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湛江湾陆源入海排污口沉积物中PAHs的来源及环境意义

赵利容 张际标 孙省利

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湛江湾陆源入海排污口沉积物中PAHs的来源及环境意义

    作者简介: 赵利容(1977-), 女, 四川宜宾人, 博士, 主要研究方向为海洋有机污染, E-mail:zlrsms@163.com;
    通讯作者: 张际标, zhjbwxy@163.com
  • 基金项目: 海洋公益性行业科研专项经费项目 20150527-1

  • 中图分类号: X132

Distribution and sources of PAHs in the sediments of land-based sewage outlet to Zhanjiang bay and their environment significance

    Corresponding author: Ji-biao ZHANG, zhjbwxy@163.com ;
  • CLC number: X132

  • 摘要: 为调查和研究湛江湾PAHs污染的陆源输入特征,本文分析研究了湛江湾11个陆源入海排污口(包括入海河流、人工渠和排污管道)沉积物中15种PAHs化合物的含量、空间分布及可能的排放源。结果表明,11个站位沉积物的∑PAHs含量范围为(28.1~1533.7)×10-9,区域分布特征明显;中心城区陆源输入是湛江湾PAHs污染的主要来源;PAHs的成分组成和异构体比值显示11个站位的PAHs排放源具有相似性,即主要源自煤、生物质和石化燃料燃烧,以及石油污染排放。本研究中,湛江湾陆源入海排污口PAHs来源及污染水平反映了该地区能源消耗结构特征及农业经济现状,对湛江市的发展规划、海洋环境管理和POPs污染控制具有一定的科学意义。
  • 图 1  11个采样站位沉积物的∑PAHs含量(×10-9)

    Figure 1.  Concentrations of ∑PAHs in 11 sediments(×10-9)

    图 2  3~6环PAHs含量的百分比组成和LMW/HMW比值

    Figure 2.  Percentages of (3~6)-ring PAHs concentrations and LMW/HMW ratios of PAHs

    表 1  采样点位置和当前用途

    Table 1.  The position and current function of sampling sites

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    表 2  沉积物中15种PAHs单体的检测结果统计

    Table 2.  The statistics data of 15 PAHs in sediments

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    表 3  PAHs异构体比值

    Table 3.  Ratios of PAHs isomers

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出版历程
  • 收稿日期:  2017-10-23
  • 录用日期:  2018-01-02
  • 刊出日期:  2019-06-20

湛江湾陆源入海排污口沉积物中PAHs的来源及环境意义

    作者简介:赵利容(1977-), 女, 四川宜宾人, 博士, 主要研究方向为海洋有机污染, E-mail:zlrsms@163.com
    通讯作者: 张际标, zhjbwxy@163.com
  • 广东海洋大学 化学与环境学院, 广东 湛江 524088
基金项目:  海洋公益性行业科研专项经费项目 20150527-1

摘要: 为调查和研究湛江湾PAHs污染的陆源输入特征,本文分析研究了湛江湾11个陆源入海排污口(包括入海河流、人工渠和排污管道)沉积物中15种PAHs化合物的含量、空间分布及可能的排放源。结果表明,11个站位沉积物的∑PAHs含量范围为(28.1~1533.7)×10-9,区域分布特征明显;中心城区陆源输入是湛江湾PAHs污染的主要来源;PAHs的成分组成和异构体比值显示11个站位的PAHs排放源具有相似性,即主要源自煤、生物质和石化燃料燃烧,以及石油污染排放。本研究中,湛江湾陆源入海排污口PAHs来源及污染水平反映了该地区能源消耗结构特征及农业经济现状,对湛江市的发展规划、海洋环境管理和POPs污染控制具有一定的科学意义。

