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  • ISSN 1007-6336
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江苏某拆船厂船舶压载水舱沉积物重金属形态特征及生态风险评价

吕宝一 陈良龙 罗婉琳 田雯 李静 张迪 陈晓菲

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江苏某拆船厂船舶压载水舱沉积物重金属形态特征及生态风险评价

    作者简介: 吕宝一(1986-), 男, 山东临沂人, 博士, 主要研究方向为航运污染评价与治理, E-mail:bylv@shmtu.edu.cn;
  • 基金项目: 上海市教育委员会 2015CG53
    国家重点研发项目 2017YFC1404602
    国家自然科学基金项目 51508318

  • 中图分类号: X736.3;X820.4

The speciation and ecological risk of heavy metals in the ballast tank sediments from a shipyard of Jiangsu province, China

  • CLC number: X736.3;X820.4

  • 摘要: 采用Tessier连续提取法分析了10艘船舶的压载水舱沉积物中6种重金属的赋存形态,并进行生态风险评价。结果表明,沉积物中Zn含量最高,平均浓度为3915.73×10-6。Cd含量最低,为6.17×10-6。Ni、Pb和Cr主要以残渣态存在,Cd以有机态和残渣态为主,Cu主要为有机态,Zn多为铁/锰态。Hakanson生态风险指数评价各重金属污染程度依次为Cd > Zn > Cu > Pb > Ni > Cr。次生相与原生相比值法分析显示,沉积物中Cr、Ni、Pb污染较轻,Cd和Zn处于重度污染水平,表明船舶压载水舱沉积物重金属的潜在生物毒性较大,应对其加强管理并合理处置。
  • 图 1  船舶压载水舱沉积物重金属形态分布情况

    Figure 1.  The speciation of heavy metals in ballast tank sediment

    表 1  潜在生态风险指数划分

    Table 1.  Classification criterion for ecological risk assessment

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    表 2  船舶压载水舱沉积物基本理化性质

    Table 2.  Physico-chemical properties of ballast tank sediments

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    表 3  船舶压载水舱沉积物中的重金属含量(×10-6)

    Table 3.  Total amount of heavy metals in ballast tank sediments

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    表 4  船舶压载水舱沉积物重金属潜在生态风险指数及等级

    Table 4.  Potential ecological risk index and grade of heavy metals in ballast tank sediments

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    表 5  船舶压载水舱沉积物重金属次生相与原生相比值法评价结果

    Table 5.  Risk evaluation of heavy metals in ballast tank sediments based on the ratio of secondary and primary phases

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出版历程
  • 收稿日期:  2017-11-19
  • 录用日期:  2018-01-23
  • 刊出日期:  2019-08-20

江苏某拆船厂船舶压载水舱沉积物重金属形态特征及生态风险评价

    作者简介:吕宝一(1986-), 男, 山东临沂人, 博士, 主要研究方向为航运污染评价与治理, E-mail:bylv@shmtu.edu.cn
  • 1. 上海海事大学 海洋科学与工程学院, 上海 201306
  • 2. 江阴海关, 江苏 江阴 214400
  • 3. 华东理工大学 资源与环境工程学院, 上海 200237
基金项目:  上海市教育委员会 2015CG53国家重点研发项目 2017YFC1404602国家自然科学基金项目 51508318

摘要: 采用Tessier连续提取法分析了10艘船舶的压载水舱沉积物中6种重金属的赋存形态,并进行生态风险评价。结果表明,沉积物中Zn含量最高,平均浓度为3915.73×10-6。Cd含量最低,为6.17×10-6。Ni、Pb和Cr主要以残渣态存在,Cd以有机态和残渣态为主,Cu主要为有机态,Zn多为铁/锰态。Hakanson生态风险指数评价各重金属污染程度依次为Cd > Zn > Cu > Pb > Ni > Cr。次生相与原生相比值法分析显示,沉积物中Cr、Ni、Pb污染较轻,Cd和Zn处于重度污染水平,表明船舶压载水舱沉积物重金属的潜在生物毒性较大,应对其加强管理并合理处置。

English Abstract

  • 船舶在运输业中占据着独一无二的地位,承担了全球货物运输量90%以上份额。压载水是为了保持船体平衡,在船舶底舱以及边舱中装满的水。它是船舶在空载和恶劣海况条件下安全航行的必需条件[1]。压载水一般来自始发港或途经的沿岸水域,体积为货物运输量的40%左右,总量十分庞大[2]

