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黄河口附近海域沉积物中碳氮元素地球化学特征及有机质来源研究

于广磊 李斌 李凡 齐占会 张明亮

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黄河口附近海域沉积物中碳氮元素地球化学特征及有机质来源研究

    作者简介: 于广磊(1985-), 男, 山东烟台人, 助理研究员, 主要从事海洋环境监测与评价研究, E-mail:yuguanglei@126.com;
    通讯作者: 张明亮, E-mail:zhangml1982@126.com
  • 基金项目: 山东省海洋与渔业科技创新计划项目(2017HY10);渤海海洋生态修复及能力建设项目(20140601);广东省渔业生态环境重点实验室开放基金(LFE-2015-7)
  • 中图分类号: P736.4

Carbon, nitrogen geochemical character and organic matter source study in the coastal sediment of Yellow River Estuary

  • 摘要: 本文调查分析了黄河口附近海域沉积物中碳氮元素地球化学特征及有机质来源研究。发现黄河口附近海域沉积物TOC、TN含量、C/N、δ13C以及δ15N分别为(0.40±0.19)%、(0.049±0.018)%、7.92±1.48、(-23.94±0.69)‰、(7.06±0.72)‰。其中TOC随着输送距离增加显著下降(P < 0.05),δ13C沿着输送距离增加极显著上升(P < 0.01)。黄河口附近海域沉积物有机质来源可分为陆源、河口源、海源3种来源。其含量分别为(44.6±6.5)%、(6.5±5.5)%、(48.9±6.1)%。陆源有机质含量随着输送距离增加显著下降,海源有机质含量随着输送距离增加显著上升(P < 0.05)。研究区域陆源有机碳埋藏速率为171~214 t/(km2·a),约20%左右黄河输送陆源有机碳埋藏在黄河口附近海域。黄河输送不仅影响了河口及周边海域有机质来源组成,还促进了陆源有机质在河口区域的埋藏。
  • 图 1  黄河口调查站位

    Figure 1.  Investigating station in Yellow River Estuary

    图 2  TOC、TN、C/N、δ13C、δ15N与输送距离关系(方程中x为站点到黄河口门距离)

    Figure 2.  The relationship of TOC、TN、C/N、δ13C、δ15N and transport distance (x in all equation is the distance from the entrance of Yellow River)

    图 3  TOC与TN关系

    Figure 3.  The relationship of TOC and TN

    图 4  海源、陆源、河口源有机质相对含量与输送距离关系(方程中x为站点到黄河口门距离)

    Figure 4.  The relationship of content of marine, terrestrial and estuarine source organic matter and transport distance (x in all equation is the distance from the entrance of Yellow River)

    表 1  各站位TOC、TN、C/N、δ13C、δ15N特征

    Table 1.  TOC、TN、C/N、δ13C、δ15N in all stations

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    表 2  各站位有机质来源组成

    Table 2.  Source of organic matter in all stations

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出版历程
  • 收稿日期:  2018-03-12
  • 录用日期:  2018-05-22
  • 刊出日期:  2019-12-20

黄河口附近海域沉积物中碳氮元素地球化学特征及有机质来源研究

    作者简介:于广磊(1985-), 男, 山东烟台人, 助理研究员, 主要从事海洋环境监测与评价研究, E-mail:yuguanglei@126.com
    通讯作者: 张明亮, E-mail:zhangml1982@126.com
  • 1. 山东省海洋资源与环境研究院, 山东省海洋生态修复重点实验室, 山东 烟台 264006
  • 2. 中国水产科学研究院南海水产研究所, 广东省渔业生态环境重点实验室, 广东 广州 510300
基金项目: 山东省海洋与渔业科技创新计划项目(2017HY10);渤海海洋生态修复及能力建设项目(20140601);广东省渔业生态环境重点实验室开放基金(LFE-2015-7)

摘要: 本文调查分析了黄河口附近海域沉积物中碳氮元素地球化学特征及有机质来源研究。发现黄河口附近海域沉积物TOC、TN含量、C/N、δ13C以及δ15N分别为(0.40±0.19)%、(0.049±0.018)%、7.92±1.48、(-23.94±0.69)‰、(7.06±0.72)‰。其中TOC随着输送距离增加显著下降(P < 0.05),δ13C沿着输送距离增加极显著上升(P < 0.01)。黄河口附近海域沉积物有机质来源可分为陆源、河口源、海源3种来源。其含量分别为(44.6±6.5)%、(6.5±5.5)%、(48.9±6.1)%。陆源有机质含量随着输送距离增加显著下降,海源有机质含量随着输送距离增加显著上升(P < 0.05)。研究区域陆源有机碳埋藏速率为171~214 t/(km2·a),约20%左右黄河输送陆源有机碳埋藏在黄河口附近海域。黄河输送不仅影响了河口及周边海域有机质来源组成,还促进了陆源有机质在河口区域的埋藏。

