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烟台四十里湾潮间带表层沉积物中铁的形态研究

王晨晨 潘大为 韩海涛 胡雪萍

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烟台四十里湾潮间带表层沉积物中铁的形态研究

    作者简介: 王晨晨(1991-), 女, 山东滕州人, 硕士研究生, 研究方向为环境分析与监测, E-mail:15195962509@163.com;
    通讯作者: 潘大为, dwpan@yic.ac.cn
  • 基金项目: 中国科学院仪器研制项目 YZ201558
    中国科学院青年创新促进会基金 2011170
    中国科学院科技基础调查专项资助项目 2014FY10600

  • 中图分类号: X132

Research on iron speciation in surface sediments in intertidal zone of Yantai Sishili bay

    Corresponding author: Da-wei PAN, dwpan@yic.ac.cn ;
  • CLC number: X132

  • 摘要: 研究烟台四十里湾潮间带表层沉积物中铁形态,为潮间带沉积物中铁污染提供理论依据。应用Tessier连续提取法测定了表层沉积物中铁的可交换态、碳酸盐结合态、铁锰氧化物结合态、有机结合态及残渣态含量,讨论并分析沉积物中总铁和各形态铁分布特征及相关性。研究结果表明各采样点沉积物中铁的含量相差不大,铁形态以残渣态为主,占总铁的比例范围为56.43%~85.92%,有效态铁占总铁的比例范围为14.08%~43.57%。相关性分析结果表明总铁含量主要受残渣态铁控制,可交换态铁与其他形态铁及总铁的相关性反映了铁在水体和沉积物中的迁移转化。
  • 图 1  烟台四十里湾潮间带取样站位

    Figure 1.  Sampling stations in intertidal zone of Yantai Sishili bay

    图 2  烟台四十里湾潮间带表层沉积物总Fe含量分布

    Figure 2.  Distribution of total iron in surface sediments in intertidal zone of Yantai Sishili bay

    图 3  烟台四十里湾潮间带枯季表层沉积物Fe形态分布

    Figure 3.  Distribution of iron speciation in surface sediments in intertidal zone of Yantai Sishili bay in dry season

    图 4  烟台四十里湾潮间带湿季表层沉积物Fe形态分布

    Figure 4.  Distribution of iron speciation in surface sediments in intertidal zone of Yantai Sishili bay in wet season

    表 1  烟台四十里湾表层沉积物中Fe的含量与其他区域的对比

    Table 1.  Comparison of the content of iron in surface sediments between Yantai Sishili bay and other areas

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    表 2  烟台四十里湾枯季表层沉积物BFe含量及占∑Fe的比率、Fe-3和Fe-4占BFe的比率,以及沉积的理化性质

    Table 2.  Content of BFe and their ratio to ∑Fe, the content of Fe-3 and Fe-4 and their ration to BFe, and physical and chemical propenties on the surface sediments of Yantai Sishili bay in dry season

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    表 3  烟台四十里湾枯季表层沉积物BFe含量及占∑Fe的比率、Fe-3和Fe-4占BFe的比率

    Table 3.  Content of BFe and their ratio to ∑Fe, the content of Fe-3 and Fe-4 and their ration to BFe on the surface sediments of Yantai Sishili bay in wet season

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    表 4  不同形态Fe与总Fe之间的相关性(枯季)

    Table 4.  Correlation between the different iron forms and total iron (in dry season)

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    表 5  不同形态Fe与总Fe之间的相关性(湿季)

    Table 5.  Correlation between the different iron forms and total iron (in wet season)

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出版历程
  • 收稿日期:  2017-11-02
  • 录用日期:  2018-01-10
  • 刊出日期:  2019-08-20

烟台四十里湾潮间带表层沉积物中铁的形态研究

    作者简介:王晨晨(1991-), 女, 山东滕州人, 硕士研究生, 研究方向为环境分析与监测, E-mail:15195962509@163.com
    通讯作者: 潘大为, dwpan@yic.ac.cn
  • 1. 中国科学院烟台海岸带研究所, 山东 烟台 264003
  • 2. 中国科学院大学, 北京 100049
基金项目:  中国科学院仪器研制项目 YZ201558中国科学院青年创新促进会基金 2011170中国科学院科技基础调查专项资助项目 2014FY10600

