流水体营养盐结构的显著改变起始于20世纪90年代,流域农业大量施用氮肥,而磷的使用和排放受到限制,导致21世纪初流域和莱州湾水体呈现高氮、低磷的特征。研究区域水体的高氮、低磷状况,使莱州湾浮游植物生长受到显著的磷限制[24],而且浮游植物群落中甲藻比例逐渐增加[25]。2012年环湾河流水体平均DIN/DIP为190[11],2018-2019年上升至350。2009-2010年小清河口水体平均DIN/DIP为72.5[26],10年后增加到500以上;2008-2009年黄河口水体平均DIN/DIP高达610.0[7],虽然2018-2019年降至215,但是极高的DIN/DIP没有改变。此外,本研究水体平均DON/DOP高达302,其中小清河口和黄河口水体平均DON/DOP分别为226和123,按照化学计量关系等比例降解后释放DIN和DIP估计,作为TN和TP的主要组分,DON和DOP降解将加剧水体DIN/DIP较高的现状。“氮多、磷少”,高DIN/DIP是20年来中国大多河口水体营养盐结构的主要特征,黄河口、环莱州湾河口如此,长江口和珠江口也是如此[23,27]。有证据表明,营养盐浓度的持续升高导致长江口富营养化加剧,有害藻华面积和频率增加[28]。富营养化严重可能导致浮游植物组成单一,个别物种优势度明显[25];营养盐中DIN/DIP升高促使浮游植物由硅藻向甲藻或其他非硅藻群落演替[28-30]。本研究结果呈现的环湾河口水体持续的“氮多、磷少”、高DIN/DIP特征,将进一步推进莱州湾浮游植物群落结构由硅藻向甲藻或非硅藻群落演替,增加有害藻华发生的风险。
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环湾河口的营养盐聚类分析和多参数间相关分析结果如图5所示。聚类分析结果表明,环湾不同河口水体营养盐组成特征在10月较为接近,其次为5月,营养盐组成特征差异较大的是8月。相关分析结果表明,不同形态氮、磷之间多呈现显著相关关系,具有较强的同源性。一般来说,河口区海水的稀释作用表现为营养盐与S和T之间呈现一定的相关关系[22-23,31]。本研究中,主要河口水体T和S与不同形态营养盐间的关联性较弱,可能是调查时间和采样区域具有相近的T和S条件,不具有同一河口的连续性所致。
图 5 环莱州湾河口氮磷组分的聚类分析和多参数间相关分析
Figure 5. Cluster and correlation analysis among multiple parameters in Laizhou Bay estuaries
研究水体SS与PP和PN呈现显著正相关关系,表明SS来源与PP和PN具有一定的一致性。黄河口水体PN和PP在调查月份中浓度较高(图3),其中8月PN和PP绝对浓度分别为其他河口的1.2~16.8倍和1.1~17.6倍,此时黄河口SS高达3701 mg/L,为其他河口的17~403倍。除了人为排放,SS是河口水体磷的重要来源[31-32],说明黄河口较高的PN和PP主要来自陆源矿物颗粒。小清河口水体PN和PP浓度也较高,尤其是10月,其PN和PP浓度与黄河口相当,分别是其他河口的1.0~5.1倍和1.0~18.0倍。与黄河口不同,小清河口水体中SS较低,仅为黄河的6%~54%,但是Chl a浓度较高,是黄河口的4.6~25.9倍,因此推测小清河口较高的PN和PP更多来自现场浮游生物颗粒。
根据氮、磷浓度和流量(表1),计算环湾河口向莱州湾输送不同形态氮、磷的相对贡献百分比,结果如图6所示。相对输送贡献最高的是黄河,不同形态氮、磷的平均贡献率分别为63%~85%和60%~88%;其次为小清河,不同形态氮、磷的相对输送贡献率分别为13%~31%和11%~33%。黄河与小清河两条河流成为莱州湾水体各形态氮、磷的主要来源,二者对氮、磷的相对贡献率之和分别超过94%和92%,其中2019年5月的相对贡献率更是达到98%和97%。在不同形态氮、磷中,黄河口PN和PP相对贡献率最为显著,高达87%~90%;黄河口2018年10月DOP、2019年8月DIN和DIP的相对贡献率较低,主要因为其他小型河口相对应形态氮、磷浓度异常增加,而黄河口不同形态氮、磷绝对浓度在不同调查时间的变化相对较小。各河口水体同一种形态营养盐在同一调查时间的最高浓度与最低浓度相比,氮和磷分别相差3.6~198.6倍和4.1~96.6倍,同一调查时间的最高流量与最低流量相差3905~33963倍,表明河流流量高低对莱州湾氮、磷输送贡献的影响更大。
序号 河流 长度/km 径流量/亿m3·a−1 2018年10月流量/m3·s−1 2019年5月流量/m3·s−1 2019年8月流量/m3·s−1 1 黄河 5464 534.8 1457.36 1358.53 2260.00 2 广利河 47 - 2.80 8.33 78.56 3 小清河 237 12.7 209.14 336.03 688.53 4 白浪河 127 1.8 9.75 1.16 15.96 5 虞河 75 0.07 1.72 2.61 52.58 6 潍河 246 12.8 16.02 0.82 186.45 7 胶莱河 109 2.0 3.28 2.48 7.85 8 界河 45 1.3 0.37 0.12 0.18 9 泳汶河 36 - 0.48 0.00 3.35 注:“-”表示无相关数据;流量数据为同步观测和计算结果 表 1 环莱州湾河流和黄河基本情况[33]
Table 1. Basic background of rivers around the Laizhou Bay
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(1) 环莱州湾河口水体营养盐浓度整体水平较高,呈现东部和东南部河口高于西部和西南部河口的空间分布格局,不同形态氮、磷浓度8月略高,5月较低。DON和NO3-N分别占TN的59%和29%,成为莱州湾近岸氮输送的主要形式。磷组分以PP为主,其次为DOP和DIP。水体高DIN/DIP和DON/DOP将加重莱州湾近岸水体氮/磷失衡,促进浮游植物群落的硅甲藻共同优势。
(2) 在环莱州湾河口向莱州湾输送的氮、磷中,黄河相对输送贡献最大,其次为小清河,二者相对贡献率之和超过90%;在流域环境背景相近条件下,河流流量高低是影响莱州湾氮、磷输送贡献大小的主要因素。虽然莱州湾河口水体不同形态氮、磷之间多呈显著相关关系,有着较强的同源性,但黄河口水体PN和PP主要来自陆源矿物颗粒,小清河口水体PN和PP则更多来自现场浮游生物颗粒。
