Distributions of volatile halocarbons in seawater and atmosphere in the East China Sea during spring
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摘要:
挥发性卤代烃（VHCs）是大气中一类重要的痕量温室气体和臭氧破坏者。于2017年5月对东海海水及大气中CFC-11（CC13F）、CFC-12（CC12F2）、CFC-113（CC12FCC1F2）和CH3I的浓度进行了同步测定，讨论了4种VHCs浓度水平分布规律及其影响因素，并估算了CFC-11、CFC-12和CH3I的海-气通量。结果表明，表层海水中CFC-11、CFC-12、CFC-113和CH3I浓度平均值分别为（8.1±5.1）、（3.9±1.6）、（10.4±2.3）和（6.3±2.7）pmol/L。VHCs浓度高值出现在东海东北部和闽浙沿岸海域，显著受水团、生物活动及人类活动等因素的影响。相关性分析发现海水中CH3I浓度与Chl a浓度之间存在显著性相关关系（r=0.403，p < 0.01），说明CH3I浓度分布可能主要受浮游植物生产释放的影响。大气中CFC-11、CFC-12、CFC-113和CH3I的浓度平均值分别为（9.8±1.0）、（21.1±2.4）、（3.0±0.9）和（0.2±0.2）pmol/L。结合气象参数（风速和风向）和后向轨迹模拟计算分析可得，陆源污染气团的输送、外海气团的扩散和海-气交换是影响大气中VHCs浓度分布的重要因素。海-气通量的估算结果表明春季东海是大气中CFC-11和CFC-12的汇，是CH3I的源。
Abstract:Volatile halocarbons (VHCs) are important greenhouse gases and ozone depleting substances in the atmosphere.The concentrations of CFC-11 (CC13F), CFC-12 (CC12F2), CFC-113 (CC12FCC1F2) and CH3I in the seawater and marine atmosphere of the East China Sea were measured in May 2017.The spatial distribution of the four kinds of VHCs, their influencing factors and sea-to-air flux were investigated.The mean concentrations of CFC-11, CFC-12, CFC-113 and CH3I were (8.1±5.1), (3.9±1.6), (10.4±2.3) and (6.3±2.7) pmol/L, respectively.The elevated concentrations of VHCs in the surface water were observed in the northeast of East China Sea as well as on the Fujian and Zhejiang coast area.The results indicated that the distributions of the four kinds of VHCs were influenced by the water mass, biological activities as well as human activities.A positive correlation was found between the concentrations of CH3I and Chl a in seawater (r=0.403, p < 0.01).The result implied the influence of the production by phytoplankton to concentration distributions of CH3I in the study area.The mean concentrations of CFC-11, CFC-12, CFC-113 and CH3I in marine atmosphere were (9.8±1.0), (21.1±2.4), (3.0±0.9) and (0.2±0.2) pmol/L, respectively.Combined with meteorological parameters such as wind velocity and wind direction and back trajectory simulations, the transfer of air terrestrial pollutants from China land, the diffusion of offshore air masses and the exchange of VHCs between sea and air were important factors influencing the concentration distribution of VHCs in the atmosphere.The sea-air flux demonstrated that the East China Sea acted as a sink for atmospheric CFC-11 and CFC-12 in the study area, whilst a source for CH3I in the air during spring.