摘要: 研究烟台四十里湾潮间带表层沉积物中铁形态,为潮间带沉积物中铁污染提供理论依据。应用Tessier连续提取法测定了表层沉积物中铁的可交换态、碳酸盐结合态、铁锰氧化物结合态、有机结合态及残渣态含量,讨论并分析沉积物中总铁和各形态铁分布特征及相关性。研究结果表明各采样点沉积物中铁的含量相差不大,铁形态以残渣态为主,占总铁的比例范围为56.43%~85.92%,有效态铁占总铁的比例范围为14.08%~43.57%。相关性分析结果表明总铁含量主要受残渣态铁控制,可交换态铁与其他形态铁及总铁的相关性反映了铁在水体和沉积物中的迁移转化。

English Abstract

  • Fe在地壳中的丰度为6.71%,仅次于O、Si、Al,是自然界中最基本的氧化还原性质活泼的变价金属元素之一,广泛存在于岩石、土壤、水、生物和大气溶胶中,并密切参与地球表面的地球化学、矿物学以及生物学过程[1-2]。作为海洋中浮游植物生长的限制因素之一,Fe在海洋中含量的增加,可以促进浮游植物的生长,减少大气中CO2的含量,缓解温室效应[3]。Fe含量的增加也可能会诱发海域赤潮现象[4]。Fe的存在量对于浮游植物有效利用C、N和P,对于叶绿素的生物合成和光合作用等都起着重要的作用[5]。Fe在调节水生环境质量方面起着重要作用,Fe的总量可以作为评价海洋水体或沉积物污染程度的一个重要因子,但是不能反映其生态特性,因为Fe在水体或沉积物中是以不同形态存在的,不同的赋予形态与环境的相互作用会直接影响到其在环境中的生物可利用性、释放、迁移等特性[6-7]。因此,研究海洋沉积物中Fe形态的分布特征及其相关性对研究海洋环境中Fe的迁移转化规律具有重要的意义。

    近年来人们对沉积物中Fe的研究主要集中在Fe元素的早期成岩作用[8]、地球化学循环和古生物环境意义[2]、Fe、P与Fe、S的地球化学特征和相关性分析[9-11]、以及沉积物Fe形态分布特征[12-14]等相关内容上。杨宏伟[7]等应用沉积物中金属的连续浸提技术研究了黄河干流表层沉积物铁的形态分布特征和相关性;弓晓峰[14]等采用BCR法测定了潘阳湖典型湿地不同层次土壤铁的形态,研究并分析了总铁和各形态铁的分布特征,但目前对潮间带沉积物中Fe形态分布特征的研究较少。故本文选择烟台四十里湾潮间带为研究区域对潮间带沉积物中Fe形态分布进行研究。烟台四十里湾位于烟台市莱山区北部海域,三面邻陆,一面向海,为耳状半封闭海湾,海岸线长约20 km,平均水深8~10 m,是中国北方一个重要的浅海养殖区,也是烟台的重要水产养殖场所。近年来,受人类活动(航运、排污、海水养殖等)影响,大量污染物进入海湾,对该海域的生态环境破坏严重,赤潮时有发生[15],微量元素Fe也是海域中赤潮发生的限制因子之一[16]。本研究以烟台四十里湾潮间带表层沉积物为研究对象,采用分级提取法对沉积物中不同形态的Fe进行提取,并分析其分布特征和迁移转化规律,为烟台四十里湾环境质量综合评价提供科学依据,为今后的科学管理和污染防治工作提供理论依据。

    • 2014年10月底和2015年7月底对烟台四十里湾潮间带进行了两个航次的调查(图 1),共采集了60个表层沉积物样品,包括5个断面15个枯季表层沉积物样品(每个断面高、中、低潮滩各取一个样品)和15个断面45个洪季表层沉积物样品(每个断面高、中、低潮滩各取一个样品)。用抓斗式取样器采集表层沉积物泥样于聚乙烯袋中,每个采样点样品量不少于2 kg,在4℃左右密封保存。样品带回实验室后于-20℃冷库贮备备用。

      图  1  烟台四十里湾潮间带取样站位

      Figure 1.  Sampling stations in intertidal zone of Yantai Sishili bay

    • 所有沉积物样品经冷冻干燥以后,用玛瑙研钵将其研碎并全部通过160目筛,混合均匀后冷藏待测。对烟台四十里湾沉积物中Fe形态采用Tessier[17]连续分级提取法连续提取。各形态Fe和总Fe的浓度均用原子吸收法进行检测,通过对比各形态Fe之和(∑Fe)与总Fe(TFe)可以得出,回收率(∑Fe/TFe)在74%和134%之间,表明沉积物中Fe的分级提取方法比较可靠。

