Spatial and temporal distribution of heavy metals in the sediment of Shenzhen bay
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摘要:
根据1992~2013年间深圳湾沉积物的监测数据，重点分析了重金属砷（As）、镉（Cd）、铬（Cr）、铜（Cu）、铅（Pb）、汞（Hg）和锌（Zn）含量、来源、相关性、污染程度和生态风险等污染状况。深圳湾沉积物中重金属含量存在明显的时空分布特征。1992~2013年间，深圳湾尤其是近岸海域，沉积物重金属含量的基本变化趋势为先增加后下降，重金属含量在2000~2009年间相对较高；Cd、Cr、Cu、Pb、Hg和Zn的含量从湾内到湾口逐渐降低。重金属Cu、Pb、Zn和As的富集因子指数较高，说明这4种重金属主要来自人类活动。Cd、Cr、Cu、Pb和Zn之间存在明显的相关性，具有相似污染途径和迁移过程。深圳湾底泥中重金属Pb、Zn和Cu属于轻微污染程度，其他重金属为无污染程度。深圳湾沉积物重金属的生态危害程度为轻微生态风险，重金属中Hg的生态风险指数最高，As和Cd次之。
Abstract:Based on the data collected from 1992 to 2013 in Shenzhen bay, the content, source, relationship, pollution degree and potential ecological risk of seven heavy metals (As, Cd, Cr, Cu, Pb, Hg and Zn) were analyzed.The temporal and spatial distribution of heavy metals in Shenzhen bay were different.During the period of 1992~2013, the contents of heavy metals especially in the inner bay areas increased initially and then decreased, and the contents were much higher in 2000~2009.In addition, the contents of Cd, Cr, Cu, Pb, Hg and Zn decreased from the inner bay to the open sea.The enrichment factors of Cu, Pb, Zn and As were higher than other heavy metals, and Cu, Pb, Zn and As were mainly contributed from human activities.The correlation of Cd, Cr, Cu, Pb and Zn was significant, indicating similar pollution sources and migration processes.Pb, Zn and Cu were within the slightly polluted degree, while As, Cd, Cr and Hg were belong to the non-polluted degree.The potential ecological risk of heavy metals in the sediment of Shenzhen bay was also very low, with the highest potentially ecological risk of Hg and followed by As and Cd.
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Keywords:
- Shenzhen bay /
- sediments /
- heavy metals /
- potential ecological risk
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随着沿海城市快速工业化和人口迅速膨胀，重金属污染物随河流和地面径流进入海湾。由于重金属的溶解度低，进入水环境后，通过吸附、累积、絮凝等作用附着在颗粒物上，最终沉积到海湾底泥中[1]。随着沉积物中重金属的积累，其难降解、来源广、毒性强、易于生物富集等特点将导致海湾生态系统退化，已引起广泛关注[2]。当环境条件变化时，沉积物中重金属可能会重新进入水环境中，造成水体二次污染[3]。在受重金属污染的海湾生态系统中，与水相相比，沉积物中重金属含量相对稳定，更能反映海湾受重金属污染的状况[4]。
深圳湾位于深圳市西部和香港新界西北部之间 (22°24′~22°32′E，113°53′~114°02′N)，是珠江口伶仃洋东侧中部由西向东北嵌入陆地的半封闭型浅水湾。深圳湾长约17 km，宽4~10 km，水域面积为90 km2，水深小于5 m，平均水深2.9 m。流入深圳湾的河流主要有深圳河、元朗河、大沙河、凤塘河、新洲河等。随着深圳和香港社会经济的快速发展，重金属随工业废水、生活污水和地表径流等进入深圳湾，使深圳湾底泥沉积物中重金属含量增加，影响底泥生态环境[5]。目前针对深圳湾沉积物中重金属的研究，大多局限于较短时间内调研分析，缺乏对相关数据长期变化特征的分析[6-8]。