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Keywords:
- volatile halocarbons /
- East China Sea /
- distribution /
- marine atmosphere /
- sea-to-air flux
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挥发性卤代烃(volatile halocarbons, VHCs)是大气中重要的痕量温室气体和臭氧层消耗物质，对全球气候变暖和人类健康具有重要影响[1]。氟氯烃(chlorofluorocarbons, CFCs)对臭氧层的破坏效果最明显，此外卤代烃具有一定的毒性，可通过呼吸、饮水等方式进入人体，进而对人的中枢神经系统、肝脏等产生不良影响，其中一些化合物还有较强的致癌作用[2]，因此全球范围内VHCs的观测不容忽视。VHCs来源主要分为人为来源和自然来源。一方面CFCs作为一类人工合成的化工产品，只有人为来源。人类活动释放的VHCs可由陆地径流、气团输送或海-气交换最终汇入海洋；另一方面海洋浮游生物分布广泛，海洋浮游生物生产释放被认为是生源VHCs(如CH3I)的重要来源。海洋是大气中VHCs的重要源汇区，国际上针对VHCs的浓度分布、海-气通量及影响因素已进行了大量研究[3-4]。如Blake等[4]在西北太平洋上空观察到CFC-11和CFC-12有较高的浓度。虽然国内已经对中国近海一些挥发性氯代烃以及溴代烃进行了观测，但关于CFCs以及CH3I的数据还十分有限[5-6]。如袁达等[5]研究发现夏季东海是CH3I的源，是CFC-11和CFC-12的汇。李成帅等[6]观察到长江口上空大气中CFC-12的平均浓度高于全球平均值。
东海海域水文条件复杂，受长江冲淡水、台湾暖流、闽浙沿岸流等因素的影响明显。东海的海湾以杭州湾最大，流入东海的河流有长江、钱塘江及闽江等。其中长江每年携带大量的淡水(9.24 × 1011 m3)、营养盐和污染物等汇入东海[7]。这些陆地径流输入的营养盐可以影响调查海区释放VHCs的浮游生物群落结构，进而影响VHCs的分布，造成一些生源VHCs浓度(如CH3I)也呈现出递增的趋势，因此是全球海洋生物地球化学研究的重点海域。本文同时测定春季东海海水和大气中CFC-11、CFC-12、CFC-113和CH3I的浓度，结合水文、营养盐、叶绿素等参数，对VHCs的浓度分布特征及海气通量进行了研究，为准确估算中国近海对全球变暖和臭氧层破坏的贡献提供科学依据，进而促进VHCs生物地球化学循环模型的建立。
1 材料与方法
1.1 仪器与试剂
实验室自制吹扫-捕集装置；配有μECD(63Ni源)检测器和G2070化学工作站的Agilent 6890N气相色谱仪(美国Agilent Technologies公司)；Nutech不锈钢采样罐(3.2 L)；Nutech 3100多通道采样罐清洗系统；Nutech 8900DS低温预浓缩系统；Nutech 4600动态稀释仪；气相色谱质谱仪(Agilent 7890A/5975C)；DB-624弹性石英毛细管柱(60 m×0.53 mm×3.00 μm)(美国Restek公司)。
气体VHCs标准样品(1×10-10)，美国SG(Spectra Gases)公司；CH3I (2.00±0.03 mg/L)，上海安谱实验科技股份有限公司(上海)；高纯液氮，纯度99.99%，青岛豪森气体有限公司；色谱纯甲醇，德国Merck集团；无水高氯酸镁，A.R.，国药集团化学试剂有限公司；CO2吸附剂(主要成分为NaOH)，德国Merck集团；叠氮化钠，A.R.，上海埃彼化学试剂有限公司；高纯氮气，纯度＞99.999%，青岛豪森气体有限公司。
1.2 实验方法
本航次于2017年5月16日—2017年5月26日随“向阳红18号”科研调查船对东海进行了现场调查，调查海区与取样站位如图 1所示(其中五角星标志的为大气采样站)。本航次大面站42个，每站采集表层海水研究4种VHCs的浓度水平分布，同时对东海大气中4种VHCs的浓度进行同步测定。
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图 1 2017年春季东海采样站位(★为大气取样站位)Fig. 1 Sampling stations in the East China Sea in spring 2017(The star represented the atmospheric sampling station)海水样品由Niskin采水器采集，然后用硅胶管直接分装到100 mL气密注射器中(海水润洗2~3次)，运用吹扫-捕集气相色谱法进行现场分析。外标法定量分析目标化合物，本研究中CFCs使用气体标准定量，CH3I使用液体标准定量。该方法的精密度为1.83%~3.79%，检测限为0.10~0.50 pmol/L，具体方法见袁达等[5]。
为避免船体排放污染，大气样品使用采样罐于船顶层甲板(距离海平面大约10 m)迎风进行采样，待返回陆地实验室后经三级冷阱预浓缩系统前处理，然后用气相色谱-质谱仪进行分析。外标法进行定量分析，该方法的精密度为2%~6%，检测限为0.02~0.19 pmol/L，具体分析方法见He等[8]。
