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渤海中部海域表层沉积物生源要素分布特征及其环境评价分析

钟文聪 王朝晖 江涛

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渤海中部海域表层沉积物生源要素分布特征及其环境评价分析

    作者简介: 钟文聪(1993-), 男, 广东从化人, 硕士研究生, 研究方向为海洋生态学研究, E-mail:365578991@qq.com;
    通讯作者: 王朝晖(1968-), 女, 湖南长沙人, 教授, 研究方向为海洋生态学研究, E-mail:twzh@jnu.edu.cn
  • 基金项目: 国家自然科学基金资助项目(41476132)
  • 中图分类号: P736;X171

Distribution characteristics and environmental assessment of biogenic elements in surface sediments from the central Bohai Sea

  • 摘要: 于2015年5月在渤海中部海域采集30个表层沉积物样品,对总有机碳(TOC)、总氮(TN)、总磷(TP)、生物硅(BSi)、有机质(OM)、含水率(MC)进行了分析测定,通过分析渤海中部海域表层沉积物生源要素的分布特征,进一步揭示有机质物源的贡献以及海域生物地球化学等过程。渤海中部海域表层沉积物生源要素含量分别为TOC(0.21%~1.43%)、TN(0.01%~0.12%)、TP(0.01%~0.04%)、BSi(0.08%~0.46%)、OM(1.43%~9.42%)、MC(18.24%~47.70%),TOC、TN、TP、OM和MC分布特征相近,总体呈现东低西高的分布特征,BSi则在渤海中部含量较高。TOC、TN摩尔比值显示渤海中部表层沉积物中有机质来自陆源和海源混合输入,以陆源输入为主;而TOC/BSi说明硅藻对渤海中东部海域总初级生产力贡献较大。沉积物质量评价显示渤海中部海域表层沉积物受到一定程度的污染,部分海域沉积物中TOC和TN含量超过加拿大安大略省环境和能源部沉积物质量评价标准的Ⅱ类标准。
  • 图 1  渤海中部海域表层沉积物样品采集站点

    Figure 1.  Sampling stations in the central Bohai Sea

    图 2  渤海中部表层沉积物中生源要素分布状况

    Figure 2.  Distribution of biogenic elements in sediments from the Central Bohai Sea

    图 3  渤海中部海域表层沉积物中TOC/TN和TOC/BSi的水平分布

    Figure 3.  Distribution of ratios of TOC/TN and TOC/BSi in surface sediments from the Central Bohai Sea

    表 1  渤海中部海域及其入海河流以及其他海域表层沉积物中生源要素含量的比较

    Table 1.  Comparison of biogenic elements in surface sediments from the Central Bohai Sea, rivers to the Bohai Sea, and the other Chinese sea areas

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    表 2  利用加拿大安大略省环境和能源部沉积物质量评价标准对渤海中部海域表层沉积物质量评估

    Table 2.  Surface sediment quality assessment in the Central Bohai Sea based on sediment quality assessment criteria of the Department of Environment and Energy of Ontario, Canada

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出版历程
  • 收稿日期:  2018-07-07
  • 录用日期:  2018-12-10
  • 刊出日期:  2020-02-20

渤海中部海域表层沉积物生源要素分布特征及其环境评价分析

    作者简介:钟文聪(1993-), 男, 广东从化人, 硕士研究生, 研究方向为海洋生态学研究, E-mail:365578991@qq.com
    通讯作者: 王朝晖(1968-), 女, 湖南长沙人, 教授, 研究方向为海洋生态学研究, E-mail:twzh@jnu.edu.cn
  • 1. 暨南大学 生命科学技术学院生态学系, 水体富营养化与赤潮防治广东普通高校重点实验室, 广东 广州 510632
  • 2. 中国水产科学研究院黄海水产研究所, 山东 青岛 266071
基金项目: 国家自然科学基金资助项目(41476132)

摘要: 于2015年5月在渤海中部海域采集30个表层沉积物样品,对总有机碳(TOC)、总氮(TN)、总磷(TP)、生物硅(BSi)、有机质(OM)、含水率(MC)进行了分析测定,通过分析渤海中部海域表层沉积物生源要素的分布特征,进一步揭示有机质物源的贡献以及海域生物地球化学等过程。渤海中部海域表层沉积物生源要素含量分别为TOC(0.21%~1.43%)、TN(0.01%~0.12%)、TP(0.01%~0.04%)、BSi(0.08%~0.46%)、OM(1.43%~9.42%)、MC(18.24%~47.70%),TOC、TN、TP、OM和MC分布特征相近,总体呈现东低西高的分布特征,BSi则在渤海中部含量较高。TOC、TN摩尔比值显示渤海中部表层沉积物中有机质来自陆源和海源混合输入,以陆源输入为主;而TOC/BSi说明硅藻对渤海中东部海域总初级生产力贡献较大。沉积物质量评价显示渤海中部海域表层沉积物受到一定程度的污染,部分海域沉积物中TOC和TN含量超过加拿大安大略省环境和能源部沉积物质量评价标准的Ⅱ类标准。

