Seasonal variation of nutrients in the Changjiang (Yangtze River) Estuary and the adjacent East China Sea
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摘要:
2014年2月和7月，采集了长江口及其邻近东海陆架海域106和104个站点的样品，测定了其中的营养盐（NO3-N、SiO3-Si、PO4-P、NH4-N、NO2-N）浓度，发现长江口海域营养盐的时空分布具有明显的季节变化特征。在夏季，长江径流量加大，海水层化，含有高NO3-N、SiO3-Si、PO4-P浓度海水的扩散范围明显大于冬季；而在外海，夏季上述营养盐的表层浓度却低于冬季。由于在长江淡水端元NH4-N和NO2-N浓度的季节变化较大，这两种营养盐与盐度在长江口的相关关系呈现出"季节性反转"，在夏季其浓度与盐度呈现出正相关关系，而冬季则相反，呈现出负相关关系。长江冲淡水是以"斑块化"的形式向外海传递的，通过在不同斑块中采集样品并比较其中营养盐的浓度，验证了夏季长江口海域对大部分营养盐是一个显著的"汇"。此外，营养盐的不保守行为既发生在盐淡水混合海域，也发生在长江口门以内的淡水端元海域。
Abstract:Seawater samples in the Changjiang Estuary and the adjacent East China Sea (ECS) were collected at 106 and 104 stations, respectively, in February and July 2014 during which concentrations of nutrients (including NO3-N, SiO3-Si, PO4-P, NH4-N, and NO2-N) were measured.The distribution and variation of nutrients showed distinct seasonal variation pattern.In summer, the coverage area of seawater with high concentrations of NO3-N, SiO3-Si, and PO4-P was obviously larger than that in winter, owing to the increased Changjiang discharge and the seawater stratification.On the contrary, however, the concentrations of the three nutrients in the offshore seawater were generally lower at surface in summer than those in winter.NH4-N and NO2-N showed positive correlations with salinity in summer while negative relationships in winter, and this seasonal reverse pattern was largely ascribed to their sharply increased concentrations in the Changjiang freshwater end-member from summer to winter.The Changjiang runoff was transported to the pelagic oceans in separated patches, rather than in continuous plume.Comparison of nutrient concentrations among different patches validated that the Changjiang Estuary and the adjacent areas were a tremendous sink for most nutrients in summer.The non-conservative processes of nutrients occurred not only in the estuarine and shelf areas where freshwater and seawater mixed, but also in the Changjiang freshwater areas within the river mouth.
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河口海岸地区以营养盐为代表的生源要素的生物地球化行为历来是国际上的研究热点，早在20世纪80年代，就有多个国际科学组织发起了LOICZ (Land-Ocean Interactions in Coastal Zone) 计划，指出河口海岸带地处陆海交界处，物质能量活跃，对环境变化和人类活动的影响高度敏感[1]。此后，IMBER (Integrated Marine Biogeochemistry and Ecosystem Research) 计划更是着重强调了海洋中生源物质的迁移与循环等过程对海洋生态系统及其中食物网结构和功能的作用[2]。包括长江在内的大河河口及其邻近海岸地区营养物质富集，海水中的营养盐不仅仅是海洋生态系统中食物链的重要基础物质，而且在控制浮游生物群落和海洋初级生产力方面也发挥着重要作用。