Chl a浓度使用TD10-AU荧光计(美国Turner Designs)测定，方法见Parsons等[9]。营养盐使用SKALAR San++ System营养盐自动分析仪(荷兰SKALAR)测定。表层海水温度、盐度和深度由CTD(conductivity, temperature, and depth)获取。经纬度、气温等气象数据由船载气象观测仪(Young公司，美国)观测。风速用船载风速仪在水面上方约10 m处测定。
2 结果与讨论
2.1 表层海水中VHCs浓度的水平分布
春季东海表层海水中CFC-11、CFC-12和CFC-113的浓度范围分别为(1.8~22.6)、(0.4~9.7)和(4.6~17.3)pmol/L，平均值分别为(8.1 ± 5.1)、(3.9 ± 1.6)和(10.4 ± 2.3)pmol/L。CFC-11和CFC-12浓度均低于夏季长江口及其邻近海域的浓度[6]。但是，CFC-11的平均浓度高于加拿大海盆CFC-11的平均浓度(6.0 pmol/L)[10]。3种CFCs的浓度水平分布如图 2所示，浓度高值区主要集中在闽浙沿岸和东北部外海。CFC-11的浓度最高值出现在长江口S01-5站位，CFC-12在此站位也存在一个相对高值，这可能与长江冲淡水远距离输送有关。CFC-11和CFC-12均在S01-7站位附近出现次高值，推测主要是受此处油气开采影响，大气中较高浓度的CFC-11和CFC-12可能通过海-气交换汇入海洋。刘树保等[11]研究发现，冬季大港油田上方空气中CFC-11和CFC-12浓度分别高达46.0 pmol/L和145.9 pmol/L。3种CFCs均在L45断面附近出现高值，这可能是受浙江沿海地区人类活动以及海-气交换的影响。CFC-113浓度在浙江近岸海区出现最大值，并表现出由近岸向东海中部随盐度的升高而降低的趋势，这表明近岸海域CFC-113浓度高值可能主要来源人类活动和陆地径流输入。
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图 2 东海表层海水中温度(℃)、盐度、Chl a (μg/L)和4种VHCs (pmol/L)的浓度水平分布Fig. 2 Horizontal distributions of temperature (℃), salinity, Chl a (μg/L), CFC-11、CFC-12、CFC-113 and CH3I (pmol/L) in the surface seawater of the East China Sea春季东海表层海水中CH3I的浓度范围为(1.8~13.0)pmol/L，平均值为(6.3±2.7)pmol/L，总体呈点状分布，存在多个高值中心。CH3I浓度的最高值出现在外海L12-1站位(9:00 AM)及其邻近海域，这可能主要来自碘甲烷的光化学合成。碘甲烷的光化学合成是开阔大洋区域碘甲烷的重要来源[2]，该站位附近石油开采过程产生的痕量石油烃可光解产生甲基自由基，其可以促进碘甲烷的光化学合成。此外，长江冲淡水的运输和浮游生物释放也可能是该站位出现高值的原因。CH3I浓度在L45-1和L45-2站位出现次高值，Chl a在此也出现对应的浓度高值。主要原因可能是该站位处于工业发达、人口密集的近岸海区，营养盐丰富(硅酸盐和硝酸盐浓度分别高达8.47 μmol/L和3.24 μmol/L)；同时受台湾暖流的影响，海水垂直混合作用强烈，浮游植物高速繁殖期启动早。Moore等[12]指出海洋微藻是CH3I的重要来源，赵其彪等[13]研究表明甲藻和硅藻为春季东海优势种，硅藻在浙江沿岸CH3I浓度高值区出现对应的细胞丰度高值。相关性分析显示CH3I浓度与CFC-113浓度呈显著的正相关关系(r=0.397, p < 0.01)，而CFC-113是只有人为来源的稳定化合物，这表明沿岸海区的高浓度CH3I也可能来源于沿岸富含卤代烃的陆地径流或大气输入。此外，CH3I浓度与Chl a浓度(r=0.403, p < 0.01)和亚硝酸盐浓度(r=0.480, p < 0.01)均呈显著的正相关性，但与盐度之间存在显著的负相关性(r=-0.503, p < 0.05)，这进一步表明近岸CH3I浓度水平分布受人类活动和海洋浮游植物释放的共同影响。
表 1 东海表层海水4种VHCs及相关参数的相关性Tab. 1 Correlation among the four VHCs and environmental parameters in the surface water of the East China Sea
2.2 春季东海大气中VHCs的分布
春季东海大气中CFC-11、CFC-12和CFC-113浓度范围分别为(8.3~11.6)、(17.5~25.3)和(0.7~4.1)pmol/L，平均值分别为(9.8±1.0)、(21.1±2.4)、(3.0±0.9)pmol/L。春季东海大气中3种CFCs的平均浓度均略低于WMO预测的2017年全球平均值(CFC-11:10.1 pmol/L；CFC-12:22.7 pmol/L；CFC-113:3.1 pmol/L)。上述结果表明大气中CFCs的浓度存在季节和地域差异。3种CFCs气体之间存在显著的正相关关系，表明它们具有相似的来源和去除途径。3种CFCs气体的浓度最高值均出现在S03-4站位，主要原因可能是此站位表层海水温度较高(23.82 ℃)，采样时风速较大(7.4 m/s)，使表层海水中的高浓度CFCs通过海-气交换进入大气。次高值出现在S03-6站位，同时观察到该站位风速(7.0 m/s)相对较高，可能是来自黄海等海洋清洁气团的稀释作用，使得该站位大气中CFCs的浓度偏低。