English Abstract

  • 沉积物作为环境演化的信息载体,系统记录了海洋环境中各种物理、化学和生物反应过程,而沉积物中的碳、氮、磷等生源要素则是反映沉积物状况的有效指标,能反映海洋环境受自然和人为因素影响的程度。河口和沿岸地区是受到人类活动干扰最为严重的海域,大量有机物在近岸海域沉积物中沉降积累,而近岸海洋沉积物中有机质的保存是全球碳循环和其他生物活性元素循环的重要环节,研究显示90%以上的海洋有机碳埋藏发生在大陆边缘沉积物[1]。因此,研究河口和沿海沉积物有机质的来源及其分布对揭示全球物质的生物地球化学至关重要。

    中国经济的快速发展和城市化进程对生态环境特别是沿海经济发达地区的海洋环境产生了巨大影响,渤海位于我国东北部海岸,是一个半封闭式大陆架内海。海区由辽东湾、渤海湾、莱州湾和中央海盆四部分组成。由于渤海资源丰富,加之地理条件优越,沿岸经济迅速发展,逐渐形成以渔业、运输业、石油业、旅游业、海盐业为主的经济发展体系。然而随着经济的高速发展,环境污染愈加严重,大量陆源污染物和生活废水随着黄河、海河、滦河、辽河等多条河流汇入渤海,导致渤海海水富营养化,赤潮频发,影响范围也逐年扩大。针对这一现状,众多学者对渤海进行了大量研究,研究结果显示,渤海近岸水体环境质量较差[2],渤海表层沉积物中各形态氮、磷及有机碳均呈现“近岸高,远岸低”的分布趋势,沉积物有机质来源属于陆海混合输入[3],同时,通过黄河口流入的陆源性有机质对渤海海域有机质的贡献十分巨大[4]

    目前关于渤海生源要素分布的研究很多,但研究海域多为渤海近岸海域如渤海湾[5]、莱州湾[4, 6-7]和辽东湾[8]等,而近年来针对渤海中部海域沉积物生源要素分布的研究有限,难以全面反映渤海沉积物环境质量。本研究采集了渤海中部表层沉积物样品,分析渤海中部海域表层沉积物生源要素的分布特征,探讨其污染状况及影响因素,为渤海海洋环境保护提供依据。

    • 在渤海中部海域设置了30个采样点(图 1),采样点经纬度跨度为38°20′N—39°00′N,118°98′E —120°60′E,于2015年5月用彼得逊采泥器(恒奥德HAD-XDB0201D)采集了表层沉积物样品,每个站位采集3个平行样品,各取上表层0~3 cm沉积物,合并3个平行样品并充分混匀,装入密封袋中,并进行编号。在样品采集和运输过程中避光置于便携式冰箱中,带回至实验室后在-20℃避光保存待测。分析测定前,使用电子天平(Sartorius BS224S,d=0.1 mg,德国)取沉积物样品20.0 g,置于45℃烘箱烘干至恒重,研磨后过150 μm孔径筛网,过筛后的沉积物装入密封袋中备用。

      图  1  渤海中部海域表层沉积物样品采集站点

      Figure 1.  Sampling stations in the central Bohai Sea

    • 总有机碳(total organic carbon,TOC)和总氮(total nitrogen,TN)[9]含量的测定在暨南大学分析测试中心用元素分析仪(Elementar Vario EL cube,德国)进行测定。称取3 g沉积物干样品于10 mL离心管中,沿管壁缓慢加入浓度为1 mol/L的盐酸5 mL,加入3 mL超纯水,置于超声波振荡器中15 min;4000 r/min离心10 min,去除上清液;再加入适量的超纯水,超声震荡15 min。4000 r/min离心10 min(Beckman Coulter Allegra 64,美国),去除上清液。放入60℃烘箱中,烘干至恒重后用研钵研磨成粉末,最后在元素分析仪上测定TOC和TN含量。

      总磷(total phosphorus,TP)使用过硫酸钾氧化法测定[9]。称取35 mg干样品于50 mL比色管中,用超纯水定容至25 mL,再加入25 mL过硫酸钾与氢氧化钠混合配置的消化液,再用超纯水稀释至50 mL,加盖摇匀后放入高压灭菌锅内,在(125±1)℃下保持30 min进行消解,取出后冷却至室温,取上清液加入钼-锑-抗显色剂1 mL,显色30 min后于紫外可见分光光度计(佑科N5000)700 nm波长下测定吸光值。