本研究根据1992~2013年间深圳湾底泥沉积物的监测数据，从沉积物中重金属含量、来源、相关性以及污染程度和生态风险等方面，分析了深圳湾沉积物重金属污染的时空分布特征，以期为深圳湾沉积物中重金属污染的控制提供参考。
1 材料与方法
1.1 研究区域概况
本文分析所采用的数据来自于香港环境保护署1992~2013年间监测的深圳湾沉积物数据。采样点DS1、DS2、DS3和DS4位置如图 1所示。
1.2 沉积物重金属污染来源与相关性分析
深圳湾沉积物重金属污染来源的判定采用Zoller 等[9]提出的富集因子法 (EF )，其公式为：
(1) 式中：Cn(M) 和Cn (Al) 分别为重金属的含量 (×10-6) 和Al的含量 (×10-6)；Bn (M) 和Bn (Al) 为重金属和Al的地球化学背景值 (×10-6)。Al是地壳中含量最高的重金属元素，人为污染来源较少、化学稳定性好，可以达到溯源的目的，因此采用Al作为校准元素。
重金属背景值参照全国海岸带背景值[10]，As、Hg、Pb、Cd、Cu、Zn、Cr和Al分别为10×10-6、0.2×10-6、25×10-6、0.5×10-6、30×10-6、80×10-6、60×10-6和26500×10-6。一般认为，当0.5≤EF≤1.5时，微量的重金属主要来自地壳；当EF＞1.5时，重金属主要来自于人类活动；当EF＞5时，重金属受到较明显的人为活动的影响；当EF＞20时，说明人为活动对重金属的影响非常高。
利用SPSS软件对深圳湾沉积物重金属和总有机碳 (TOC) 进行Pearson 相关性分析，分析各个污染物之间的相关性。一般认为，Pearson 值在1~0.8之间是高度相关，0.8~0.5是中度相关，0.5~0.3是低度相关，小于0.3可以被看作不相关。
1.3 沉积物重金属污染程度与风险评价
沉积物重金属污染程度采用Müller等[11]提出的地质积累指数法 (Igeo) 进行评价。其公式为：
(2) 式中：Cn 为重金属的含量；Bn 为重金属的地球化学背景值；k 为背景值的变动系数，一般取值1.5。地质积累指数与污染程度分级的关系如表 1所示[12]。
表 1 地质积累指数与污染程度分级的关系Tab. 1 The relation of Geoacummulation index (Igeo) and the pollution degree
采用Hakanson[1]的生态模型评价重金属的生态风险，单种重金属生态风险和多种重金属综合生态风险的计算方法分别如 (3) 和 (4) 所示。
(3) 
(4) 式中：Tri 为重金属毒性系数；Cri 为重金属i 的背景浓度；Ci 为重金属i 的浓度。重金属污染潜在生态危害系数分级如表 2所示。
表 2 生态风险分类表Tab. 2 The classification of the potential ecological risk
2 结果与讨论
2.1 重金属含量时空分布特征
深圳湾沉积物重金属含量和海洋沉积物质量标准 (GB18668-2002) 如表 3所示。沉积物中重金属As、Cd、Cr、Pb和Hg的含量分别在3.90×10-6~26.00×10-6、0~0.70×10-6、14.00×10-6~86.00×10-6、18.00×10-6~93.00×10-6和0~0.61×10-6之间。不同年份4个采样点As、Cd、Cr、Pb和Hg的含量均可达到海洋沉积物质量一类标准。DS1、DS2和DS3中Cu的含量为11.00×10-6~230.00×10-6，达到海洋沉积物质量二类标准，而DS4中Cu的含量小于35.00×10-6，为海洋沉积物质量一类标准。DS1和DS2采样点Zn的含量为69.00×10-6~560.00×10-6，高于海洋沉积物一类标准，DS3和DS4重金属Zn的含量可以达到海洋沉积物一类标准。
表 3 深圳湾沉积物重金属含量和海洋沉积物重金属质量标准 (平均值±偏差单位：×10-6)Tab. 3 The average concentrations of heavy metals in Shenzhen bay (×10-6)
1992~2013年期间，深圳湾沉积物中重金属As的含量逐渐下降。采样点DS1、DS2和DS3在2000~2009年期间，重金属Cd、Cr、Cu、Pb、Hg和Zn的含量明显高于1992~1999期间和2010~2013期间。深圳湾口DS4中，Cd的含量由1992~1999年的0.13×10-6逐渐降低为0.050 ×10-6；1992~2013年期间，重金属Cr、Pb和Zn的含量先升高后降低；而Cu和Hg的含量从1992~1999年间的23.84×10-6和0.069×10-6升高至2010~2013年间的34.25×10-6和0.084×10-6。戴纪翠等[6]根据2000~2007年深圳近海海域表层沉积物的监测资料，研究得到深圳湾中 (与DS2和DS3位置接近) 和深圳湾湾口 (DS4位置接近) 重金属As、Cd、Cr、Cu、Pb、Hg和Zn的平均浓度分别为12.93×10-6、0.18×10-6、68.75×10-6、68.80×10-6、59.74×10-6、0.17×10-6、185.75 ×10-6和12.57×10-6、0.10×10-6、53.54×10-6、36.10×10-6、39.26×10-6、0.13×10-6、101.56×10-6，与本研究结果相近。