以长江口为代表的大河河口地区营养盐等生源要素的生物地球化学行为直到目前仍然是相关研究领域的热点和难点。Zhang等发现长江口及其邻近海域营养盐的分布由陆向海逐级递减[3]，且其不保守行为多发生于河口上部区域[4]，Liu等还发现其中NO3-N, PO4-P的分布呈现出斑块化特征[5]。此外Gao等的研究表明近几十年来长江淡水端元NO3-N, PO4-P浓度显著升高，与此同时SiO3-Si浓度却没有明显变化[6]。Wang等发现长江口海域Si/N比值较高，SiO3-Si不是该海域浮游生物生长的限制因素[7]。
由于近半个世纪以来人类活动和气候变化等因素的影响，长江输出陆源营养盐浓度和通量显著增加[6]，长江口海域有机质增多、有害赤潮频发、低氧区范围扩大，这一系列日益突出的环境问题使得河口生态系统变得更为脆弱[8-10]。研究长江口及其邻近海域营养盐等生源要素的分布、变化及其受控因素是进一步探讨该海域生态系统对人类活动和气候变化响应和反馈机制的前提。
长江口是一个中等强度潮汐河口，三级分叉、四口入海。盐淡水在径流、潮汐、环流等物理过程的影响下交汇混合，加之海底地形和海岸线的变化，使得该处形成了独特的河口水域动力机制[11]。它北部与黄海相连，南部和东部通过海峡与南海、太平洋进行频繁的水团交换，同时还受到台湾暖流、黑潮、黄海冷水团以及长江冲淡水等多个水团的影响[12-13]。除此之外，潮泵效应、艾克曼风海流、季风作用、最大浑浊带的形成等一系列因素使得该区域生物地球化学过程异常复杂[14-16]。研究该区域营养盐等生源要素的生物地球化学行为具有相当的难度和挑战性。
于2014年2月和7月分别采集了长江口及其邻近东海海域106和104个站点的样品，测定了5种营养盐 (NO3-N、SiO3-Si、PO4-P、NH4-N、NO2-N) 表、中、底3层的浓度，初步分析了营养盐在长江口海域的时空分布特征、季节变化规律及其受控因素，强调在长江口海域物理场主导下的营养盐生物地球化学过程及其中不保守行为的贡献。本研究也为进一步探讨人类活动和气候变化影响下长江口海洋生态系统的演变格局和反馈机制提供了现场观测数据。
1 材料与方法
1.1 样品采集
长江口及其邻近海域两个航次采样站位点位置见图 1。采样站点西起长江淡水端元徐六泾，东至124°E。在每一个站点，使用Niskin采水器在表 (0 m)、中 (0.5 ×水深)、底 (水深-2 m) 三层采集海水样品，样品过滤后加1.5‰(v / v) 的饱和HgCl2溶液，置于4℃下保存。样品采集的同时，使用CTD (温盐深仪，型号：SBE-25，美国) 测定了每站海水的温度和盐度垂直剖面。
1.2 样品分析
样品带回实验室后使用流动注射式营养盐自动分析仪 (型号：SKALAR Sanplus，荷兰) 进行测定，使用的分析方法为传统的分光光度法。在NO3-N的测定过程中，首先使用Cd-Cu柱将NO3-N还原为NO2-N得到NO3-N +NO2-N浓度值，再将该值减去NO2-N浓度值得到最终NO3-N的结果。NO3-N、NO2-N、NH4-N的检出限均为0.1 μmol/L，SiO3-Si和PO4-P的检出限分别为0.07和0.06 μmol/L。各指标的线性范围为NO3-N：0~14.3 μmol/L，SiO3-Si：0~8.9 μmol/L，PO4-P：0~3.2 μmol/L，NH4-N：0~14.3 μmol/L，NO2-N：0~7.1 μmol/L。详细的分析方法介绍及质量控制流程见Gao等[6]。
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图 1 两个航次的采样站位 (红色的14个站点为北港和南港两个断面采样点，标注为三角的两个站点只在2014年2月进行了样品采集，其余104个站点在两个航次均进行了样品采集)Fig. 1 Sampling stations of the two cruises (The 14 red stations were along the two transects in North Channel and South Channel transect, and the two stations denoted by triangle were investigated only in February 2014 cruise, and the other 104 stations were investigated during both cruises)2 结果与讨论
2.1 盐度
两个航次海水盐度的表层平面分布具有明显的季节变化特征：长江冲淡水 (盐度小于30) 在洪季 (2014年7月) 沿东北和东南两个方向均扩展到123°以东 (图 2B)，而在枯季 (2014年2月) 盐度小于30在海水仅局限在122.75°E以西 (图 2A)。此外，在研究区域的东南部，冬季海水盐度大于34，显示出了台湾暖流等水团的侵入，而在夏季这一高盐度海水并未出现 (图 2B)。以上盐度的季节变化特征符合Beardsley等[17]的观测结果。另外，夏季盐度小于1的淡水扩展到口门附近，而在冬季盐度小于1的淡水仅出现在徐六泾 (图 2)。
2.2 营养盐
长江口是一个中等潮汐强度的河口，盐淡水在河口区交汇混合，该处营养盐动态变化以及浮游生物群落组成等受到长江径流量及其季节变化的直接影响[4]。长江口及其邻近海域海水中悬浮颗粒物化学组成也有着显著的季节变化[18]。
2014年两个航次淡水端元 (徐六泾) 样品中NO3-N、SiO3-Si表、中、底3层变化范围在冬季 (2014年2月) 分别为140.4~142.0 μmol/L和118.9~121.8 μmol/L，在夏季 (2014年7月) 分别为138.2~139.1 μmol/L和100.9~106.2 μmol/L。这些值均落在了长江淡水端元营养盐的年度变化范围之内 (NO3-N：90~160 μmol/L，SiO3-Si：80~130 μmol/L，见Gao等[6])。淡水端元PO4-P在冬季的浓度 (表、中、底3层2.99~3.04 μmol/L) 高于夏季 (1.1~1.3 μmol/L) 达2倍多，这一冬季高夏季低的现象与Gao等[6]报道的结果一致。