English Abstract

  • 自上世纪中期以来,多环芳烃化合物(polycyclic aromatic hydrocarbons,简称PAHs)作为代表性的持久性有机污染物(persistent organic pollutants,POPs)一直是POPs研究的主要方向。PAHs主要是人类活动排放,工业、交通和生活等过程中的石化燃料、煤、生物质燃烧、石油泄漏等是其主要的排放源。PAHs排放源的贡献和特征与地区的社会经济发展水平和能源消费结构等因素密切相关:如在深圳[1]、广州[2]等城区,石化燃料燃烧是主要的排放源;在北京[3]、天津[4]等城市,PAHs为石化燃料和煤燃烧的共同排放;在郊区和农村或经济不发达地区,煤、生物质燃烧排放的PAHs具有重要贡献[5]

    海洋是PAHs主要的汇,受人类活动影响较大的近海、海湾、河口、港口等水体和沉积环境中,PAHs污染往往较其它区域严重,生态风险更高[6-7]。湛江湾是我国南方代表性的城市港口型海湾,所在城市经济发展相对落后,工业以石化产业和临港工业为基础,由于基础设施建设严重滞后,长期以来生活污水、养殖和工业废水等直接排入海湾。近期研究表明湛江近海已受到PAHs的污染,一些生物体内已检测到PAHs[8];Huang等[9]和朱文锋[10]研究指出湛江湾沉积物PAHs的含量分别为(41.96~933.90)×10-9(均值315.98×10-9)和(39.44~122.22)×10-9(均值80.83×10-9);根据陈志强等[11]对湛江湾柱状沉积物PAHs的研究,湛江湾PAHs污染有加重的趋势。近年来,湛江市人口、机动车数量、港口吞吐量等快速增长,石化燃料、煤等燃料的需求和使用量激剧增加,燃烧排放的PAHs在降雨和大气传输作用下会进入海洋环境;围绕湛江湾,湛江市重点发展临海、临港经济,引进了钢铁、石化、造纸等大型项目,海上交通量将大大增加,大量的工业废水和含油污水排入湛江湾,可能加剧湛江湾PAHs的污染。

    地表径流和大气输送是陆源PAHs输入海洋的主要途径,掌握地表径流水体、沉积物中PAHs的空间分布、来源等特征是控制和管理陆域PAHs输入,治理近海海域PAHs污染的基础。为掌握湛江湾PAHs的陆源输入特征和规律,预防和控制湛江湾POPs污染,本研究对湛江湾主要入海河流、排污渠或排污管道入海口处沉积物的PAHs含量水平、来源、区域特征等进行讨论,追溯人类活动和社会经济发展的影响,使海域管理和治理更具有针对性。

    • 经调查,汇入湛江湾的河流、市政排污、农业排污渠等有11条,采样点位于河流河口或排污管道(渠)出口处,11个采样点的位置和当前用途见表 1图 1。11个采样点周围环境为滩涂,2012年12月采集表层约0~10 cm的沉积物样品,湛江湾西侧的样品为泥质样品,黑色,其它区域样品为泥沙混合样,多为灰色。

      表 1  采样点位置和当前用途

      Table 1.  The position and current function of sampling sites

      图  1  11个采样站位沉积物的∑PAHs含量(×10-9)

      Figure 1.  Concentrations of ∑PAHs in 11 sediments(×10-9)

    • 实验所用溶剂均为分析纯,蒸馏用,硅胶(80~100目),二氯甲烷依次抽提后,130℃活化12 h,冷却后加入5%的去离子水去活;无水硫酸钠二氯甲烷索氏提取48 h,420℃灼烧4 h。PAHs标准样品和回收率指示剂购自SUPELCO公司,PAHs标准溶液包括萘(Nap)、苊烯(Acy)、苊(Ace)、芴(Flu)、菲(Phe)、蒽(Ant)、荧蒽(Fla)、芘(Pyr)、苯并[a]蒽(BaA)、(Chr)、苯并[b]荧蒽(BbF)、苯并[k]荧蒽(BkF)、苯并[a]芘(BaP)、茚并[1, 2, 3, c, d]芘(IcdP)、二苯[a, h]蒽(DahA)、苯并[g, h, i]苝(BghiP);PAHs回收率指示物包括萘-d8、苊-d10、菲-d10、-d12和苝-d12

