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秋季东海二甲基有机硫化物的浓度分布与影响因素

贾腾 张洪海 张升辉 杨桂朋

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秋季东海二甲基有机硫化物的浓度分布与影响因素

    作者简介: 贾腾 (1990-), 男, 山东青岛人, 硕士研究生, 主要研究方向为生源硫的生物地球化学, E-mail:405450538@qq.com;
    通讯作者: 杨桂朋, 教授, 博士生导师, 从事海洋化学研究与教学, E-mail:gpyang@ouc.edu.cn
  • 基金项目: 国家自然科学基金项目(41306069,41576073);山东省优秀中青年科学家奖励基金(BS2013HZ011);教育部“长江学者”奖励计划项目;山东省“泰山学者”建设工程专项项目
  • 中图分类号: P734

Distributions of organic dimethylated sulfur compounds and its influencing factors in the East China Sea during autumn

  • 摘要: 于2012年10月对中国东海表层海水中二甲基硫(DMS)及其前体物质二甲巯基丙酸内盐(DMSP)、溶解自由态蛋氨酸(DF Met)的浓度分布及影响因素进行了研究。分析结果表明,秋季东海表层海水中硅酸盐(SiO3-Si)、溶解无机氮(DIN)、磷酸盐(PO4-P)浓度变化范围分别为0.11~1.76、0.08~0.56和0.013~0.054 mg/L,平均值为0.50±0.36、0.19±0.11和0.024±0.0098 mg/L,且东海西南部上升流区出现营养盐浓度的高值区。表层海水中DMS、DMSP和DF Met的浓度分别在0.47~6.46、9.44~55.57和3.48~14.42 nmol/L之间,平均值分别为3.10±1.93、28.05±14.17和6.19±2.30 nmol/L。DMS、DMSP的水平分布与叶绿素a(Chl a)分布基本一致,呈现出近岸向远海降低的趋势。所调查海域的DMS/Chl a和DMSP/Chl a比值变化范围分别为2.59~27.66和27.37~103.34 mmol/g,平均值分别为11.46±5.02和65.08±23.41 mmol/g,与该海域硅藻为浮游植物优势种的调查结果相一致。此外,秋季东海表层海水DMS的海-气通量介于0.89~105.50 μmol/(m2·d)之间,平均值为35.65 ±31.53 μmol/(m2·d)。
  • 图 1  2012年秋季东海调查站位

    Figure 1.  Locations of sampling stations in the East China Sea in autumn, 2012

    图 2  秋季东海表层海水营养盐 (mg/L) 和Chl a(μg/L) 的水平分布

    Figure 2.  Horizontal distributions of nutrients (mg/L) and Chl a (μg/L) in the surface water of the East China Sea during autumn

    图 3  秋季东海表层海水DMS (nmol/L)、DMSP (nmol/L) 与DF Met (nmol/L) 的水平分布

    Figure 3.  Horizontal distributions of DMS (nmol/L), DMSP (nmol/L) and DF Met (nmol/L) in the surface water of the East China Sea during autumn

    图 4  秋季东海表层海水DMS与DMSP之间的相关性

    Figure 4.  Correlation between DMS and DMSP concentrations in the surface water of the East China Sea in autumn

    图 5  秋季东海表层海水DMS、DMSP浓度与Chl a浓度之间的相关性

    Figure 5.  Correlations between DMS, DMSP and Chl a concentrations in the surface water of the East China Sea in autumn

    表 1  秋季东海各站位海洋环境因子及DMS海-气通量

    Table 1.  Description of sampling stations and sea-to-air fluxes of DMS of the East China Sea during autumn

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出版历程
  • 收稿日期:  2015-12-15
  • 录用日期:  2016-05-11
  • 刊出日期:  2017-02-01

秋季东海二甲基有机硫化物的浓度分布与影响因素

    作者简介:贾腾 (1990-), 男, 山东青岛人, 硕士研究生, 主要研究方向为生源硫的生物地球化学, E-mail:405450538@qq.com
    通讯作者: 杨桂朋, 教授, 博士生导师, 从事海洋化学研究与教学, E-mail:gpyang@ouc.edu.cn
  • 中国海洋大学 化学化工学院, 山东 青岛 266100
基金项目: 国家自然科学基金项目(41306069,41576073);山东省优秀中青年科学家奖励基金(BS2013HZ011);教育部“长江学者”奖励计划项目;山东省“泰山学者”建设工程专项项目