1992~2013年间，深圳湾尤其是湾内 (DS1) 和湾中 (DS2和DS3) 海域，沉积物重金属含量的基本变化趋势为先增加后下降，重金属含量在2000~2009年间相对较高。这种趋势可能与深圳市工业污染重金属排放特点相关。一方面从1986~2007年间，深圳市重金属排放量呈波动增长的趋势，从1986年的0.2 t/a到2007年间的1.4 t/a，其中1993年重金属年排放量最高为1.9 t/a；另一方面深圳湾主要入湾河流深圳河流域重金属污染负荷不断增加，2007年深圳河流域重金属污染负荷占全市52.5%[13]。近些年深圳市专注于高新科技产业发展，加快冶金等重污染的工业转移，因此重金属污染程度有所降低。而采样点DS4中，Cu和Hg的污染却有加重的趋势，需要引起关注。
对比深圳湾不同海域沉积物中重金属的含量，Cd、Cr、Cu、Pb、Hg和Zn的含量从内湾向湾口逐渐降低即DS1>DS2>DS3>DS4，而As的含量变化正好相反，DS1 As的含量最低，DS3和DS4 As的含量较高。左平等[14]根据2006年深圳湾沉积物的监测数据，得到深圳湾湾内沉积物重金属的含量明显高于其他区域。施玉珍等[15]基于2010年深圳湾沉积物重金属 (Cu、Cd、Pb、Zn和Cr) 含量，分析得到相同的变化趋势。重金属含量的分布特征差异可能是由于重金属的来源不同造成的。沉积物中Cr、Pb、Hg、Cd、Zn和Cu可能主要来自于深圳和香港的工业废水和生活污水，重金属入海后随悬浮颗粒物质沉降到底泥中，沉降量随着迁移距离的增加而下降。而重金属As可能与深圳湾内煤炭的运输相关，煤炭中含有As，海运过程中煤炭可能会在风力或者水流的作用下进入深圳湾，从而导致深圳湾湾口重金属含量明显高于湾内[7]。
2.2 重金属来源分析
采用富集因子法对深圳湾沉积物重金属来源进行分析，结果如表 4所示。DS4中重金属As的EF 指数为1.58，深圳湾口处重金属As主要是人类活动产生的，这与2.1中的结论相吻合。采样点DS1和DS2中的重金属Cu、Pb和Zn以及采样点DS3中的重金属Pb的EF 指数均大于1.5，说明Cu、Zn和Pb三种元素在一定程度上也受到人类活动的影响。黄小平等[16]利用Fe和重金属的相关性，区分重金属的来源，研究得到深圳湾沉积物中重金属Pb、Cu、Zn和Fe的相关性较差，说明这些重金属元素与人为污染有关。
表 4 深圳湾沉积物重金属EF 指数Tab. 4 The enrichment factors of the heavy metals in Shenzhen bay
2.3 重金属相关性分析
对深圳湾沉积物重金属相互之间及其与TOC进行Pearson相关性分析，结果如表 5所示。沉积物中重金属与TOC之间的相关性较低。As与TOC呈负相关，相关性较低。重金属Zn与TOC的Pearson值为0.56，明显高于其他重金属 (Cu、Cd、Pb、Cr和Hg) 与TOC之间的相关性。
表 5 沉积物中重金属和TOC相关性分析Tab. 5 Correlation analysis among heavy metals and TOC in Shenzhen bay
7种重金属之间均呈正相关关系，与刘文新等[8]对深圳湾沉积物重金属相关性分析的结果相同。Cd、Cr、Cu、Pb和Zn之间Pearson值大于0.5，存在明显的相关性，说明这5种重金属可能具有相似的污染途径和迁移过程[17]。Zn与Cd为高度相关，Zn与Cu、Pb和Cr之间的Pearson值分别为0.80、0.76和0.71，为中度相关。唐得昊等[7]对深圳湾沉积物重金属之间的相关性进行了分析，得到沉积物重金属中Zn和Cd、Cu、Pb相关性分别为0.91、0.81和0.67。Zn与Cd、Cu、Pb和Cr之间的相关性较高，主要原因是Zn、Cd、Cu、Pb和Cr均属于亲硫元素，这些元素常形成溶解度较小的硫化物，沉降到水体沉积物中。As与其他重金属和TOC之间相关性较差，说明其污染来源可能与其他重金属有所差异。
2.4 沉积物中重金属污染程度
采用地质积累指数对深圳湾沉积物重金属污染程度进行分析，结果如表 6所示。
表 6 沉积物中重金属地质积累指数Tab. 6 The Igeo of the heavy metals in Shenzhen bay
沉积物中重金属As、Cd、Cr和Hg的地质积累指数均小于0，属于无污染程度。采样点DS1和DS2，Cu和Zn属于轻微污染程度；采样点DS3和DS4，Cu和Zn属于无污染程度。4个采样点重金属Pb Igeo指数分别为0.62、0.54、0.39和0.12，属于轻微污染程度。从地质积累指数来看，深圳湾沉积物重金属中Pb的污染程度最重，其次是Zn和Cu。沉积物中重金属的污染程度与重金属的含量变化相同，除As外的其他6种重金属的污染程度从内湾到湾口逐渐降低，即IgeoDS1＞IgeoDS2＞IgeoDS3＞IgeoDS4。戴纪翠等[6]研究了2000~2007年间深圳湾沉积物中重金属的Igeo指数，得到深圳湾中重金属Pb、Cu和Zn地质积累指数均大于0小于1，属于轻微污染程度，并且湾口处重金属的Igeo指数明显低于湾中。