    • 样品采集后避光自然风干,研磨过80目筛。样品前处理采用索氏抽提萃取方法,称取约10 g沉积物样品与10 g无水硫酸钠混合,加入PAHs回收率指示剂500 ng,二氯甲烷提取72 h。萃取液加铜片除硫,经过滤、浓缩、正己烷置换后采用10 cm硅胶层析柱净化分离,分别用10 mL正己烷和50 mL二氯甲烷/正己烷(体积比3: 7)淋洗出烷烃和PAHs组分。PAHs淋洗液经正己烷转换后,氮吹至0.5 mL,加入400 ng内标物(p-Terphenyl-d14),待测。

    • 采用三重四极杆GC-MS/MS(Trace GC Ultra & TSQ Quantum XLS, Thermo Fisher, USA)定性和定量分析PAHs,色谱柱为HP-5MS(30 m×0.25 mm×0.25 μm)。升温程序:初始温度70℃(2 min),10℃/min升温至290℃(10 min);进样口温度290℃,流量1 mL/min,不分流进样;离子源为EI,70 eV,离子源温度为250℃,SRM模式。

      本研究中采用多种质量控制方法以保证数据的准确性,包括方法空白、平行样、加标回收等方法,其中方法空白中目标化合物低于检出限,5种回收率指示剂的回收率除萘-d8低于50%外均在60%~120%之间,由于萘的挥发回收率较低,本研究中不对其进行讨论。

    • 表 2是11个站位沉积物中15种PAHs单体的检测结果,15种单体的检出率均为100%,各单体化合物含量在不同站位的离散程度较大,除Ace外,变异系数均在90%以上。图 1是11个站位沉积物的∑PAHs含量,范围为(28.1~1533.7)×10-9,具有明显的区域性,位于市区的站位G1、G2、M1、M2,H1、H2和H3,∑PAHs含量明显高于农村站位X1~X4。与Huang等[9]在湛江湾内的研究比较,西岸入海排污口的∑PAHs含量高于邻近海域的相关站位,而站位X1~X4相反,市区排污可能是湛江湾PAHs的主要源,而农村地区的贡献低,甚至可能受到海域PAHs输送的影响。

      表 2  沉积物中15种PAHs单体的检测结果统计

      Table 2.  The statistics data of 15 PAHs in sediments

      11个站位中,站位G1、G2、M1和M2位于市政排污口处,∑PAHs的含量范围为(601.8~1533.7)×10-9;站位H1~H3位于入海河流河口处,为工业废水、市政排污、沿岸居民生活污水的混合排污,∑PAHs的含量范围为(174.9~1125.0)×10-9;站位X1~X4的∑PAHs含量范围为(28.1~73.4)×10-9,主要是农业排污,邻近海域是海水养殖区,有大量中小型渔船在此作业。

      近海海域PAHs主要是人为排放,PAHs污染特征与人类活动密切相关,如人口密度、能源消费结构、经济发展等,本研究中湛江湾西岸入海排污口沉积物的PAHs含量明显高于东岸和南岸,与马瑾等[12]绘制的湛江市土壤PAHs污染的空间分布相符。湛江以临港经济为核心,地区发展极不平衡,商业、工业分布在湛江湾西岸,集中了约1/3的城区人口,贡献了市区1/3以上的GDP和工业产值。虽然此区域经济较为发达,但基础设施落后,本世纪初才有一定规模的污水处理厂,污水通过河流、市政排污管、排污渠等直接排放,是湛江湾污染物的主要贡献者。湛江湾的东岸和南岸,以农业、水产养殖为主,排入海湾的污水主要是养殖交换水、农业灌溉水和农村居民生活用水,PAHs污染水平相对较低。