English Abstract

  • 河流控制影响下的大陆边缘海(river-dominated ocean margins, RiOMar)是陆地生态系统与海洋生态系统的交汇区域,它耦合了陆地与海洋的有机碳循环过程,导致了该区域有机质来源呈多样化。一方面,河流将大量陆地土壤、高等植物碎屑等陆源有机质以及河流自生有机质输入该区域[1-3]。据估算,河流每年将4×108 t陆源有机碳输入大陆边缘海,其输入量足以维持海洋碳循环周转与埋藏[4]。另一方面,河流输入的陆源氮、磷营养盐以及沿岸上升流所带来的底层营养盐,维系了该区域较高的初级生产力,产生了大量海源自生有机质,导致大陆边缘海成为全球海洋生产力最高的区域。该区域面积不足海洋十分之一,但维系了全球海洋25%的初级生产力[5]。此外,全球80%的有机碳埋藏也发生在该区域[6]。规模如此巨大的碳循环过程足以影响全球的气候变化。因此,研究河流控制影响下的大陆边缘海有机质来源组成,解析其归宿,成为碳循环研究中的热点问题之一[4]

    黄河是中国第二大河,世界第六大河。它每年携带10亿t以上的泥沙入海,泥沙输送量居世界第二位。由于水流的急剧变化,黄河口附近海域成为输送泥沙重要的沉积区域,这无疑也影响了黄河输送陆源有机碳的埋藏[1]。为此,本文通过碳氮比(C/N)、有机碳、氮稳定同位素(δ13C、δ15N)示踪,定量解析了黄河口附近海域沉积物有机质来源组成,初步估算了黄河输送陆源有机碳在河口附近海域的埋藏效率。

    • 在黄河口附近海域设置了4个断面,各断面分别距离黄河口门2.5、5、10、20 km。站位设置如图 1所示,其中2.5 km断面设置了3个站位,其余断面设置了5个站位,于2014年7月进行了调查取样。使用抓斗式采泥器采集表层沉积物,收集表层0~3 cm样品,冷冻保存,带回实验室备检。样品冷冻干燥后,加入1 mol/L HCl浸泡24 h除去无机碳,蒸馏水洗至中性,再次冷冻干燥,研磨后过100目筛,通过Flash EA1112 HT元素分析仪(Thermo Fisher Scientific, INC., USA)测定TOC、TN含量,TOC、TN的精度分别为±0.05%和±0.02%;通过Flash EA1112 HT元素分析仪与MAT 253同位素比率质谱仪(Thermo Fisher Scientific, INC., USA)联用δ13C、δ15N比值率。δ13C、δ15N比值率计算分别以PDB(Pee Dee Belnite)和N2为标准,精度分别为±0.1‰和±0.2‰。计算公式如(1)所示:

      图  1  黄河口调查站位

      Figure 1.  Investigating station in Yellow River Estuary

      式中:RsampleRstandard分别是样品以及标准物的13C: 12C或15N: 14N比值率。

      相关性分析及线性回归均采用SPSS 19.0完成,其中P < 0.05为差异显著,P < 0.01为差异极显著。

    • 黄河口附近海域沉积物组成为粉砂、砂质粉砂。其中A2、A3、C1、D1、E4站位沉积物组成为砂质粉砂ST,其余站位为粉砂T。

      黄河口附近海域TOC含量在0.13%~0.72%之间,平均为0.40±0.19%(表 1)。其与黄河口门距离线性相关显著(TOC=-0.014x+0.545,R2=0.26,P < 0.05,图 2)。表现为随着距离增加,TOC含量下降。

      表 1  各站位TOC、TN、C/N、δ13C、δ15N特征

      Table 1.  TOC、TN、C/N、δ13C、δ15N in all stations

      图  2  TOC、TN、C/N、δ13C、δ15N与输送距离关系(方程中x为站点到黄河口门距离)