      生物硅(bio-silicon,BSi)的测定使用化学连续提取法[9],准确称取约35 mg干样品于15 mL离心管中,加入3 mL体积分数10%的H2O2,静置30 min;加入1 mol/L的HCl溶液5 mL,超声震荡30 min;然后以6500 r/min转速离心6 min,去掉上清液,放入烘箱中45℃烘干至恒重。烘干后准确加入10 mL浓度为0.5 mol/L的Na2CO3溶液,震荡混匀后放入恒温水浴锅中90℃保持5 h后,取出冷却至室温,然后以6500 r/min转速离心6min,吸取上清液0.5 mL于50 mL比色管中,用超纯水定容至25 mL,用硅钼蓝法测定BSi含量。TOC、TN、TP和BSi含量分别以C、N、P和Si占干沉积物中的质量百分数表示。

      有机质(organic matter,OM)含量的测定采用灼烧法,称取2~3 g于干沉积物样品于干燥的坩埚中,置于马弗炉(宏朗SG-XL1200)内灼烧5 h,取出冷却,称量灼烧后样品的质量,样品灼烧前后的质量差值即为有机质质量。有机质含量以有机质质量占干样品质量的百分数表示。

      含水率(moisture content,MC)的测定采用烘干称重法,称取约30 g沉积物湿样品于45℃烘箱中烘干至恒重,水的质量即为样品烘干前后失水的质量差,沉积物含水率以水的质量占干样品质量的百分数表示。

      采用国家标准近海沉积物样品(GBW 07314)进行质量控制,将5份标准沉积物样品同时进行各种元素的测定,TOC、TN、TP和BSi测定误差均小于5%。

    • 使用Excel 2010对各指标数据进行汇总计算,用ArcGIS 10.2的反距离权重法绘制等值线分布图,利用SPSS 13.0进行生源要素之间的相关性分析。

    • 渤海中部海域表层沉积物TOC含量为0.21% ~1.43%,均值为0.85%;TN含量为0.01%~0.12%,均值为0.06%;OM含量为1.43%~9.42%,均值为5.57%;MC为18.24%~47.70%,均值31.97%;TP含量为0.01%~0.04%,均值为0.03%; BSi含量为0.08%~0.46%,均值为0.30%。从各元素的水平分布来看(图 2),TOC、TN、OM和MC的分布规律相近,总体表现为“西部高,东部低”的分布趋势,TOC和OM含量高值分布于渤海湾湾口处;而TN和MC含量则在渤海湾的上湾口处高值分布;TP在渤海中西部的分布较为均匀,分布较高的站点位于黄河口处。

      图  2  渤海中部表层沉积物中生源要素分布状况

      Figure 2.  Distribution of biogenic elements in sediments from the Central Bohai Sea

      生源要素含量较高的站点大部分都集中于渤海湾湾口(图 2),渤海湾位于唐山、天津、沧州和山东省黄河口的半包围区域内,自净能力差,周边都是工业发达城市,随着社会经济的发展和人民生活水平的提高,生活污水和工业废水不断汇入渤海。渤海沿岸实时监测的陆源入海排污口共100个,其中工业排污口32个,75%的监测排污口存在超标排放现象(《2009年渤海海洋环境公报》),这些污水的注入势必造成渤海水体的富营养化。另外,渤海湾西部塘沽是天津新港所在地,天津新港正对的位置TOC含量较高,特别是13号站点,TOC和TN含量都比较高,说明这些污染已开始蔓延至渤海的中部。值得一提的是,在本次研究中发现29号站位的TOC、OM、TP的含量都较高,其站位恰好与蓬莱19-3油田的位置相近,这可能与2011年6月渤海中部的蓬莱19-3油田发生溢油事故有关引起的,漏油导致了870 km2海域水质污染(《2011年中国海洋环境状况公报》),同时造成渤海沉积物污染,给渤海海洋生态环境带来巨大的破坏。