在本研究中发现，随着长江径流量由冬季到夏季的急剧增加 (2014年长江径流量由2月份的12 000 m3/s上升至7月份的48 000 m3/s[19])，长江冲淡水的扩散范围夏季比冬季明显增大 (图 2)，由此使得含有高NO3-N (＞20 μmol/L)、SiO3-Si (＞20 μmol/L) 和PO4-P (＞1 μmol/L) 浓度的海水覆盖范围在夏季也明显增大 (图 3A，3F，3B，3G，3C，3H)。但是在外海海域，表层这3种营养盐的浓度却往往冬季高夏季低，显示出当地浮游植物在夏季对营养盐更强烈的吸收。夏季多个站点表层PO4-P浓度接近甚至在检出限以下，说明研究区域PO4-P对浮游植物的活动更敏感，当地可能处在磷限制状态。
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图 3 两个航次表层营养盐的分布 (盐度=30的黑色等值线在每张分图中均高亮显示，相同营养盐采用同一颜色标尺)Fig. 3 Variations in nutrient concentrations at surface during the two cruises (the contour lines of salinity=30 are highlighted in each panel, and the same color bar is used for each nutrient species)Gao等[6]发现，5种营养盐在长江口淡水端元 (徐六泾) 均表现出强烈的季节变化；尤其是对于NH4-N和NO2-N，可能归因于冬季较弱的硝化作用，它们的浓度从夏季到冬季急剧升高甚至超过一个数量级[6]。对于外海的NH4-N，尽管其浓度也表现为冬季高夏季低 (图 3D，3I)，但其变化幅度小于其在淡水端元的幅度。对于NO2-N，其浓度在外海表现为夏季高冬季低 (图 3E，3J)，这一趋势与其在淡水端元相反。由此，当研究这两种营养盐随盐度的变化时，发现了“季节性反转”的现象 (图 4)；在冬季这两种营养盐的浓度与盐度表现为负相关关系，而在夏季则相反，表现为正相关关系。我们在近几年的航次中均发现了上述现象。据我们所知，NH4-N和NO2-N在大河河口区这种有趣的生物地球化学循环模式在以往的相关研究中均未报道。
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图 4 两个航次表层NH4-N、NO2-N浓度与盐度的相关关系 (p ＜0.05，其中2014年7月A、B两站NO2-N数据未参与到相关分析中。在这两个站点中，A站NO2-N浓度为13.8 μmol/L，盐度为0.1；B站NO2-N浓度为7.5 μmol/L，盐度为0.2；它们的具体位置见图 1)Fig. 4 The correlation relationships between the nutrient concentration at surface and salinity for NH4-N and NO2-N during the two cruises (p < 0.05, and data for NO2-N at A and B are not involved in the correlation analysis during the cruise in July 2014 cruise.The NO2-N concentration at Station A is 13.8 μmol/L with salinity value of 0.1, and the concentration at Station B is 7.5 μmol/L with salinity value of 0.2.The position of the above two stations can be found in Fig. 1)2.3 长江冲淡水的斑块化传递及其中营养盐的变化
由于淡水端元和外海营养盐浓度之间较大的差值，无论长江口海域营养盐是否存在显著的不保守行为，当研究该海域各个季节营养盐浓度 (NO3-N、SiO3-Si和PO4-P) 的变化时，总是会得到其浓度与盐度显著的相关关系，这使得研究该处营养盐的不保守行为显得更加困难[15, 20-21]。此外，长江口强烈的潮汐作用使得局地营养盐浓度在不同潮时产生较大的变化[16]，进一步加剧了问题的复杂性。
夏季长江口海域海水层化明显，长江冲淡水在海水表层以斑块化的形式传递[22-24]，也就是说，由陆到海在总体盐度升高的状况下总是存在着局部盐度降低的过程。因此，沿着长江冲淡水的传递方向，可能存在距离口门位置不同的两个站点，而它们具有相近的表层盐度。比较这样两个站点的营养盐浓度就可以直接反映营养盐在长江口的不保守过程和源汇效应，而其中盐度 (盐淡水混合比例) 的干扰已经被最大限度地排除[20]。
在2014年7月夏季航次，沿着长江冲淡水的传递方向选取了两对观测站点，每对两个站点之间具有相似的表层盐度 (站点C和D，表层盐度均为14.4；站点E和F，表层盐度分别为18.5和18.4，这四个站点的位置见图 1)。比较两个站点表层营养盐浓度发现，相似盐度离口门近的站点营养盐浓度往往较高，而离口门远的站点营养盐浓度则较低 (图 5)。由于它们的表层盐度相近，不同的盐淡水混合比例造成的对营养盐浓度的影响已经基本排除，因此上述浓度的差值反映了该海域营养盐的不保守行为，证明多数情况下夏季长江口海域对营养盐是一个显著的“汇”。这个结论与以往通过箱式收支模型得到的结论一致[25]。
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2.4 淡水端元营养盐的变化