春季东海大气中CH3I浓度范围为0.1~0.6 pmol/L，平均值为(0.2 ± 0.2)pmol/L。调查海域CH3I浓度平均值与Chan等[14]报道的其在广州市大气中的浓度平均值(0.2 pmol/L)相当。由图 3可知大气中CH3I浓度最高值出现在S02-1站位，此海域表层海水中CH3I浓度也相对较高。此外，72 h后向轨迹图推测(图 4A)，来自韩国南部工业区的陆源气团，途径日本西部沿海地区和目前中国最大的海上油气田到达S02-1站位，输送路径经过的地区人类活动频繁，油气开采废气排放较多，可能是使其在大气中出现浓度高值的原因。次高值出现在S02-4站位，可能是来自黄海清洁气团的稀释作用(图 4B)，使该站位大气中CH3I出现浓度次高值。L23-2、S03-4和S03-6站位均具有较高的风速，此海域CH3I浓度较低可能是来自外海清洁气团的流动扩散作用所致。S02-8站位海水样品中CH3I浓度较高，但大气中未能检测出CH3I，可能是较低的气温限制了海-气交换，以及较高的风速增强了大气稀释作用。综上所述，陆源气团和海洋气团输送、气象参数(气温和风速)及表层海水中VHCs的浓度均不都同程度地影响着大气中VHCs浓度分布。
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图 3 东海大气中4种VHCs浓度(pmol/L)水平分布Fig. 3 Horizontal distributions of four VHCs(pmol/L) in the atmosphere of the East China Sea![]()
图 4 东海3个站位的气团72 h后向轨迹(http://www.arl.noaa.gov/ready.php)Fig. 4 72 hours backward trajectories of air masses for 3 stations of the East China Sea(http://www.arl.noaa.gov/ready.php)表 2 东海大气中4种VHCs及相关参数的相关性Tab. 2 Correlation among the four VHCs and environmental parameters in the atmosphere of the East China Sea
2.3 春季东海VHCs的海-气通量
海-气界面是表层海水和大气中VHCs交换的重要场所之一，海-气交换对海水和大气中VHCs的源汇平衡起着重要作用。同时准确测定春季东海表层海水和大气中CFC-11、CFC-12和CH3I的浓度，可以估算它们的海-气通量，进而为有效评价其对气候调节潜在的重大影响提供科学依据。根据国际已发表文章中普遍采用的双层滞膜模型对CFC-11、CFC-12和CH3I的海-气通量进行估算[15]：
式中：F(nmol/m2/d)是海-气通量；Kw(m/d)是气体交换常数；ΔC是浓度异常差；Cw(pmol/L)是气体在表层海水中的浓度；Ca(pmol/L)是气体在上方空气中的浓度；H是亨利常数，CH3I的H由Moore等[16]给出的亨利常数与温度的线性回归方程计算得到：
其中：Tk(K)是表层海水温度；Kw是风速(u，m·s-1)和气体常数(Sc)的函数，国际上较多采用LM86[17]公式计算得到：
CH3I的Sc使用Groszko等给出的计算公式计算得出，Sc[CFC-11]和Sc[CFC-12] Zheng等给出的公式计算，其中t(℃)是每个站位以摄氏度为单位的表层海水温度[18-19]。
春季东海表层海水中CFC-11、CFC-12和CH3I的海-气通量范围分别为-216.5~-66.5、-130.0~-36.8和21.8~107.0 nmol/m2/d，平均值分别为-128.7、-81.7和53.4 nmol/m2/d，表明调查期间东海是大气中CFC-11、CFC-12的汇，是CH3I的源。其中CFC-11和CFC-12的海-气通量均低于它们在相同海域夏季的通量值[5]，一方面受蒙特利尔议定书控制，它们的排放量正逐年降低；另一方面，夏季表层海水温度等参数与春季存在一定差异，这也是通量值存在差异的原因之一。Smythe-Wright等对北大西洋和南印度洋的研究得到CH3I的海-气通量分别为129 nmol/m2/d和141 nmol/m2/d[20]，本研究中CH3I的海-气通量低于大洋。这些结果说明海-气通量存在一定的地域差异，同时受研究海域风速、海水和大气中CH3I浓度等因素的显著影响。
3种VHCs的海-气通量与风速的关系如图 5所示，由此我们可以看出，除个别站位外3种VHCs海-气通量的变化趋势与风速变化趋势一致，例如外海风速较高的S03-6站位，3种VHCs海-气通量也相对较高。然而，在风速较低的S05-1站位也出现通量高值，同时观察到此站位表层海水中VHCs有相应的浓度高值，可能因为其处于中国近岸，受陆源输入影响显著。此外，中部海域的S05-4站位，海-气通量也相对较低，一方面受较低风速的影响，另一方面气温和水温都相对较高，因此海-气交换频繁，使气体浓度异常差偏小。综上所述，风速、气温、水温以及气体在海水和大气中的浓度都是影响海-气通量的重要因素。