    船舶加装压载水后,水中的悬浮物会逐渐沉积到压载水舱底部。压载水中的生物,死亡后亦会沉入舱底[2-3]。经过日积月累,便在压载水舱底部形成一层沉积物[4]。当船舶上坞清洗、维修和拆卸时,压载水舱底部的沉积物随之清理出来。随着近海海域,特别是港口附近水域污染的日益加剧,压载水中不可避免地含有一定量的重金属,而这些重金属很可能累积在船舶压载水舱沉积物中[5-6]。Maglic等[3]采用X射线衍射(XRD)和X光电子能谱(XPS)在船舶压载水舱沉积物中检测到Fe、Mg、Zn等多种金属元素。这些含有重金属的沉积物若得不到合理与有效的处置,将对船坞、港口水域的生态环境造成严重破坏。

    沉积物中重金属的生物毒性和潜在环境危害不仅取决于总量,更与其赋存形态密切相关[7]。相对于总量,研究重金属的赋存形态对于了解其迁移转化和生物有效性具有更为重要的意义[8-9]。为此,本文采用Tessier连续提取法分析了10艘船舶的压载水舱沉积物中重金属的形态分布情况,同时以潜在生态风险指数法和次生相与原生相比值法对沉积物中的重金属进行了生态风险评价,以期为保护港口和船坞附近海域生态环境提供理论依据。

    • 压载水舱沉积物取自江苏省某拆船厂,共采集到10艘船舶的压载水舱沉积物样品(BTS-1 ~ BTS-10)。采样过程中,使用塑料铲分别挖取压载水舱内3个不同点位表层0 ~ 5 cm深度的表层沉积物,并混合均匀。沉积物样品装入洁净的聚乙烯密封袋,排除空气后密封,置于冰盒运回实验室。样品冷冻干燥后,玛瑙研钵研磨,过100目尼龙筛,贮存待用。

    • 采用元素分析仪(Vario EL Cube,德国)测定沉积物中碳、氮、氢和硫,玻璃电极法测定pH(pH3110,WTW,德国)。采用Tessier顺序提取法分析重金属的化学形态[10-11]:①可交换态:称取1.0 g样品到50 mL离心管中,加入8 mL 1 mol/L MgCl2(pH=7.0),25±1℃振荡1 h,4000 r/min离心10 min收集上清液;②碳酸盐结合态:向①残渣加入8 mL 1 mol/L NaAc-HAc(pH=5.0),25±1℃震荡8 h,4000 r/min离心10 min收集上清液;③铁/锰氧化物结合态:向②残渣加入16 mL 0.04 mol/L NH2OH-HCl的25% HAc溶液,96±3℃震荡4 h,4000 r/min离心收集上清液;④有机结合态:向③残渣加入3 mL 0.01 mol/L HNO3和5 mL 30% H2O2(HNO3调节pH=2),85±2℃间隙振荡3 h后,加入5 mL H2O2(30%,pH=2.0),85±2℃间隙振荡3 h,冷却至(25±1)℃,加入5 mL 3.2 mol/L NH4Ac(溶于20% HNO3溶液),连续震荡30 min,4000 r/min离心收集上清液;⑤残渣态:加入HNO3+HF+HClO4对④残渣进行消解。每个样品做3组平行样。实验用药品均为优级纯,实验用水为超纯水。各形态提取液经赶酸、定容后,采用电感耦合等离子体发射光谱仪(VARIAN,美国)测定重金属浓度。

    • Hakanson潜在生态风险指数法是评价沉积物重金属生态危害的常用方法[12]。该方法以沉积物中第i种重金属生态风险系数(Eri)来评估单一重金属的生态风险,采用多种重金属潜在生态风险指数(RI)来评估沉积物中整体重金属的生态风险[11]。本文使用工业化前全球沉积物重金属本底值作为评价参照值,Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn分别为0.5×10-6、60.0×10-6、30.0×10-6、40.0×10-6、25.0×10-6和80.0×10-6[12]。根据EriRI值的不同,将潜在生态风险划分为不同等级,具体见表 1

      表 1  潜在生态风险指数划分

      Table 1.  Classification criterion for ecological risk assessment

    • 根据沉积物地质学原理,残渣态金属被认为是原生地球化学相,存在于原生矿物晶格中,几乎不发生迁移,也不易被生物利用而造成富集[13]。可交换态、碳酸盐结合态、铁/锰氧化物态和有机态为次生地球化学相,其在一定外界环境影响下能够发生迁移转化[14]。重金属在次生相和原生相中的分配比例,可在一定程度上反映其潜在生态危害程度。次生相所占比例越高,潜在生态危害就越大[15]。次生相与原生相比值法的计算公式为:KRSP = 100%×Msec/MprimMsec为次生相中的重金属含量,Mprim为原生相中的重金属含量。评价标准为:KRSP < 100为无污染,100 < KRSP < 200为轻度污染,200 < KRSP < 300为中度污染,KRSP > 300为重度污染。