长江口营养盐的不保守行为既发生在盐淡水交换过程中，也可能发生在盐淡水混合过程之前的淡水端元海域，后者营养盐的变化也构成了其在整个河口区生物地球化学行为的重要组成部分。2014年2月，长江口门以内除了最西端的徐六泾站点外，其余站点由于径流量降低导致盐水入侵，盐度均大于1.0。而在2014年7月，口门内北港和南港断面所有14个站点盐度均小于0.5(这14个站点在图 1中以红色标识)，为研究淡水端元营养盐的不保守行为提供了条件。以夏季NO3-N为例，在北港断面，其浓度随着长江传输距离逐渐降低 (图 6A)，可能部分归因于高浊度水体中浮游植物对NO3-N的吸收；而在南港断面，其浓度随着传输距离反而增加 (图 6B)，增加的NO3-N可能归因于沿岸黄浦江等支流的输入[26]，以及当地海水中硝化作用对NO3-N的贡献 (注意到同时期NO2-N浓度也有明显增长，数据未显示)。无论在哪个断面，NO3-N的变化幅度均超过了20 μmol/L (图 6)，大致相当于徐六泾淡水端元NO3-N浓度的14%。
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3 结论
(1) 由于长江冲淡水在夏季的扩散范围比冬季大，因此含有高NO3-N、SiO3-Si和PO4-P浓度的海水在夏季表层的覆盖范围也比冬季大。但在离陆地较远的外海，由于浮游植物吸收等因素的影响，夏季表层这些营养盐的浓度反而比冬季低。与底层相比，表层NO3-N、SiO3-Si和PO4-P往往处于移除或亏损状态，可能是表层浮游植物的吸收和底层矿化作用的释放共同作用的结果。
(2) 基于在长江淡水端元洪、枯季NH4-N和NO2-N较大的浓度差值，这两种营养盐浓度在研究区域随盐度的变化呈现出“季节性反转”现象，在夏季其浓度与盐度之间呈现出正相关关系，而在冬季则相反，呈现出负相关关系。
(3) 通过对比2014年7月航次中表层盐度相近但距离口门位置不同的站点中的营养盐浓度，进一步证实了长江口海域对长江输出的陆源营养盐总体上是一个潜在的“汇”。
(4) 营养盐在淡水端元 (盐度小于1) 的不保守行为也是其在整个长江口海域陆海相互作用过程中生物地球化学行为的重要组成部分。通过比较2014年7月航次中长江口北港断面和南港断面营养盐的变化，发现随着传输距离的增加，淡水端元NO3-N同样会发生明显的浓度变化 (> 20 μmol/L)。这些现象可能归因于浮游植物的吸收、硝化作用以及当地支流排放对NO3-N的贡献。
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图 1 两个航次的采样站位 (红色的14个站点为北港和南港两个断面采样点，标注为三角的两个站点只在2014年2月进行了样品采集，其余104个站点在两个航次均进行了样品采集)
Fig. 1. Sampling stations of the two cruises (The 14 red stations were along the two transects in North Channel and South Channel transect, and the two stations denoted by triangle were investigated only in February 2014 cruise, and the other 104 stations were investigated during both cruises)
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图 3 两个航次表层营养盐的分布 (盐度=30的黑色等值线在每张分图中均高亮显示，相同营养盐采用同一颜色标尺)
Fig. 3. Variations in nutrient concentrations at surface during the two cruises (the contour lines of salinity=30 are highlighted in each panel, and the same color bar is used for each nutrient species)
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图 4 两个航次表层NH4-N、NO2-N浓度与盐度的相关关系 (p ＜0.05，其中2014年7月A、B两站NO2-N数据未参与到相关分析中。在这两个站点中，A站NO2-N浓度为13.8 μmol/L，盐度为0.1；B站NO2-N浓度为7.5 μmol/L，盐度为0.2；它们的具体位置见图 1)
Fig. 4. The correlation relationships between the nutrient concentration at surface and salinity for NH4-N and NO2-N during the two cruises (p < 0.05, and data for NO2-N at A and B are not involved in the correlation analysis during the cruise in July 2014 cruise.The NO2-N concentration at Station A is 13.8 μmol/L with salinity value of 0.1, and the concentration at Station B is 7.5 μmol/L with salinity value of 0.2.The position of the above two stations can be found in Fig. 1)
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