    • 对烟台四十里湾潮间带枯季和湿季表层沉积物中总Fe进行测定,含量如图 2所示,枯季沉积物总Fe含量范围为1790.00×10-6~7730.00×10-6,湿季沉积物总Fe含量范围为1980.00×10-6~9980.00×10-6,枯季和湿季总Fe的含量变化不大。Fe含量在P01、P02、P14、P15处相对较高,可能是由于这几个取样点在辛安河附近,而辛安河水环境受辛安河污水处理厂以及附近钢铁建材公司的影响。总Fe含量在高、中、低潮滩无显著性差异,没有表现出明显的自然沉积地貌分异,这可能是由于强烈的人为活动(水产养殖、旅游)改变了烟台四十里湾周边的水动力条件和高、中、低潮滩泥沙的自然淤积规律。

      图  2  烟台四十里湾潮间带表层沉积物总Fe含量分布

      Figure 2.  Distribution of total iron in surface sediments in intertidal zone of Yantai Sishili bay

      表 1中可以发现,烟台四十里湾潮间带表层沉积物总Fe含量均低于黄河干流、三江平原、太湖、布里斯班河河口、达赫拉湾和墨西哥湾北海岸总Fe含量。黄河干流表层沉积物总Fe含量与不同地质环境下沉积物的母质来源和矿物成分有关,也与人类活动以及工业污染状况有关。三江平原多级沟渠系统沉积物中Fe含量结果表明,Fe沿多级沟渠系统的运移并非逐级富集,而会受到沟渠构型、径流水文、径流水质和植被覆盖等多种因素共同作用的结果。太湖3种类型湖区沉积物总Fe含量在藻型湖区富营养化程度较高,过渡性湖区其次,草型湖区具有较强的自净能力。烟台四十里湾潮间带表层沉积物总Fe含量相对较低,说明烟台四十里湾水体富营养化程度较低,Fe含量对赤潮现象发生的影响也相对较低。

      表 1  烟台四十里湾表层沉积物中Fe的含量与其他区域的对比

      Table 1.  Comparison of the content of iron in surface sediments between Yantai Sishili bay and other areas

    • 烟台四十里湾枯季和湿季表层沉积物中各形态Fe占总Fe的比例如图 3图 4所示。枯季表层沉积物中各形态Fe含量占总Fe比例由大到小依次为Fe-5(60.80%~78.61%)>Fe-4(9.56%~23.76%)>Fe-3(8.08%~19.68%)>Fe-2(0~0.05%)≈Fe-1(0~0.04%);湿季表层沉积物中各形态Fe含量占总Fe比例由大到小依次为Fe-5(56.43%~85.92%)>Fe-3(5.56%~22.73%)>Fe-4(1.37%~23.08%)>Fe-1(0~0.18%)>Fe-2(0~0.09%),枯季和湿季表层沉积物中各形态Fe占总Fe含量基本相似,变化不大(由于P04-2和P13-2站位处枯季表层沉积物样品量不够,故未测其Fe形态)。

      图  3  烟台四十里湾潮间带枯季表层沉积物Fe形态分布

      Figure 3.  Distribution of iron speciation in surface sediments in intertidal zone of Yantai Sishili bay in dry season

      图  4  烟台四十里湾潮间带湿季表层沉积物Fe形态分布

      Figure 4.  Distribution of iron speciation in surface sediments in intertidal zone of Yantai Sishili bay in wet season

      样品中Fe-1含量极少,在上述五个形态中居第四位,这与烟台四十里湾水体偏碱性有关(见表 2,pH在8.60~9.19之间),水体中大部分铁离子由于形成氢氧化物而沉积在沉积物表面上,自由铁离子浓度极低,不利于吸附。Fe-2含量较易受环境的影响,当水体pH发生变化时,会重新释放回水体。沉积物中Fe-2含量在0~4.40×10-6之间,在上述五个形态中含量最少。由此可以初步判断,沉积物中有机质的含量相对较低[7]。铁锰氧化物结合态是指铁锰氧化物结合在一起,通过吸附或共沉淀作用积累的金属形态,属于较强的离子键结合的化学形态,当水体中氧化还原电位降低时,或水体缺氧时,这种结合态的金属键被还原,从而可能造成水体的污染。沉积物中Fe-3含量在150.00×10-6~957.00×10-6之间,其中P13-3含量最低,P02-3处含量最高。从表 2看出,沉积物取样时各取样点处的氧化还原电位相差不大,Fe-3的含量差异应该是主要受人文活动的影响。Fe与S、有机质有较强的结合能力,生物对Fe也有较强的选择性吸收,存在于生物体中的Fe也是沉积物中Fe-4的一个潜在来源。Fe-4含量在57.00×10-6~586.00×10-6之间,P03-2(76.00×10-6)和P08-3(57.00×10-6)处含量较低,Fe-4含量最高点在P03-3(986.00×10-6),这间接反映了P03-2和P08-3处有机质含量较低,P03-3处有机质含量较高。沉积物中Fe-5含量在1050.00×10-6~8360.00×10-6之间,占总铁比率在56.43%以上,其中在P15-1处沉积物样品中Fe-5含量为全程最高(8360.00×10-6),占总铁比率为85.92%。Fe-5主要来源于沉积物中Fe的原生矿物,部分来源于铁硅酸盐矿物风化后再结晶的产物,如赤铁矿和针铁矿。

