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渤海中部海域生物体内多氯联苯污染状况与风险评价

周明莹 陈碧鹃 崔正国 乔向英 张艳 杨茜 曲克明

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渤海中部海域生物体内多氯联苯污染状况与风险评价

    作者简介: 周明莹 (1964-), 女, 山东青岛人, 高级工程师, 主要从事海洋环境和水产品质量监测评价研究, E-mail:zhoumy@ysfri.ac.cn;
    通讯作者: 曲克明, 男, 研究员, E-mail:Qukm@ysfri.ac.cn
  • 基金项目: 农业部溢油专项“渤海生态环境监测与评估”(农办渔117号);“应对溢油关键技术专项研究”(2012-NZ-5739)
  • 中图分类号: Q178.53

Concentrations of PCBs in organisms from the central area of Bohai Sea and risk assessments

  • 摘要: 2013年和2014年,对渤海中部14个站位进行海洋生物采集,采集的样品共119个,主要品种是鱼类、甲壳类和头足类。利用气相色谱-电子捕获监测器(GC-ECD)测定样品体内7种指示性多氯联苯(PCBs)含量,对其残留水平及污染程度进行分析。结果表明,2013年采集的鱼类、甲壳类、头足类体内7种指示性PCBs检出率分别为58.80%、55.56%、33.33%,含量范围分别为ND~10.60 ×10-9、ND~9.75 ×10-9、ND~3.32 ×10-9;2014年采集的鱼类、甲壳类、头足类体内7种指示性PCBs含量检出率分别为44.90%、23.08%、50.00%,含量范围分别为ND~3.80 ×10-9、ND~3.12 ×10-9、ND~1.32 ×10-9。按单因子污染指数法对研究海域生物体进行污染状况评价,2013年生物样品PCBs的污染指数范围在0~0.106之间,2014年在0~0.038之间。综上所述,本研究共检测的样品体内7种PCBs总含量均符合海洋生物质量污染评价标准值,该海域生物PCBs含量处于较低水平。
  • 图 1  调查区域和站位分布

    Figure 1.  Location of sampling stations

    表 1  2013年和2014年样品采集情况和7种指示性PCBs的检出情况 (湿重)

    Table 1.  Sample situation and content of PCBs in 2013 and 2014(in wet weight)

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    表 2  不同季节生物体中PCBs残留量平均值 (×10-9湿重)

    Table 2.  Different season average residual PCBs in organisms (×10-9 wet weight)

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    表 3  不同多氯联苯在海洋生物体内的检出率 (%)

    Table 3.  The detection rates of different PCBs in organisms (%)

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    表 4  不同海域间生物体中PCBs含量比较 (×10-9湿重)

    Table 4.  PCBs concentrations in organisms from different sea areas

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出版历程
  • 收稿日期:  2016-03-15
  • 录用日期:  2016-05-13
  • 刊出日期:  2017-02-01

渤海中部海域生物体内多氯联苯污染状况与风险评价

    作者简介:周明莹 (1964-), 女, 山东青岛人, 高级工程师, 主要从事海洋环境和水产品质量监测评价研究, E-mail:zhoumy@ysfri.ac.cn
    通讯作者: 曲克明, 男, 研究员, E-mail:Qukm@ysfri.ac.cn
  • 农业部海洋渔业可持续发展重点实验室, 山东省渔业资源与生态环境重点实验室, 中国水产科学研究院黄海水产研究所, 山东 青岛 266071
基金项目: 农业部溢油专项“渤海生态环境监测与评估”(农办渔117号);“应对溢油关键技术专项研究”(2012-NZ-5739)