    • PAHs的轻重组分常用于探讨PAHs可能的来源,一般情况下,2~3环低分子量的PAHs来自石油源,4~6环高分子量的PAHs来自燃烧源[13-15]。因此,PAHs的低环/高环(LMW/HMW)比值用以判别石油源和燃烧源,当LMW/HMW>1时表征石油源,反之则为燃烧源[15]图 2是11个站位3~6环PAHs含量的百分比构成和LMW/HMW比值,体现如下特征:(1)在站位X3和X4,3环PAHs是主要的PAHs,占∑PAHs的52.4%和50.6%,LMW/HMW比值分别为1.10和1.03,表征PAHs来自石油源;(2)站位H1的3环和4环PAHs含量百分比分别占∑PAHs的27.7%和33.0%,站位H3为40.1%和37.9%,两站位的LMW/HMW比值分别为0.38和0.67,表征燃烧源,同时也有石油源的贡献;(3)在站位G1、G2、M1、M2和H2,4环PAHs含量百分比范围为41%~51%,是主要的PAHs化合物,4~5环PAHs占∑PAHs的65%以上,站位X2的4环和5环PAHs含量分别占∑PAHs的28.0%和31.7%,共59.7%,这些站位的LMW/HMW比值在0.17~0.44之间,表征PAHs主要来自燃烧源。

      图  2  3~6环PAHs含量的百分比组成和LMW/HMW比值

      Figure 2.  Percentages of (3~6)-ring PAHs concentrations and LMW/HMW ratios of PAHs

    • PAHs的异构体比值通常也用于PAHs源的讨论:当Ant/(Ant+Phe) < 0.1时表明PAHs来自石油源,反之则是燃烧源;Fla/(Fla+Pyr) < 0.4、IcdP/(IcdP+BghiP) < 0.2指示石油源,Fla/(Fla+Pyr)>0.5、IcdP/(IcdP+BghiP)>0.5指示煤、生物质燃烧源,中间比值指示石化燃料燃烧源;BaA/(BaA+Chr) < 0.2为石油源,BaA/(BaA+Chr)>0.35为燃烧源,中间值则为石油和燃烧的混合源[13-15]表 3为11个站位PAHs的异构体比值。

      表 3  PAHs异构体比值

      Table 3.  Ratios of PAHs isomers

      本研究中,11个站位IcdP/(IcdP+BghiP)比值的范围为0.43~0.50,表明它们有共同的石化燃料燃烧源;在站位X1、X3、X4和H1,Ant/(Ant+Phe) < 0.1,表明石油源,其它站位Ant/(Ant+Phe)>0.1,表明燃烧源。Fla/(Fla+Pyr)和BaA/(BaA+Chr)比值特征如下。

      (1) 站位G1和G2位于公园,站位G1的Fla/(Fla+Pyr)为0.41,BaA/(BaA+Chr)为0.23,指示石化燃料燃烧和石油的混合源;站位G2,Fla/(Fla+Pyr)为0.53,BaA/(BaA+Chr)为0.39,指示煤、生物质燃烧源。

      (2) 站位M1和M2位于湛江湾代表性的货运和渔业码头,站位M1的Fla/(Fla+Pyr) < 0.4,BaA/(BaA+Chr) < 0.2,表征石油源;M2的Fla/(Fla+Pyr)为0.41,BaA/(BaA+Chr)为0.28,显示燃烧和石油的混合源。

      (3) 站位H1、H2和H3位于入海河流河口,BaA/(BaA+Chr)比值在0.30~0.35之间,指示PAHs来石油和燃烧的混合源;Fla/(Fla+Pyr)在0.5~0.6之间,表明煤、生物质燃烧源。

      (4) 站位X1、X2、X3和X4代表农村或郊区的排污河流或人工渠,4个站点的Fla/(Fla+Pyr)>0.5,表明煤、生物质燃烧;在站位X2,BaA/(BaA+Chr)>0.35,表明PAHs来自燃烧源,站位X1、X3和X4的BaA/(BaA+Chr)的比值在0.20~0.35之间,表明燃烧和石油的混合源。