摘要: 于2012年10月对中国东海表层海水中二甲基硫(DMS)及其前体物质二甲巯基丙酸内盐(DMSP)、溶解自由态蛋氨酸(DF Met)的浓度分布及影响因素进行了研究。分析结果表明,秋季东海表层海水中硅酸盐(SiO3-Si)、溶解无机氮(DIN)、磷酸盐(PO4-P)浓度变化范围分别为0.11~1.76、0.08~0.56和0.013~0.054 mg/L,平均值为0.50±0.36、0.19±0.11和0.024±0.0098 mg/L,且东海西南部上升流区出现营养盐浓度的高值区。表层海水中DMS、DMSP和DF Met的浓度分别在0.47~6.46、9.44~55.57和3.48~14.42 nmol/L之间,平均值分别为3.10±1.93、28.05±14.17和6.19±2.30 nmol/L。DMS、DMSP的水平分布与叶绿素a(Chl a)分布基本一致,呈现出近岸向远海降低的趋势。所调查海域的DMS/Chl a和DMSP/Chl a比值变化范围分别为2.59~27.66和27.37~103.34 mmol/g,平均值分别为11.46±5.02和65.08±23.41 mmol/g,与该海域硅藻为浮游植物优势种的调查结果相一致。此外,秋季东海表层海水DMS的海-气通量介于0.89~105.50 μmol/(m2·d)之间,平均值为35.65 ±31.53 μmol/(m2·d)。

English Abstract

  • 二甲基硫 (dimethylsulfide, DMS) 是海水中最重要的、含量最丰富的还原态挥发性生源硫化物[1], 在大气化学及全球硫循环中起到重要作用[2]。DMS由海水释放到大气中后, 氧化生成甲基磺酸盐 (MSA) 和二甲亚砜 (dimethylsulfoxide, DMSO) 等, 并进一步生成非海盐硫酸盐 (nss-SO42-) 气溶胶, 后者是云凝结核 (CCN) 的重要来源, 从而对全球气候有重要影响[3]。此外, 这些氧化产物大多具有较强的酸性, 是降水天然酸性的重要贡献者[3]

    海洋中二甲巯基丙酸内盐 (dimethylsulfoniopropionate, DMSP) 是DMS的主要前体物质, 为海洋浮游植物的一种硫代谢产物。海洋中的微型、大型藻类和盐生植物都是DMSP的重要来源, 但在不同藻种或不同环境条件下生长的同一藻种的DMSP含量有明显差异[4]。目前普遍认为海洋藻类可以通过合成DMSP来维持细胞内外渗透压平衡。在藻类和细菌释放的DMSP裂解酶的作用下, 一部分DMSP会裂解生成DMS和丙烯酸[5], 但大部分是在酶的作用下经去甲基化等一系列反应最终分解成为甲硫醇和丙烯酸[6]。此外, 蛋氨酸 (Met) 被认为是海洋藻类细胞和海洋高等植物中DMSP的前体物质。目前, 对于海洋藻类和海洋高等植物中的蛋氨酸如何经过一系列的生物化学反应生成DMSP的过程, 主要有几种不同的转化途径。其中最典型的研究来自于Gage等人[7], 他们用同位素示踪法对绿色大藻浒苔Enteromorpha intestinalis细胞内的DMSP合成过程进行了研究, 发现蛋氨酸先经过转氨基生成4-甲硫基-2-氧代丁酸 (MTOB), 再被还原生成4-甲硫基-2-羟基丁酸 (MTHB)。S-腺苷-甲硫氨转化为S-腺苷-高半胱氨酸时释放的甲基会与MTHB生成4-二甲硫基-2-羟基丁酸 (DMSHB), 最后经氧化反应和脱羧反应生成DMSP。