2.5 沉积物中重金属生态风险
As、Cd、Cr、Cu、Pb、Hg和Zn的毒性系数分别取值10、30、2、5、5、40和1[1]，得到1992~2013年期间，4个采样点综合生态风险变化如表 7和图 2所示。
表 7 重金属综合生态风险和单个重金属生态风险 (平均值±偏差)Tab. 7 The average ecological risk of heavy metals in Shenzhen bay
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图 2 深圳湾沉积物重金属综合生态风险Fig. 2 The integrated ecological risk of heavy metals in Shenzhen bayDS1、DS2、DS3和DS4的综合生态风险指数分别为38.02~194.00、40.10~135.18、38.88~97.03和34.52~120.98，属于轻微生态风险，与戴纪翠等[6]的研究结果相同。对比不同年份的生态风险可以发现，采样点DS1和DS2，2000~2009期间，沉积物重金属的综合生态风险最高，明显高于1991~1999和2010~2013期间。DS3和DS4中，重金属的综合生态风险从1991~1999期间的77.68和67.60下降为2010~2013期间的59.32和52.03。对比不同采样点可以发现，重金属的综合生态风险指数与重金属含量的变化相同，RIDS1＞RIDS2＞RIDS3＞RI DS4。
单个重金属生态风险值如图 3所示。单个重金属的生态风险值均小于40，为轻微生态风险。DS1~DS4采样点中Hg的生态风险指数分别为31.14、31.75、25.93和18.64，明显高于其他重金属，其对总生态风险贡献最大。DS1和DS2中，Cd的生态风险指数高于As；而DS3和DS4中，As的生态风险指数略高于Cd。其他重金属生态风险指数大小为EPb＞ECu＞EZn＞ECr。Hg、Cd和As的生态风险值较高的主要原因是在7种重金属中，Hg、Cd和As的生态毒性高，因此尽管浓度较低，但其生态风险值较高。黄奕龙等[18]研究了2002~2003年间深圳湾海域沉积物重金属的生态风险，研究得到重金属Hg的生态风险指数明显高于其他重金属元素。左平等[19]根据2006年深圳湾沉积物中重金属监测数据，采用Hakanson[1]的生态模型评价重金属的生态风险，分析得到深圳湾Cd的潜在生态危害系数最大 (文中没有考虑重金属Hg和As)，其次是Cu、Pb、Cr和Zn。
3 结论
(1) 深圳湾沉积物中重金属As、Cd、Cr、Pb和Hg均可以达到海洋沉积物质量一类标准；沉积物中Zn和Cu的含量相对较高，部分区域只能达到二类标准。重金属含量在1992~2013年间存在先升高后下降的趋势。沉积物中重金属Cd、Cr、Cu、Pb、Hg和Zn的含量从湾内到湾口逐渐降低。
(2) DS1和DS2中重金属Cu、Pb、Zn，DS3中重金属Pb和DS4中As的EF 指数均大于1.5，4种重金属受人类活动影响明显。沉积物中重金属与TOC之间的相关性较低。Cd、Cr、Cu、Pb和Zn之间存在明显的相关性，此5种重金属具有相似污染途径和迁移过程。
(3) 沉积物中重金属As、Cd、Cr和Hg属于无污染程度，重金属Pb、Zn和Cu属于轻微污染程度；深圳湾沉积物重金属的生态危害程度为轻微生态风险，重金属中Hg的生态风险指数最高，As和Cd次之。
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图 2 深圳湾沉积物重金属综合生态风险
Fig. 2. The integrated ecological risk of heavy metals in Shenzhen bay
表 1 地质积累指数与污染程度分级的关系
Tab. 1 The relation of Geoacummulation index (Igeo) and the pollution degree
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表 3 深圳湾沉积物重金属含量和海洋沉积物重金属质量标准 (平均值±偏差单位：×10-6)
Tab. 3 The average concentrations of heavy metals in Shenzhen bay (×10-6)
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表 5 沉积物中重金属和TOC相关性分析
Tab. 5 Correlation analysis among heavy metals and TOC in Shenzhen bay
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表 7 重金属综合生态风险和单个重金属生态风险 (平均值±偏差)
Tab. 7 The average ecological risk of heavy metals in Shenzhen bay
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