      BSi含量为0.08%~0.46%,均值为0.30%,与叶曦雯等[10]的研究结果相近。从分布图(图 2d)可以看出,BSi含量呈现“中部高,两边低”的分布趋势,在站点1、2、16、17、24和25含量较高。BSi是衡量水体初级生产力高低的一个指标,主要来源于硅藻、硅鞭藻、放射虫等硅质浮游生物,这些生物可利用海水中的可溶性硅形成的硅质介壳并将埋藏于沉积物中,因此研究表层沉积物中BSi可了解近年来海洋的初级生产力水平以及人类活动与海洋生态环境的关系[11]。BSi沉积是一个复杂的过程,受到环境温度、水团、季节变化及营养盐和温度等因素的影响[12]。研究显示渤海浮游植物主要以硅藻和甲藻为主,高密度浮游植物主要集中于黄河口附近[13],但在本研究中,沉积物生物硅的含量高值分布于渤海中部的中心,而不是黄河口附近的区域。可能是由于黄河口海域初级生产力水平较高,河口携带大量陆源碎屑颗粒输入,大大影响BSi的积累。同时渤海中部海域水深较深,水流较为缓慢[14],相对稳定的环境有利于BSi的沉积;此外渤海中部中心海域表层沉积物主要以粉砂质砂和黏土质粉砂分布为主[4],沉积物粒径越小也越有利于BSi的积累[12]。这些因素导致渤海中部海域表层沉积物出现了BSi高值区。

    • 总有机碳与总氮之比(TOC、TN摩尔比)可以指示蛋白质含量[7],由于海洋生物蛋白质含量较高,一般认为C/N在4~10之间主要来源于海源有机质,而>15则为陆源有机质,若介于两者之间则为陆源和海源混合输入[15]。渤海中部海域表层沉积物的C/N为9.6~22.1,平均值为15.5。这说明了渤海中部表层沉积物中有机质来源属于陆源和海源混合输入,主要来源于陆源输入。在以往众多的研究当中,渤海中部沉积物C/N平均值为8~13左右,有机质的来源皆为陆源与海源混合输入[16]。此外从C/N的等值分布图(图 3)看出,渤海中部海域沉积物C/N呈现出南高北低的趋势,这说明邻近的山东省有大量的陆源性有机质输入,同时黄河入海口处比值也较高,黄河作为全国第二长河,每年携带大量泥沙进入渤海,在此过程中也会携带大量的陆源性有机物进入渤海。除此以外,汇入渤海的周边河流还有海河、滦河、大辽河、涧河、蓟运河、小清河等等,这些河流作为流入渤海的物源端具有重大的参考意义,从表 1的数据可以看出,除了靠近辽东湾的大辽河TOC、TN较低外,其余汇入渤海湾的河流TOC、TN都比较高,这说明邻近渤海湾一带的河流输入较多有机质,是渤海有机质的主要来源途径。

      图  3  渤海中部海域表层沉积物中TOC/TN和TOC/BSi的水平分布

      Figure 3.  Distribution of ratios of TOC/TN and TOC/BSi in surface sediments from the Central Bohai Sea

      表 1  渤海中部海域及其入海河流以及其他海域表层沉积物中生源要素含量的比较

      Table 1.  Comparison of biogenic elements in surface sediments from the Central Bohai Sea, rivers to the Bohai Sea, and the other Chinese sea areas

      渤海中部海域TOC/BSi范围为3.54~15.20,平均值为6.61,略低于Redfield比值(6.625),说明BSi比TOC在沉积环境中更为稳定[18]。从分布图来看,TOC/BSi在渤海中部海域呈现东低西高的分布趋势(图 3),这说明靠近渤海湾的海域有较高的陆源有机碳输入,同时黄河口所在的西部海域TOC/BSi也较高。而TOC/BSi在渤海中东部区域分布较低,反映了硅藻对该海域总初级生产力贡献较大。由于水利工程的修建,水库筑坝使河流中硅的入海通量大大减少,并在过去10 a里呈现下降的趋势[12],近岸海域浮游植物硅限制会日趋严重,硅限制影响了硅藻的生长,从而导致渤海的硅藻生产力下降,同时促进浮游植物群落向非硅藻的有毒有害鞭毛藻类转变[16],实际上近年来渤海海域大规模的有毒有害鞭毛藻赤潮频繁发生,如夜光藻引发的赤潮数量和面积就分别占到渤海发生赤潮数和面积的34.4%和29.5%[23],对水环境造成极大破坏。除了陆源污染物的排放外,渤海近岸渔业的海水养殖也会产生大量有机质,投放的饵料以及排泄物为水体提供大量无机盐,促进了有毒有害赤潮藻的生长,从而引发赤潮,因此对于近岸经济引起的水体富营养化应该密切留意。

      相关性分析显示,大部分生源要素之间存在非常明显的正相关关系,说明它们具有相似的来源。其中MC与TOC、TN、TP之间呈极显著的正相关关系(p<0.01),与BSi呈显著正相关关系(p<0.05)。TP与TOC、TN均呈极显著正相关关系(p<0.01);TN与TOC呈极显著正相关关系(p<0.01)。BSi与TN呈显著正相关关系(p<0.05),而与TOC和TP相关性不显著,同样说明渤海沉积物中的TOC不仅来源于硅藻生产力,而有相当一部分来源于陆源污染。