    目前, 国际上关于DF Met、DMSP在藻细胞中的生理作用、DMSP向DMS的转化、DMS的产生与迁移及气候效应等方面取得了一系列的研究成果[8]。近年来, 国内针对中国近海中DMS、DMSP的浓度分布、海-气通量、影响因素等开展了较多的研究工作[9], 但对生源有机硫化物进行系统研究的报道较少。因此, 本文选择典型陆架海-东海作为研究区域, 对秋季东海海水中生源有机硫化物的浓度分布进行研究, 同时探讨了不同种类的浮游植物丰度、营养盐、DF Met浓度对DMSP、DMS浓度分布的影响, 以期为我国海域DMS和DMSP的研究提供一定科学依据, 对深入了解生源有机硫化物的生物地球化学循环以及区域和全球环境气候变化影响也有着重要意义。

    • 于2012年10月10日至10月28日 (秋季) 随"科学三号"科学考察船对东海海域进行了调查取样 (如图 1所示), 共包括32个大面站位。由12 L Niskin采水器采集海水样品后, 立即对DMS进行现场测定。取10 mL海水样品直接装入15 mL的离心管中, 然后加入50 μL 50% H2SO4, 用于测定DMSP含量, 所有DMSP样品均在4℃下避光保存, 返回陆地实验室后一个月内完成测定。采集300 mL表层海水用玻璃纤维滤膜 (Whatman GF/F) 低压过滤后, 将部分滤液装进40 mL棕色玻璃样品瓶, 滤膜用锡纸包好, 将所得的水样和滤膜放在-20℃的环境下冷冻保存, 分别用于测定海水中Met与叶绿素a(Chl a) 含量。现场海洋环境参数由直读式温盐深仪CTD (Seabird 911 plus) 在采集海水样品的同时获得。

      图  1  2012年秋季东海调查站位

      Figure 1.  Locations of sampling stations in the East China Sea in autumn, 2012

    • DMS的分析:DMS样品采用吹扫捕集-冷阱富集气相色谱法测定, 将2 mL海水样品注入到样品瓶中, 在高纯氮气下将海水中的DMS吹出。吹扫出的气体通过Nafion干燥器除去水份后, 使用液氮作为冷凝剂进行富集, 吹扫3 min后将捕集管放入热水中进行加热解析。解析出来的气体被载气携带进入GC-2014气相色谱仪 (日本岛津公司), 用火焰光度检测器 (FPD) 进行检测。DMS样品采用外标法进行定量分析, 即配制一系列已知浓度的DMS标准溶液, 根据浓度与峰面积的对应关系绘制标准曲线, 从而计算样品中的DMS的浓度。该测定方法的检出限为0.15 ng S[10], 相对标准偏差<5%。

      DMSP的分析:利用DMSP在强碱环境 (pH≥13) 中完全裂解为DMS的原理进行间接分析测定。向保存的DMSP样品中加入500 μL的10 mol/L KOH溶液, 然后在4℃避光冷藏保存。24 h碱解完全后, 对样品中的DMS浓度进行测定, 以获得样品DMSP浓度。

      DF Met的测定:使用OPA-MPA柱前衍生高效液相色谱法进行分析[11], 流动相A, pH=7.2±0.05的0.05 mol/L醋酸钠缓冲溶液, 并按照体积比加入1% THF; 流动相B, 甲醇; 流动相C, Milli-Q水; 流动相D, 乙腈:甲醇:Milli-Q水 (v/v/v)=1:1:1;所用流动相均经过0.2 μm (PALL Supor-450) 聚醚砜滤膜过滤。取760 μL海水样品加入有240 μL衍生化试剂的进样瓶中, 衍生化10 min后使用E2695高效液相色谱仪 (美国Waters公司) 自动进样 (v=20 μL), 利用梯度洗脱分离方法进行测定。

      Chl a的测定:取300 mL水样用0.7 μm的Whatman GF/F滤膜过滤 (p≤15 kPa), 将滤膜对折并用锡纸包裹后冷冻保存。分析时将滤膜以90%(体积分数) 丙酮水溶液在暗处萃取24 h, 离心后取上清液以F-4500荧光仪 (日本日立) 采用荧光分光光度法进行测定[12]