    • 船舶压载水舱沉积物样品的基本理化性质如表 2所示。沉积物的pH变化范围为7.62 ~ 9.34,碳含量范围在1.01%~5.63%,最高值出现在4号压载水舱沉积物样品中(BTS-4)。除压载水中所含有的有机和无机颗粒以外,水中生物死亡后的遗体以及压载水舱内腐蚀掉落的防腐涂料,也可能是沉积物中碳的重要来源。此外,压载水舱沉积物总氮含量为0.15%~0.35%,硫含量为0.05%~0.73%,磷含量为465×10-6~985×10-6,其浓度范围与传统的海洋沉积物相近[16]

      表 2  船舶压载水舱沉积物基本理化性质

      Table 2.  Physico-chemical properties of ballast tank sediments

    • 压载水舱沉积物中的重金属总量情况如表 3所示。在所分析的6种重金属中,Zn的含量最高,浓度范围为399.19×10-6~8655.34×10-6,平均值高达3915.73×10-6。Cu和Cr次之,浓度范围和平均值分别为52.05×10-6~535.20×10-6、50.93×10-6~274.42×10-6和194.05×10-6、123.77×10-6。Cd的含量最低,其浓度范围为2.54×10-6~18.61×10-6,平均浓度为6.17×10-6。值得注意的是,压载水舱沉积物中Zn的平均含量远远超过我国《海洋沉积物质量标准》(GB 18668-2002)中的Ⅲ类限值(600 ×10-6)[17],超标率达90%,更有3艘船舶的压载水舱沉积物(BTS-2、BTS-3、BTS-4)中Zn浓度超过该标准限值的10倍以上。由于船舶大多在港口码头和近海海域等处加装压载水,这些水体通常污染较重,污染物含量高,压载水中含有的重金属极有可能沉降并累积在沉积物中[16, 18-19]。压载水舱的腐蚀亦会引入大量的重金属到沉积物中[3]。在本研究中,Zn的含量最高,这可能与其常作为阳极材料,用来防止船舱腐蚀有关[3]。因此,船舶压载水舱沉积物中的重金属污染问题应引起相关部门的高度重视。在船舶压载水舱防腐方面,亦可以考虑采用新型环保材料,来降低压载水舱沉积物中的Zn污染。

      表 3  船舶压载水舱沉积物中的重金属含量(×10-6)

      Table 3.  Total amount of heavy metals in ballast tank sediments

    • 图 1为压载水舱沉积物重金属的赋存形态比例情况。不同种类重金属的存在形态有所差异。Cd和Pb的形态分布类似,可交换态、碳酸盐态、铁/锰态、有机态和残渣态分别占总量的12.30%和8.38%、19.20%和4.77%、18.27%和24.61%、27.31%和28.27%,22.91%和33.98%。尽管Cd在压载水舱沉积物中的总量最低,平均含量仅为6.17×10-6,但其可交换态和碳酸盐态所占的比例,却是所研究的6种重金属中最高的。并且,铁/锰态和有机态的Cd亦可能会重新转变为可交换态,从而加重污染。此外,在压载水舱沉积物中,可交换态Pb所占比例也相对较高。

      图  1  船舶压载水舱沉积物重金属形态分布情况

      Figure 1.  The speciation of heavy metals in ballast tank sediment

      在压载水舱沉积物中,Cr和Ni以残渣态为主,残渣态均占到总量的70%以上,其次是铁/锰态。可交换态与碳酸盐态含量较低,不足总量的5%。虽然沉积物中Cr和Ni的含量较高,但其主要以残渣态存在,而残渣态基本上不为生物所利用,生态风险较低。Cu主要为有机态,约占总量的52.63%,这与其他海洋沉积物中Cu的形态分布类似[20-21]。Cu可以作为中心离子,与作为配位体的有机质活性基团结合。在6种重金属中,Zn的形态分布最为特殊,其铁/锰态所占比例高,接近70%。已有研究表明,海洋沉积物中Zn主要以残渣态和有机态存在[22]。这可能是由于压载水舱内阳极保护消耗的Zn,与铁/锰氧化物相结合,进而导致铁/锰态所占比例最高。