摘要: 2013年和2014年,对渤海中部14个站位进行海洋生物采集,采集的样品共119个,主要品种是鱼类、甲壳类和头足类。利用气相色谱-电子捕获监测器(GC-ECD)测定样品体内7种指示性多氯联苯(PCBs)含量,对其残留水平及污染程度进行分析。结果表明,2013年采集的鱼类、甲壳类、头足类体内7种指示性PCBs检出率分别为58.80%、55.56%、33.33%,含量范围分别为ND~10.60 ×10-9、ND~9.75 ×10-9、ND~3.32 ×10-9;2014年采集的鱼类、甲壳类、头足类体内7种指示性PCBs含量检出率分别为44.90%、23.08%、50.00%,含量范围分别为ND~3.80 ×10-9、ND~3.12 ×10-9、ND~1.32 ×10-9。按单因子污染指数法对研究海域生物体进行污染状况评价,2013年生物样品PCBs的污染指数范围在0~0.106之间,2014年在0~0.038之间。综上所述,本研究共检测的样品体内7种PCBs总含量均符合海洋生物质量污染评价标准值,该海域生物PCBs含量处于较低水平。

English Abstract

  • 多氯联苯 (polychlorinated biphenyls, PCBs) 是一类人工合成的氯代芳烃类化合物, 分子式为C12H(10-n)Cln(n=1~10), 根据Cl的取代位置和数量不同, 共有209种同族体。由于其具有良好的化学稳定性、抗热性、阻燃性、低电导率、低蒸气压和高介电常数等优点, 曾作为热交换剂、润滑剂、绝缘介质用在一些封闭系统 (如变压器), 以及油漆和塑料中[1]。PCBs属于持久性有机污染物 (POPs), 对生物具有致畸、致癌、致突变作用[2-3], 上个世纪70年代在世界范围内PCBs被禁止生产, 我国上个世纪80年代停止生产。目前PCBs主要的污染源是来自含有PCBs的工业废弃物如废气、废渣的排放, 废旧电器拆解业污染物排放, 以及垃圾焚烧等。PCBs在自然界中不易分解, 具有持久性, 可以在大气环境中远距离迁移, 随降水和地表径流汇入河流和大海, 对海洋环境造成污染。这类化合物极难溶于水, 易溶于脂肪, 在水生食物链中蓄积, 通过食物链的传递, 富集于生物体内, 人类食用后会对健康产生危害[4-5]

    渤海是中国的内海, 位于辽东半岛和胶东半岛之间, 被辽宁省、河北省、天津市、山东省陆地环抱, 仅东部以渤海海峡与黄海相通, 是多种鱼、虾、蟹的产卵、索饵、洄游及生活场所[6]。关于我国近岸海域生物体中PCBs的残留量水平已经有些报道[5, 7-8], 但未见渤海湾中部海域生物体内PCBs残留水平和污染状况的报道。为了了解渤海生物体受PCBs的污染程度和污染特征, 在渤海湾中部海域共布设14个站位, 分别于2013年和2014年进行8个航次渔业生物样品采集, 并对渔获物体内的PCBs含量进行检测与评价, 为该海域海洋环境保护和水产品质量安全管理提供依据。

    • 在渤海中部海域布设14个调查站位 (图 1)。于2013年和2014年, 分别在5月、6月、8月和10月进行海洋生物样品采集调查。

      图  1  调查区域和站位分布

      Figure 1.  Location of sampling stations

    • 采用底拖网方式采样, 使用300 Hp双拖网船, 网口宽度为22.6 m, 平均拖速3.0 nm/h, 每网拖曳60 min。对渔获物现场用海水冲洗干净, 进行分类、鉴定后, 装入聚乙烯塑料袋中, 通过保温箱低温 (4℃左右) 保存带回实验室。

    • 采用GB/T5009.190《食品中指示性多氯联苯含量的测定》[9]中气相色谱-电子捕获监测器法 (GC-ECD), 对生物体内7种指示性PCBs进行定量分析。

    • 样品预处理:鱼类, 个体稍大的鱼 (舌鳎、许氏平鮋、黄鮟鱇) 去鳞、去皮, 沿脊背取肌肉, 个体小的鱼取其全部; 虾类, 去头、去壳、去附肢, 取可食肌肉部分; 蟹类取可食肌肉部分 (肉及性腺); 头足类取其全部。于小型匀浆机上将样品捣碎、匀浆。