      营养盐的测定:在现场水样经GF/F滤膜过滤后, 使用AA3型营养盐自动分析仪 (德国SEAL公司) 进行测定, 其中用重氮-偶氮分光光度法测定亚硝酸盐 (NO2-N)/硝酸盐 (NO3-N), 检测限为0.015 μmol/L; 用靛酚蓝分光光度法测定氨氮 (NH4-N), 检测限为0.040 μmol/L。用磷钼蓝分光光度法测定磷酸盐 (PO4-P), 其标准偏差为±0.012检测限为0.024 μmol/L。用硅钼蓝分光光度法测定硅酸盐 (SiO3-Si), 检测限为0.030 μmol/L。溶解无机氮 (DIN) 即为NO3-N、NO2-N和NH4-N浓度总和。

      藻细胞丰度的测定:将海水样品用Lugol试剂进行固定和染色, 接着取一滴样品于血球计数板上, 在光学显微镜上对细胞进行计数。每一样品数3个平行样, 然后取平均值, 按比例将平均值换算成样品的藻细胞丰度值。

    • 秋季东海表层海水中SiO3-Si、DIN、PO4-P浓度变化范围分别为0.11~1.76、0.08~0.56和0.013~0.054 mg/L, 平均值为0.50±0.36、0.19±0.11和0.024±0.0098 mg/L。DIN包括NO3-N、NO2-N和NH4-N, 其浓度范围分别为0.03~0.44、0.008~0.029和0.04~0.18 mg/L, 平均值分别为0.084±0.079、0.0066±0.0065和0.074±0.038 mg/L。Chl a的浓度范围为0.15~1.69 μg/L, 平均值为0.47±0.30 μg/L。秋季东海研究海域内营养盐和Chl a浓度的水平分布如图 2所示。一般来说, 符合Redfeild比值 (N:P摩尔比为16:1) 的营养盐组成更适合海洋藻类生长, 由营养盐数据可知, 除了长江口附近和近岸的几个站位外, 大多数站位的N/P的比值都小于16, 因此调查海域中的浮游植物生长主要受氮限制。不同种类的DIN对藻类的生长的影响不同, 有研究表明NO3-N对硅藻生长的促进作用要大于NH4-N[13], 例如NH4-N浓度最高的DH3-7站位的Chl a浓度却较低 (0.39 μg/L)。Chl a的最高浓度出现在浙江省中南部上升流区域附近DH5-1站位, 上升流将深层营养盐不断带到表层, 各营养盐浓度均较高且出现了NO3-N浓度的最高值, 从而导致该站位Chl a浓度最高。此外, 来自西北太平洋的贫营养盐的黑潮水对东海的入侵非常明显 (图 2所示), 由于受到该水系的影响, 在东海陆架东部以及冲绳海槽附近, DIN和磷酸盐浓度分别出现了明显的低值区。整体上来看, Chl a与营养盐的分布趋势大致一致, 都为近岸高, 外海低, 且Chl a的高值区与各营养盐的高值区基本相符, 这种趋势也体现出了近岸人为活动对东海Chl a浓度和初级生产力有重要的贡献。

      图  2  秋季东海表层海水营养盐 (mg/L) 和Chl a(μg/L) 的水平分布

      Figure 2.  Horizontal distributions of nutrients (mg/L) and Chl a (μg/L) in the surface water of the East China Sea during autumn

    • 秋季东海表层海水中DMS的浓度范围在0.47~6.46 nmol/L之间, 平均浓度为3.10±1.93 nmol/L。DMSP浓度变化范围很大, 在9.44~55.57 nmol/L之间, 平均浓度为28.05±14.17 nmol/L, 其浓度明显高于DMS浓度。DF Met的浓度在3.48~14.42 nmol/L之间, 平均值为6.19±2.30 nmol/L。如图 3所示, DMS和DMSP浓度的最大值分别出现在处于上升流海域附近的DH5-2和DH8-2站位, 最小值分别出现在台湾岛东北部的DH8-8站位和DH4-8站位, DMS、DMSP的水平分布总体呈现从近岸到外海递减的趋势, 浓度高值区也大都集中于高营养盐含量、高Chl a水平的浙江省中南部等近岸海域。DF Met浓度的最大值出现在台湾海峡北部, 此海域Chl a平均值为0.64 μg/L高于平均值0.47 μg/L, 这是由于此处台湾暖流带来的高温高盐海水为浮游植物的生长提供了适宜的温度和营养条件, 从而有利于海域浮游植物生长[14], 导致DF Met的含量增加。