      Figure 2.  The relationship of TOC、TN、C/N、δ13C、δ15N and transport distance (x in all equation is the distance from the entrance of Yellow River)

      黄河口附近海域TN含量在在0.016%~0.079%之间,平均值为(0.049±0.018)%(表 1)。TN含量与黄河口门距离线性关系不显著(TN=-0.001x+0.061,R2=0.22,P>0.05,图 2),表明其并没有受到黄河输送的影响。

      以TOC/TN表征C/N,发现C/N在5.20~10.19之间,平均为7.92±1.48(表 1),C/N与黄河口门距离线性相关性不显著(C/N=-0.092x+8.847,R2=0.18,P>0.05,图 2)。表明其并没有受到黄河输送的影响。

      将TOC与TN进行线性回归,发现其相关性极显著(TN=0.09TOC+0.013,R2=0.91,P < 0.01,图 3),表明其有很强的同源性。但回归线并没有穿过原点,说明TN样品并含有一定量的无机氮。

      图  3  TOC与TN关系

      Figure 3.  The relationship of TOC and TN

      黄河口附近海域沉积物有机质δ13C在-25.17‰~-22.93‰之间,平均值为(-23.94±0.69)‰(表 1)。δ13C与黄河口门距离线性相关性显著(δ13C=0.054x-24.49,R2=0.25,P < 0.01,图 2)。δ13C随着黄河输送距离增加而升高。

      黄河口附近海域沉积物有机质δ15N在6.18‰~8.61‰之间,平均为(7.06±0.72)‰(表 1)。其与黄河口门距离线性相关性不显著(δ15N=0.049x+6.50,R2=0.20,P>0.05,图 2),表明其并没有受到黄河输送的影响。

    • 由于不同来源的有机质C/N、δ13C、δ15N不同,因此其均可作为有机质来源的示踪物。以C/N为例,海源有机质C/N大致符合Redfield比值,在5~9之间[7]。河口淡咸水浮游植物生产有机质C/N在5~14.6之间[8]。陆源有机质由于含有木质素、腐殖酸等高分子化合物,C/N相对较高,可达15~1000[9]。黄河口附近海域沉积物有机质C/N在海源有机质以及河口源有机质特征范围以内,有机质存在海源、河口源两种来源的可能。

      海源有机质δ13C在-21‰~ -18‰之间[2],河口源有机质δ13C在-35‰~ -25‰之间[7-8],C3植物为我国北方优势种,导致黄河输送陆源有机质更多表现出C3植物特征,在-33‰~ -22‰之间[10-11]。黄河口附近海域沉积物有机质δ13C在河口源有机质以及陆源有机质特征范围内,由δ13C示踪可判断出黄河口附近海域沉积物有机质存在河口源、陆源两种来源可能。

      海源有机质δ15N在3‰~12‰之间[12],河口有机质δ15N在5‰~15‰之间[7],陆源有机质δ15N一般较低,在1‰~3.5‰之间[7]。黄河口附近海域沉积物有机质δ15N在海源有机质以及河口源有机质特征范围内,由δ15N示踪可判断出黄河口附近海域沉积物有机质存在海源、河口源两种来源可能。

    • 尽管单一地采用C/N、δ13C、δ15N作为示踪物可以有效地区分出有机质的不同来源,但受微生物降解影响,有可能会引入新的氮元素,导致C/N出现漂移,而有机质的早期成岩矿化作用,也可能导致δ13C、δ15N出现同位素分馏的现象,因此,尽可能地同时采用多种示踪物才能保证分析的精度。

      使用SPSS 19.0对C/N、δ13C、δ15N两两进行Person相关性分析发现,C/N与δ15N的相关系数为-0.42,差异不显著(P>0.05);δ13C与δ15N的相关系数为0.47,差异显著(P < 0.05);C/N与δ13C的相关系数为-0.24,差异不显著(P>0.05)。综合C/N、δ13C、δ15N单标志物示踪结果,可大致推断出黄河口附近海域沉积物有机质实际为海源、河口源、陆源有机质的混合。在仅δ13C、δ15N存在相关性的条件下,本文将δ13C、δ15N联用建立了三端元混合模型,估算了海源、河口源、陆源有机质的相对含量:

      其中:δ13Cs、δ15Ns分别为样品δ13C、δ15N值;δ13Cm、δ13Ct、δ13Ce分别为海源、陆源、河口源有机质δ13C,分别赋值为-18‰、-30‰、-27‰;δ15Nm、δ15Nt、δ15Ne分别为海源、陆源、河口源有机质δ15N,分别赋值为9‰、3.5‰、15‰[7, 13]fm、ft、fe分别为海源、陆源、河口源有机质相对有机质含量。