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图 5 东海3种VHCs海-气通量与风速的关系Fig. 5 Dependence of the sea-to-air fluxes of 3 VHCs (CFC-11, CFC-12, CH3I) on the wind speed in the East China Sea3 结论
(1) 春季东海海水中4种VHCs浓度水平分布的高值出现在东北外海和西南部闽浙沿岸。CFCs的分布显著受到石油开采，长江冲淡水、闽浙沿岸流等水团及人类活动的共同影响。表层海水中CH3I浓度与Chl a浓度存在显著的正相关关系，说明其浓度分布受浮游生物释放影响显著；CH3I与盐度之间存在显著的负相关性，推测其分布还可能还受到陆源输入的影响。
(2) 春季东海大气中3种CFCs的浓度平均值与全球平均值相当，说明我国CFCs的淘汰工作已取得一定成效。大气中3种CFCs之间存在显著正相关，说明他们具有相似的来源和去除途径。大气中4种VHCs浓度分布受气象条件和气团运动的共同影响。
(3) 春季东海是大气中CFC-11、CFC-12的汇，是CH3I的源。近岸和陆架海域水体可能受陆源水排放、海-气交换、生源释放等多种因素共同影响，是大气中挥发性卤代烃的重要源汇区。目前针对中国东海不同季节海水和大气中VHCs来源的报道还很有限，为了更深入的了解中国近海挥发性卤代烃的时空分布特征，更准确的评估东海对全球大气中VHCs的贡献量，还需要对不同季节各种来源的贡献进行更深入的研究。参考文献：
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图 1 2017年春季东海采样站位(★为大气取样站位)
Fig. 1. Sampling stations in the East China Sea in spring 2017(The star represented the atmospheric sampling station)
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图 2 东海表层海水中温度(℃)、盐度、Chl a (μg/L)和4种VHCs (pmol/L)的浓度水平分布
Fig. 2. Horizontal distributions of temperature (℃), salinity, Chl a (μg/L), CFC-11、CFC-12、CFC-113 and CH3I (pmol/L) in the surface seawater of the East China Sea
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图 3 东海大气中4种VHCs浓度(pmol/L)水平分布
Fig. 3. Horizontal distributions of four VHCs(pmol/L) in the atmosphere of the East China Sea
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图 4 东海3个站位的气团72 h后向轨迹(http://www.arl.noaa.gov/ready.php)
Fig. 4. 72 hours backward trajectories of air masses for 3 stations of the East China Sea(http://www.arl.noaa.gov/ready.php)
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图 5 东海3种VHCs海-气通量与风速的关系
Fig. 5. Dependence of the sea-to-air fluxes of 3 VHCs (CFC-11, CFC-12, CH3I) on the wind speed in the East China Sea
表 1 东海表层海水4种VHCs及相关参数的相关性
Tab. 1 Correlation among the four VHCs and environmental parameters in the surface water of the East China Sea
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表 2 东海大气中4种VHCs及相关参数的相关性
Tab. 2 Correlation among the four VHCs and environmental parameters in the atmosphere of the East China Sea
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1. 张逸青，何真，尹丽菁，李磊，杨桂朋. 春季和秋季东海挥发性卤代烃的时空分布与海-气通量研究. 海洋环境科学. 2024(01): 12-26+36 . 
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2. 刘志雯，何真，邹亚文，杨桂朋. 南海东北部及吕宋海峡邻近海域海水和大气中挥发性卤代烃的浓度分布与海-气通量. 中国海洋大学学报(自然科学版). 2023(01): 85-94 . 百度学术
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