      图  3  秋季东海表层海水DMS (nmol/L)、DMSP (nmol/L) 与DF Met (nmol/L) 的水平分布

      Figure 3.  Horizontal distributions of DMS (nmol/L), DMSP (nmol/L) and DF Met (nmol/L) in the surface water of the East China Sea during autumn

      然而, DMS和DMSP浓度的最高值分布并不相同 (图 3), 这种差异主要是由于海水中DMS和DMSP生产过程存在差异引起的, DMSP的含量与浮游植物的种类和数量有直接的关系, 而DMS的生产却与整个浮游生物圈内的生物活动过程有关, 许多生物过程会对其浓度产生影响。另外海-气扩散及光化学氧化等都会造成海水中DMS浓度的损失, 从而造成DMS和DMSP浓度变化不一致[15]

    • 海水中DMS主要来源于其前体物质DMSP的降解, DMSP在进入海水中后被细菌等分解产生DMS, 在藻类细胞中, DMSP也可以在裂解酶作用下分解为DMS。如图 4所示, 本航次调查海域中, DMS与DMSP有明显的正相关性, 也进一步说明DMSP的浓度能直接影响DMS的浓度。

      图  4  秋季东海表层海水DMS与DMSP之间的相关性

      Figure 4.  Correlation between DMS and DMSP concentrations in the surface water of the East China Sea in autumn

      Met作为海洋藻类细胞和海洋高等植物中DMSP的前体物质, 能对海区的DMSP浓度产生直接影响, 从而影响DMS的浓度。然而航次测得的DF Met浓度与DMS、DMSP浓度并没有显著的相关性, 这可能是由于细胞内的Met是结合态的, 而本研究测定的是自由态的Met, 已经不能参与生物体内DMSP的合成, 从而导致两者浓度变化不一致。

    • 营养盐含量水平及其结构组成是影响海洋生物量和种群变化的关键因素, 营养盐浓度高的海区一般浮游植物等生物含量也较高, 从而能够释放出较多的DMS、DMSP和DF Met。本航次所测得的DMS、DMSP和DF Met与各种营养盐之间的相关性较差。这可能是由于营养盐对浮游植物的影响较为复杂, 不同的营养盐配比对不同的种类的浮游植物的影响不同, 而不同的浮游植物种类释放DMS、DMSP和DF Met的能力也不尽相同。

      海水中的DMS、DMSP主要由浮游植物产生, 而Chl a常被用来作为海区浮游植物生物量的指标, 因此DMS、DMSP和Chl a之间的相互关系一直是人们的研究热点。由图 5可以看出, 秋季东海表层中DMS、DMSP与Chl a的浓度分别表现出一定的正相关性, 这与Yang[16]等在东海的调查结果相一致。由同一航次的浮游植物数据可知, 出现DMS浓度最大值的DH5-2站位附近的浮游植物细胞丰度为1.9×104个/L, 明显高于出现DMS浓度最小值的DH8-8附近的浮游植物细胞丰度3.2×102个/L。这两个站位的浮游植物种类均以硅藻为主, 尽管硅藻是DMS、DMSP的低产种, 但当硅藻在浮游植物种类上占有绝对的优势时, 其浮游植物的生物量大小可以直接影响海域内DMS浓度的高低。将DF Met与Chl a进行线性拟合, 并未发现相关性, 这是因为DF Met的释放及摄食与细菌的活动紧密相连, 浮游植物不但是海水中DF Met的生产者, 也是其消耗者[14]

      图  5  秋季东海表层海水DMS、DMSP浓度与Chl a浓度之间的相关性

      Figure 5.  Correlations between DMS, DMSP and Chl a concentrations in the surface water of the East China Sea in autumn