环莱州湾主要河口氮磷组成特征及其输送贡献
Composition and transport of nitrogen and phosphorus in the main estuaries around Laizhou Bay
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摘要: 本研究于2018年10月、2019年5月和8月,调查环莱州湾主要河口、直排口和黄河口不同形态氮、磷组成和结构及其对莱州湾营养盐的相对输送贡献。环莱州湾河口水体氮、磷浓度较高,分布差异显著,东部河口总氮和总磷浓度总体高于西部和西南部河口,溶解无机氮/磷和溶解有机氮/磷达到较高水平。溶解有机氮和硝酸氮平均占总氮的59%和29%,成为莱州湾近岸氮的主要存在形式;不同形态磷的占比差异大,西部和西南部河口颗粒磷平均占比超过50%,可能限制磷的再生利用。环莱州湾河口水体的氮、磷组成和结构现状,将进一步扩大莱州湾“高氮、少磷”和高氮磷比特征。虽然环湾东部河口水体总氮和总磷浓度总体高于西部和西南部河口,但是径流量较高的黄河和小清河输送氮、磷的总体贡献超过90%。Abstract: Carried out in October 2018, May and August 2019, this study investigated the composition of nitrogen and phosphorus and their relative transport contribution in the main estuaries and discharge outlets around Laizhou Bay and Yellow River. The results show that both nitrogen and phosphorus were in high concentrations with significantly different spatial distribution. The concentrations of total nitrogen and phosphorus in eastern estuaries were generally higher than those in western and southwestern estuaries, and both dissolved inorganic and organic nitrogen to phosphorus ratios were in high levels. As the main forms of nitrogen, the dissolved organic nitrogen and nitrate accounted for 59% and 29%, respectively, of the total nitrogen in Laizhou Bay. The proportion of different phosphorus forms varied greatly, and the average proportion of particulate phosphorus exceeded 50% in the western and southwestern estuaries, which may limit the recycling of phosphorus. The composition and structure of nitrogen and phosphorus in the estuaries would further expand the characteristics of "high nitrogen, low phosphorus" and high nitrogen/phosphorus ratio in Laizhou Bay. Although the total nitrogen and phosphorus concentrations in the eastern estuaries were generally higher than those in the western and southwestern estuaries, the overall contribution of nitrogen and phosphorus from Yellow River and Xiaoqing River with high runoff was over 90%.
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Key words:
- Laizhou Bay /
- estuary /
- nutrient /
- nitrogen to phosphorus ratio /
- transport contribution
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表 1 环莱州湾河流和黄河基本情况[33]
Table 1. Basic background of rivers around the Laizhou Bay
序号 河流 长度/km 径流量/亿m3·a−1 2018年10月流量/m3·s−1 2019年5月流量/m3·s−1 2019年8月流量/m3·s−1 1 黄河 5464 534.8 1457.36 1358.53 2260.00 2 广利河 47 - 2.80 8.33 78.56 3 小清河 237 12.7 209.14 336.03 688.53 4 白浪河 127 1.8 9.75 1.16 15.96 5 虞河 75 0.07 1.72 2.61 52.58 6 潍河 246 12.8 16.02 0.82 186.45 7 胶莱河 109 2.0 3.28 2.48 7.85 8 界河 45 1.3 0.37 0.12 0.18 9 泳汶河 36 - 0.48 0.00 3.35 注:“-”表示无相关数据;流量数据为同步观测和计算结果 -
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