      根据计算,发现黄河口附近海域沉积有机质最主要来自于海源有机质(48.9%±6.1%)、其次为陆源有机质(44.6%±6.5%),河口源有机质最低(6.5%±5.5%,表 2)。海源有机质相对含量与输送距离线性关系显著(fm=0.694x+39.859, R2=0.22, P < 0.05),随着输送距离增加而升高;陆源有机质相对含量与输送距离线性关系显著(ft=-0.463x+49.277, R2=0.24, P < 0.05),随着输送距离增加降低;河口源有机质相对含量与输送距离线性关系不显著(fe=-0.001x+6.575, R2=0.01, P>0.05)。

      表 2  各站位有机质来源组成

      Table 2.  Source of organic matter in all stations

    • 研究表明黄河输送有机质以陆源有机质为主,其中黄河输送陆源有机质主要沉积在黄河口周边海域和莱州湾内[14-16]。我们通过对比发现,黄河口周边海域沉积物有机质TOC、TN含量要高于莱州湾[13]。这可能是水动力分选、化学降解、生物作用以及不同来源有机质混合作用的共同结果。研究表明,黄河口及邻近渤海海域沉积物TOC、TN含量与沉积物平均粒径具有显著相关性,沉积物越细,TOC、TN的含量越高。在黄河口潮流和近岸环流的控制下,黄河入海细粒级沉积物在黄河口外围海域沉降。但在沉降前,细粒级沉积物已化学、生物改造,从而导致了黄河口附近海域沉积物有机质TOC、TN要高于黄河口外围海域[16],这也导致了研究区域TOC随着输送距离增加而降低。本文研究中发现TN含量与输送距离相关性不显著(图 2),这可能与黄河口附近海域沉积物有机质微生物矿化活动更为强烈,在TN中引入了无机氮有关。尽管莱州湾受人类活动影响,水体营养盐含量升高,初级生产力增强,进一步导致了沉积物中海源有机质含量上升[13],但其有机质含量仍低于黄河口附近海域,也进一步说明了黄河输送对周边海域有机质含量组成影响的重要性。

      图  4  海源、陆源、河口源有机质相对含量与输送距离关系(方程中x为站点到黄河口门距离)

      Figure 4.  The relationship of content of marine, terrestrial and estuarine source organic matter and transport distance (x in all equation is the distance from the entrance of Yellow River)

    • 据研究,黄河口附近海域沉积物质量堆积速率约为8~10 g/(cm2·a)[17],结合本研究中TOC含量结果,可估算黄河口附近海域有机碳的埋藏速率为384~480 t/(km2·a),远高于整个黄渤海有机碳埋藏速率。说明黄河输送巨量泥沙在河口附近海域的快速沉积不仅影响了有机质的来源组成,也影响了有机碳的累积和储存。由黄河口附近海域沉积物陆源有机质含量约为44.6%,进一步估算出黄河输送陆源有机碳的埋藏速率为171~214 t/(km2·a)。在以黄河口门为中心半径20 km范围内,陆源有机碳的年埋藏量为(1.6~2.0)×105 t,约为黄河年输送陆源有机碳量的20%左右[18]。表明河口附近海域是黄河输送陆源有机碳的重要埋藏区域。

    • (1) 黄河口附近海域沉积物TOC、TN含量、C/N、δ13C以及δ15N分别为(0.40±0.19)%、(0.049±0.018)%、7.92±1.48、(-23.94±0.69)‰、(7.06±0.72)‰。其中TOC随着输送距离增加显著下降(P < 0.05),δ13C沿着输送距离增加极显著上升(P < 0.01)。

      (2) 黄河口附近海域沉积物有机质来源可分为陆源、河口源、海源三种来源。其含量分别为(44.6±6.5)%、(6.5±5.5)%、(48.9±6.1)%。陆源有机质含量随着输送距离增加显著下降,海源有机质含量随着输送距离增加显著上升(P < 0.05)。

      (3) 黄河口附近海域有机碳的埋藏速率为384~480 t/(km2·a),其中陆源有机碳埋藏速率为171~214 t/(km2·a)。约20%左右黄河输送陆源有机碳埋藏在黄河口附近海域。

参考文献 (18)

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