    • 关于沉积物质量的评价方法,国内仍无统一的标准,在众多研究中,加拿大安大略省环境和能源部制定的沉积物质量评价指南(1992)常被学者采用,该指南将评价标准分为三个等级:①Ⅰ类(安全级),未发现沉积物对水生生物产生毒害效应;②Ⅱ类(最低级),沉积物已受污染,但水生生物仍能承受;③Ⅲ类(严重级),沉积物对水生生物产生明显毒害效应[24]

      根据评价标准(表 2),渤海中部海域40%的站位沉积物中TOC属于Ⅱ类标准,TN含量达到Ⅱ类标准的海域面积则为60%,而这些达到Ⅱ类标准的海域一般位于近岸海域,说明近岸的海洋生态环境不容乐观,已经受到一定程度的污染,但尚在水生生物仍能承受范围之内。而整个渤海中部海域的沉积物TP均处于Ⅰ类标准。

      表 2  利用加拿大安大略省环境和能源部沉积物质量评价标准对渤海中部海域表层沉积物质量评估

      Table 2.  Surface sediment quality assessment in the Central Bohai Sea based on sediment quality assessment criteria of the Department of Environment and Energy of Ontario, Canada

    • 与其他海域对比(表 1),渤海沉积物TN、TP、BSi含量虽然与其他海域相当,但TOC含量较高。TOC代表着沉积物中有机质的含量,同时也可指示水环境的污染程度。渤海表层沉积物TOC高说明渤海是国内众多海域中污染状况较为严重的海域,因此渤海水环境不容乐观。2006—2015年渤海沉积物中TOC含量呈现上升的趋势,2006—2012年间,渤海表层沉积物TOC含量基本保持稳定(表 1),处于0.3%~0.4%之间[3-4, 16],而2012年后开始上升[4, 18],2013年含量超过了1.0%[17],2015年略有下降(0.85%,本研究)。渤海TOC含量不断升高,意味着渤海水体污染程度正在加剧。这些污染与排污口污水排放、河流携带污染物流入、港口的建设以及意外事故的泄露等有着密切的关联。目前TOC含量略有下降,可能与国家环保政策的实施有关,渤海也得到了有效监管,因此渤海污染得到缓解。另外值得注意的是渤海沉积物中TP和BSi呈下降的趋势,BSi下降说明渤海水体中硅藻生产力下降。

      在过去20 a间,渤海海水氮含量不断上升,而磷含量和硅含量呈现下降的趋势[25],说明渤海水体从氮限制开始转变为磷、硅限制。海水中氮、磷含量的变化限制浮游植物的生长,从而影响浮游植物群落的结构,在近20 a里,渤海浮游植物种类发生了明显的改变,由原来的以硅藻为优势种的群落结构变为目前的硅藻和甲藻为主的群落,浮游植物丰富度和多样性也呈现下降趋势[13],这也说明渤海硅藻生产力下降,海源输入减少,陆源输入增加导致渤海污染加剧,浮游植物群落结构发生改变,甲藻等非硅藻类开始占据有利地位。浮游植物群落的改变与海水营养盐有着密切关系,甲藻逐渐占据群落优势与浮游植物生物量的下降都说明了渤海水环境受到一定程度的污染,如果不加以遏制,甲藻将逐渐取代硅藻成为群落的优势种,渤海有害赤潮发生的频率将大大提高。因此,环渤海经济区域应重视生态环境的保护,生活、农业、工业产生的污水应经过处理才能排放,加强水环境质量监测,建立和完善该区域的环境保护法律法规。

    • (1) 渤海中部海域沉积物生源要素范围如下:TOC含量为0.21%~1.43%,TN含量为0.01%~0.12%,TP含量为0.01%~0.04%,BSi含量为0.08%~0.46%,含水率为18.24%~47.70%,TOC、TN、TP分布趋势一致,均在近岸海域含量较高,BSi的高值则在渤海中部海域中心位置。

      (2) 从TOC/TN摩尔比得出,渤海中部海域沉积物有机质来源为陆海混合输入。TOC/BSi显示渤海中部海域硅限制状态正在加剧。

      (3) 渤海中部海域沿岸方向的沉积物TP全部达到Ⅰ类标准,处于安全级别;而TOC和TN则达到Ⅱ类标准,环境受到一定的污染,并有进一步升级的风险。

参考文献 (25)

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