    • 气相色谱仪 (GC):Agilent 7890A, 配有63Ni电子捕获检测器 (ECD)。色谱柱为DB-1701石英毛细管柱 (30 m×0.32 mm×0.25 μm)。检测器温度为300 ℃; 进样口温度为240 ℃; 以高纯N2为载气; 进样方式为不分流进样; 进样体积:1 μL; 柱箱温度采用程序升温:初始柱温100 ℃, 维持1 min, 以25 ℃/min升至200 ℃, 3 ℃/min升至250 ℃, 维持5 min。

    • 在每批样品测定的同时, 作标准曲线、样品空白和加标回收实验。多氯联苯标准溶液购自农业部环境保护科研监测所, 使用时用正己烷稀释至适当浓度。

      在空白鱼肉样品中添加标准样品进行加标回收测定, 当PCBs单体添加量为10×10-9时, 各组分回收率为76%~110%。各组分的方法检出限均为0.5×10-9。未检出部分按照检出限的一半 (0.25×10-9) 进行统计。

    • 本文以7种指示性PCBs (PCB28, PCB52, PCBl01, PCBl18, PCBl38, PCBl53和PCBl80) 的检出浓度总和作为评价依据。以海洋生物质量PCBs污染评价标准值 (≤0.1 mg/kg) 和《海洋生物质量监测技术规程》规定的单因子污染指数评价方法进行评价[10]:

      式中:Pi为PCBs的污染指数; Ci为PCBs的实测浓度; Cio为PCBs的评价标准值。

      海洋生物质量评价以单因子污染指数1.0作为PCBs是否对生物体产生污染的基本分界线, 小于0.5为生物体未受PCBs污染; 介于0.5~1.0之间为生物体受到PCBs污染; 大于1.0表明PCBs含量超标, 生物体已受到PCBs严重污染。

    • 经过两年8个航次的调查, 共采集119个生物样品, 主要是鱼类、甲壳类 (虾、蟹) 和头足类。样品采集情况和指示性PCBs的检出情况见表 1

      表 1  2013年和2014年样品采集情况和7种指示性PCBs的检出情况 (湿重)

      Table 1.  Sample situation and content of PCBs in 2013 and 2014(in wet weight)

      生物体中指示性PCBs的污染现状采用海洋生物质量PCBs污染评价标准值 (≤0.1 mg/kg), 按单因子污染指数法对研究海域生物体进行污染状况评价[10]。结果表明, 2013年生物样品PCBs的污染指数范围在0~0.106之间, 2014年在0~0.038之间。共检测119个渔业生物样品, 所有生物体中7种指示性PCBs污染指数均小于0.5, 说明该海域生物体未受到PCBs污染。通过调查发现, 研究海域沿岸没有生产和使用PCBs的工厂企业, 而且调查站位离岸较远, 该海域生物体中微量的PCBs可能主要与其远距离迁移性有关。

    • 在海洋环境中, 各种生物的活动范围较大, 因此海洋生物体内PCBs含量, 并不像沉积物那样与污染源有明显的相关性。另外在每一次出海调查时, 所采到的生物种类不一定相同, 个体大小差别很大, 无法对同一站位、同一季节、不同生物种类进行比较, 因此本文只将每次采到的生物体检测结果进行平均, 研究季节变化和年际变化特征 (表 2)。

      表 2  不同季节生物体中PCBs残留量平均值 (×10-9湿重)

      Table 2.  Different season average residual PCBs in organisms (×10-9 wet weight)

      通过表 2可以看出, PCBs平均含量随季节变化明显, 呈现出6月份最高, 10月份最低的变化趋势。究其原因:在我国黄海近岸和渤海内, 海洋生物产卵期一般为5~10月, 6月为产卵盛期, 8月为产卵中期, 10月为产卵末期。产卵期脂肪含量最高, 产卵末期脂肪含量最低[11-13]。由于PCBs难溶于水, 能溶于富含脂肪的动物组织和器官, 并在其中积聚[14]。郝青等[15]通过研究证明, 鱼体肌肉组织中PCBs浓度与脂肪含量有显著的正相关关系, 随着海洋生物体内脂肪含量的升高, 富集的PCBs含量逐渐升高, 6月达到最高值。10月随着脂肪含量的降低, PCBs含量随之降低。