    • PAHs的成分组成和异构体比值显示湛江湾陆源入海排污口沉积物的PAHs源自石化燃料、煤、生物质燃烧,以及石油污染排放,与柯盛等[16]、陈志强等[11]对湛江湾入海排污口水体和湾内柱状沉积物的PAHs污染研究结果相同。本研究中11个调查站位的IcdP/(IcdP+BghiP)比值在0.4~0.5之间,表明石化燃料燃烧已成为湛江湾PAHs污染的主要排放源。近年来,湛江机动车数量快速增加,汽车拥有量从2005年的8.88万辆增加至2015年31.3万辆,摩托车数量保持在40万~46万辆,每年约有18万艘(次)商业船舶、2.5万艘(次)渔船进出和停泊于湛江湾港区。因此,湛江石油及其制品的消费量不断增加,其燃烧产生的废气通过干湿沉降、地表径流汇入海洋,成为近岸沉积物PAHs的主要排放源。

      本研究中站位M1位于湛江湾主要的进出口码头,站位H1邻近有一专用油码头,站位X1~X4周围是水产养殖区,经常有渔船在此作业,PAHs异构体比值显示这些站位有石油污染。石化产业是湛江的支柱产业,原油的加工量约(400~550)万t/a,湛江湾沿岸密集分布着化工厂、化肥厂、炼油厂等,原油加工,中下游产品生产过程中会排放出含油废水。湛江湾现有174个码头泊位,万t级以上有33个,货物吞吐量达22036万t(2015年),来往和停靠于湛江湾的大量商船和渔船在运输过程中可能出现漏油,压舱水和洗舱水里含有大量石油,若发生海上交通事故,则会导致严重的石油污染(2000年~2010年间,湛江港湾发生船舶交通事故271起[17])。X1和X3邻近海域水深较浅,流速较小,水交换能力较弱,不利于污染物的稀释扩散,来自海湾上部的油类污染物可能在此沉降。

      湛江仍然是一个农业大市,煤是主要能源之一,生物质燃烧现象也较为普遍,本研究中除站位G1、M1和M2外,其它站位Fla/(Fla+Pyr)≥0.5,煤、生物质燃烧是湛江湾PAHs的重要排放源。湛江市长期以来能源消费结构以煤炭、电力和天然气为主,其中煤是主要能源,规模以上企业原煤年消费量达500万t以上。He等[18]指出秸杆和薪柴等生物质依然是广东省部分不发达地区家用燃烧的主要燃料,湛江市每年可产生树皮、树枝叶、木材废料、农作物秸杆等生物质848万t,目前用作工业燃料的仅有86.7万t,农作物秸秆综合利用率仅有60%,剩余生物质在农村普遍用作燃料,或直接焚烧后作肥料,生物质燃烧成为湛江市大气中BC(black carbon,黑碳)和OC(organic carbon,有机碳)的最大贡献者[19]。本研究中,站位G2和X1~X4位于郊区或农村,周围是农耕区,虽然站位H1~H3位于市区,但河流两岸多为郊区或城中村,煤,秸杆、薪柴等曾是重要的家庭燃料,此能源消费与PAHs的排放源特征相符。

    • (1) 湛江湾陆源入海排污口沉积物的PAHs含量为(28.1~1533.7)×10-9,均值520.1×10-9,地区差异明显,位于中心城区的站位高于农村和郊区,中心城区排污是湛江湾PAHs的主要贡献者;

      (2) 通过3~6环PAHs的含量百分比,LMW/HMW比值,以及PAHs异构体比值分析,本研究中PAHs源自石化燃料、煤、生物质燃烧和石油污染排放。所有调查站位IcdP/(IcdP+BghiP) < 0.5,石化燃料燃烧已成为主要的PAHs排放源;在农村和郊区站位,煤、生物质燃烧也是重要的PAHs排放源,同时受到石油污染的影响;在港口码头,石化燃料燃烧和石油污染是主要源;在河流和市政排污口,石化燃料燃烧、石油源、煤、生物质燃烧均有贡献。

      (3) 湛江湾陆源入海排污口沉积物的PAHs污染水平、空间分布、排放源等均反映出湛江市地区发展不平衡,目前仍然是一个农业大市,能源消费结构复杂的特点。根据湛江市的规划和发展战略,陆源石化燃料燃烧和海上船舶石油污染将成为湛江湾PAHs污染的主要来源,相关部门应加强市政基础设施建设和污染物排放源的监督和管理。

参考文献 (19)

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