      此外, DMS、DMSP与Chl a的浓度比值可用来估算不同海区浮游植物生产DMS、DMSP的能力, 高DMS/Chl a和DMSP/Chl a比值通常出现在甲藻等DMSP高生产者占优势地位的海域, 而低DMS/Chl a和DMSP/Chl a出现在硅藻为优势种的海区。Ditullio和Smith[17]的研究表明, 以硅藻为优势种的水体中, DMS/Chl a比值在2~12 mmol/g之间。本次航次所调查的DMS/Chl a和DMSP/Chl a比值变化范围分别为2.59~27.66和27.37~103.34 mmol/g, 平均值分别为11.46和65.08 mmol/g, 符合以硅藻为优势种的海区的DMS/Chla比值范围。同一航次的浮游植物分析数据也显示, 秋季东海硅藻占浮游植物丰度达到92 %以上, 与本文的研究结果相一致。

    • 在海水DMS的循环过程中, 海-气交换是一个重要的去除途径, 为了评价研究海区DMS对全球硫循环的贡献, 本文根据Liss和Slater[18]提出的双膜模型估算了DMS的海-气通量。

      由于海水DMS浓度远大于大气中DMS浓度, 因此在计算DMS海-气排放通量时通常可以忽略其在大气中的浓度, 以海水中DMS浓度代替其浓度差进行计算。海-气传输速率K有多种计算方法, 本文采用目前国际上最常用的N2000公式来估算K值[19]。计算结果如表 1所示。

      表 1  秋季东海各站位海洋环境因子及DMS海-气通量

      Table 1.  Description of sampling stations and sea-to-air fluxes of DMS of the East China Sea during autumn

      表 1中数据看出, 秋季东海海-气通量介于0.89~105.50 μmol/(m2·d) 之间, 平均值为 (35.65±31.53)μmol/(m2·d)。不同站位的DMS海-气通量存在明显的空间差异。这是由于不同站位的海水DMS浓度和风速都存在较大差异。海-气通量的最大值出现在DH8-2站位, 这是因为此站位的DMS浓度很高, 风速也相对较大, 它们共同作用贡献了DMS海-气通量的最大值; DH5-2站位虽然DMS浓度最高, 但风速最小, 导致海-气通量值较低。由此可见, 海水DMS的浓度和风速的差异都会对DMS海-气通量带来较大影响。

      本航次调查结果与张洪海等在相同海域冬季[6.99 μmol/(m2·d)]和夏季[16.83 μmol/(m2·d)]的研究结果以及Yang等[16]在春季[13.7 μmol/(m2·d)]的调查结果比较, 本文所估算的DMS海气通量相对较高。本次调查的风速与之前的研究并无太大差异, 而DMS的平均浓度比以往的研究相对较高, 可能由于不同年代同一海区内的浮游植物结构组成不同, 对DMS、DMSP的释放量不同, 特别是由于近年来东海营养化程度加剧, 有毒甲藻 (DMSP高产种) 大量繁殖进而抬升DMS浓度所致。东海海域面积虽然仅占全球海洋总面积 (3.61×108 km2) 的0.21%, 但其每年向大气释放DMS的量占全球海洋的DMS年释放量 (15~33 Tg S/a)[20]的0.26%~0.56%。由以上调查结果可知, 东海作为典型的陆架海区之一, 占全球海洋面积的比例尽管很小, 但各季节DMS的海-气通量均较大, 说明陆架近海海区在全球海洋DMS排放通量中的作用不容忽视。

    • (1) DMS、DMSP浓度的分布与Chl a的浓度分布基本一致, 总体呈现从近岸到外海递减的趋势, DMS与DMSP浓度的高值都出现在浙江省中南部的上升流区域, 而DF Met浓度的高值出现在台湾海峡北部海域。

      (2) DMS与DMSP浓度具有良好的相关性, 表明DMSP的浓度能对DMS的浓度产生直接影响。DF Met与DMS、DMSP并无明显相关性, 这主要是因为DF Met已经不能参与生物体内DMSP的合成。

      (3) DMS、DMSP与Chl a都呈现显著的正相关, 说明浮游植物在影响DMS和DMSP的生产和分布方面发挥着重要作用。东海表层海水中DMS/Chl a和DMSP/Chl a的值较低, 与该海域浮游植物优势种为硅藻的调查结果相一致。

      (4) 秋季东海DMS海-气通量较大, 进一步表明陆架海区是全球DMS排放的重要来源。

参考文献 (20)

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