      同时看出, 相比2013年检测结果, 2014年生物样品体内指示性PCBs平均含量总体下降趋势明显。说明随着我国对环境保护越来越重视, 严禁生产和使用含PCBs的制品, 海洋生态环境得到改善。但由于监测周期太短, 捕获到的生物体品种和数量相对偏少, 上述结论, 有待于更进一步的监测和研究。

    • 通过对样品中检出的7种指示性PCBs各组分分析发现 (见表 3), PCBl38为主要污染物, 其次是PCB153、PCB118、PCB101, 这与陈蓉芳[16]、刘慧慧[7]等研究的结果类似。陈蓉芳等认为, 动物对PCBs的代谢率主要取决于氯取代基的数目, 氯化程度越高, 代谢率越低。PCB153和PCB138均为六氯联苯, 氯化程度高于三氯联苯 (PCB28)、四氯联苯 (PCB52)、五氯联苯 (PCB101、118), 容易在生物体内蓄积。刘慧慧等认为, 五氯联苯 (PCB101、118)、六氯联苯 (PCB138、153) 检出率高的原因, 主要是由于工业中使用的多氯联苯主要为三氯至六氯联苯, 三、四氯联苯主要用于电容器浸渍剂, 一般为密封保存, 流入环境的较少, 而五氯联苯、六氯联苯流入环境的相对较多, 从而导致环境中五氯联苯、六氯联苯含量高于其他组分。七氯联苯 (PCB180) 在所采集的生物样品中未曾检出, 原因是高氯联苯具有较强的吸附性和较低的挥发性, 在环境中稳定存在, 不容易积累在生物体内。

      表 3  不同多氯联苯在海洋生物体内的检出率 (%)

      Table 3.  The detection rates of different PCBs in organisms (%)

    • 经过两年8个航次的调查, 共采集119个生物样品, 并进行PCBs含量分析, 检测结果显示 (表 1), 所有样品全部符合GB 2762-2012《食品安全国家标准食品中污染物的限量》(≤0.5 mg/kg)[17]要求。说明渤海中部海域海洋生物体内PCBs含量处于较低水平, 食用后不会对人体造成危害。

    • 与国内其他海域相比, 2013年渤海中部地区鱼类体内PCBs含量高于莱州湾及东营近岸海域, 低于宁波地区周边海域, 与渤海湾海域相近; 虾类PCBs含量高于莱州湾及东营近岸海域, 与宁波地区周边海域相近; 蟹和头足类低于宁波地区周边海域和莱州湾及东营近岸海域。2014年渤海中部地区鱼类、蟹和头足类体内PCBs含量低于其他海域; 虾类PCBs含量高于莱州湾及东营近岸海域, 低于宁波地区周边海域 (见表 4)。

      表 4  不同海域间生物体中PCBs含量比较 (×10-9湿重)

      Table 4.  PCBs concentrations in organisms from different sea areas

      通过地理位置看, 莱州湾及东营近岸海域相对渤海湾沿岸, 工厂分布少, 工业污染少, 而宁波沿海尤其杭州湾两岸为经济发达地区, 工厂分布多, 使得渤海中部海域生物体中PCBs含量高于莱州湾及东营近岸海域, 而低于宁波地区周边海域。

    • (1) 2013年至2014年间, 共检测119个生物样品, 所有样品PCBs的污染指数均小于0.5, 表明该海域未受到PCBs污染, 生物体内PCBs含量处于较低水平, 不会对人体造成危害。

      (2) 生物体内PCBs平均含量随季节变化明显, 呈现出6月份高, 10月份低的变化趋势。相比2013年检测结果, 2014年生物样品体内指示性PCBs平均含量总体呈下降趋势。

      (3) 检测到的指示性PCBs中, PCBl38为主要污染物, 其次是PCB153、PCB118、PCB101。

      (4) 与国内其他海域相比, 渤海中部海域海洋生物体内PCBs含量低于宁波地区周边海域, 与渤海湾海域、莱州湾及东营近岸海域相近。

参考文献 (18)

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