      表 2  烟台四十里湾枯季表层沉积物BFe含量及占∑Fe的比率、Fe-3和Fe-4占BFe的比率,以及沉积的理化性质

      Table 2.  Content of BFe and their ratio to ∑Fe, the content of Fe-3 and Fe-4 and their ration to BFe, and physical and chemical propenties on the surface sediments of Yantai Sishili bay in dry season

    • 表 23列出了烟台四十里湾表层沉积物中有效态Fe(BFe)(即BFe=Fe-1+Fe-2+Fe-3+Fe-4)、BFe/∑Fe、Fe-3/BFe、Fe-4/BFe的比值及沉积的理化性质。表 45列出了用SPSS 19.0相关性分析软件对烟台四十里湾沉积物的各形态Fe和总Fe之间的相关性进行统计分析的结果。

      表 3  烟台四十里湾枯季表层沉积物BFe含量及占∑Fe的比率、Fe-3和Fe-4占BFe的比率

      Table 3.  Content of BFe and their ratio to ∑Fe, the content of Fe-3 and Fe-4 and their ration to BFe on the surface sediments of Yantai Sishili bay in wet season

      表 4  不同形态Fe与总Fe之间的相关性(枯季)

      Table 4.  Correlation between the different iron forms and total iron (in dry season)

      表 5  不同形态Fe与总Fe之间的相关性(湿季)

      Table 5.  Correlation between the different iron forms and total iron (in wet season)

      数据表明,Fe-3和Fe-4为BFe的主要存在形态,并且除湿季表层沉积物P02-3和P03-2两个采样点处Fe-3和Fe-4含量相差较大外,其他采样点处Fe-3和Fe-4含量相差不大。BFe占∑Fe比率为14.08%~43.57%,含量相对较高,可能会影响上覆水及生物体内Fe含量。

      样品中Fe-5与∑Fe呈现极显著正相关关系(湿季:r=0.922**P<0.01;枯季:r=0.976**P<0.01),说明沉积物中∑Fe含量主要受Fe-5控制。Fe-2、Fe-3、Fe-4与∑Fe均呈现显著正相关关系,并且Fe-2、Fe-3、Fe-4为沉积物中BFe的主要存在形态,说明沉积物中BFe的含量相对较高,当水环境发生变化时,容易影响上覆水体中Fe含量。Fe-1与Fe-2、Fe-3、Fe-4、Fe-5、∑Fe呈显著负相关,反映了Fe在水体和沉积物中的迁移转化现象。

    • (1) 烟台四十里湾潮间带沉积物中总Fe含量范围在1790.00×10-6~9980.00×10-6,平均值为4070.00×10-6,最大值和最小值分别出现在湿季P15-1和枯季P13-1处;各形态Fe以残渣态铁含量最高,占总Fe比率56.43%~78.58%,是沉积物中Fe的主要存在形式,有效态Fe含量占14.08%~43.57%,含量相对较高,可能会影响上覆水体或生物体内Fe含量。

      (2) 烟台四十里湾表层沉积物的各形态Fe和总Fe之间的相关性结果表明,总Fe与残渣态Fe呈显著正相关关系,说明总Fe含量主要受残渣态Fe控制;Fe-2、Fe-3、Fe-4与∑Fe均呈现显著正相关关系,同时Fe-2、Fe-3、Fe-4为沉积物中BFe的主要存在形态,进一步说明沉积物中BFe的含量相对较高,当水环境发生变化时,容易影响上覆水体中Fe含量;可交换态Fe与其他形态Fe及总Fe呈显著负相关,间接反映了Fe在水体和沉积物中的迁移转化。

参考文献 (20)

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