    • 采用Hakanson指数法对船舶压载水舱沉积物中的重金属进行生态风险评价,结果如表 4所示。在压载水舱沉积物中,重金属Cd的生态风险最高,有4艘船舶压载水舱沉积物的Cd处于极高风险水平,尤其是BTS-1和BTS-3号压载水舱沉积物样品。这可能与Cd较强的生物毒性有关。压载水舱沉积物中重金属Cd的生态风险不容忽视。在所采集到的10个样品中,Cr和Ni均为低风险等级。其中,Cr的潜在生态风险指数小于10,Ni的潜在生态风险指数均小于15,且形态分析显示Cr和Ni大多以残渣态存在。因此,沉积物中Cr和Ni的生态风险较低。对于重金属Pb,除10号压载水舱沉积物样品为中等风险以外,其余均为低风险水平。Cu的生态风险指数差异较大,从低风险到较高风险均有涉及,这与后来次生相与原生相比值法评价结果较为一致。对于重金属Zn,除BTS-2 ~BTS-4号压载水舱沉积物为较高风险等级外,其余样品中Zn处于中低风险状态。

      表 4  船舶压载水舱沉积物重金属潜在生态风险指数及等级

      Table 4.  Potential ecological risk index and grade of heavy metals in ballast tank sediments

      综合6种重金属的潜在生态风险指数评价结果,在所采集到的沉积物样品中,50%为高风险状态,30%为极高风险状态,20%为中等风险状态。由此可见,船舶压载水舱沉积物含有的大量重金属,使其具有较高的生态风险。

    • 采用次生相与原生相比值法评价压载水舱沉积物中重金属的生态风险,结果如表 5所示。压载水舱沉积物中的重金属污染程度依次为Zn > Cd > Pb > Cu > Ni > Cr。其中,Cr和Ni均为无污染水平。尽管压载水舱沉积物中存在一定量的Cr和Ni,但它们多为残渣态,可认为风险极小。重金属Zn的风险等级最高,在所采集到的10个样品中,有7艘船舶压载水舱沉积物中的Zn达到重度污染水平。对于重金属Cd,除8号压载水舱沉积物(BTS-8)为轻度污染等级外,其余亦均为中度或重度污染等级。这意味着压载水舱沉积物中重金属Cd和Zn的生态风险较高。考虑到它们具有较强的生物毒性和迁移性,含有Cd和Zn的沉积物一旦被清理出来,并排放到船坞附近水域,将对水生生物和生态环境带来严重的不利影响。与基于总量的Hakanson潜在生态风险评价结果类似,船舶压载水舱沉积物中Cu和Pb的污染程度差异较大。分别有4艘船舶压载水舱沉积物中的Cu和Pb处于中度和重度污染水平,其余为轻度和无污染水平。压载水舱沉积物中重金属的风险差异可能与船舶航线、加装压载水的地点、压载水的性质以及船舱的腐蚀程度等因素有关。

      表 5  船舶压载水舱沉积物重金属次生相与原生相比值法评价结果

      Table 5.  Risk evaluation of heavy metals in ballast tank sediments based on the ratio of secondary and primary phases

    • (1) 船舶压载水舱沉积物中Zn含量最高,平均值为3915.73×10-6;Cd含量最低,平均浓度为6.17×10-6。形态分析显示,Cr、Ni、Pb主要为残渣态,Cd主要以有机态和残渣态存在,Cu以有机态为主,Zn多以铁/锰态存在。

      (2) Hakanson评价结果显示,船舶压载水舱沉积物中重金属的潜在生态风险大小依次为Cd > Zn > Cu > Pb > Ni > Cr。Cr和Ni的生态风险较低,Cu的生态风险指数差异较大。综合潜在生态风险指数显示,船舶7和9的压载水舱沉积物处于为中等风险状态,船舶1、3、10的压载水舱沉积物处于极高风险状态,其余为高风险状态。

      (3) 次生相与原生相比值法结果显示,船舶压载水舱沉积物重金属污染程度依次为Zn > Cd > Pb > Cu > Ni > Cr。Cr和Ni为无污染等级,Cd多为中度或重度污染,Zn多为重度污染。综上,船舶压载水舱沉积物中含有较高浓度重金属且风险等级较高。因此,在拆船厂和维修船坞等处,应加强对压载水舱沉积物的收集与处置工作。

参考文献 (22)

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