Geochemical characteristics and geochemical significance of rare earth elements of surface sediments from four typical sections of South China Sea
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摘要:
对南海4个典型断面（18°N，10°N，6°N，113°E）75个表层沉积物的稀土元素地球化学进行分析，结果表明：大部分沉积物具有相对较低的稀土元素（REE）含量（平均∑REE为128 ppm）、高的轻重稀土比（LREE/HREE）、弱的Ce负异常和中等Eu负异常，REE关键参数的变化主要取决于地理位置和沉积环境。∑REE与Al2O3含量呈明显的正相关，而与CaO呈明显的负相关。陆源和生物碳酸盐源是本区沉积物的两个主要来源。较低的Eu/Eu*和（Gd/Yb）N比值以及类似上地壳的REE配分模式，表明本区沉积物的源岩主要为后太古宙的长英质岩石。东部次海盆比西南次海盆的沉积物具有更低的LREE/HREE比值和更高的Eu/Eu*比值，指示有年轻火山岩（如吕宋岛弧等）产物带入到南海东部和南海东北部海域。
Abstract:Seventy-five samples of surface sediments from four representative transects in the South China Sea(SCS, 18°N, 10°N, 6°N; 113°E)were collected for the analysis of rare earth elements (REE) geochemistry.The results showed that the total REE content (∑REE) was relatively low (average 128ppm) in most sediments with high LREE/HREE ratios, low Ce/Ce*, and moderate Eu/Eu* values.The spatial distribution of REE was strongly dependent upon the geographical location and depositional environments.There is a positive correlation between Al2O3 and ∑REE, and a negative correlation between CaO and RREE.Terrigenous component and biological carbonates were the two main sources of sediment in the area.Lower Eu/Eu*, (Gd/Yb)N and the REE distribution pattern of mast samples indicated that post-Archean felsic rocks are the main source.The relatively low LREE/HREE ratios and high Eu/Eu* values of the sediments in the eastern sub-basin indicated that a few materials from young volcanic rocks (e.g., rocks in the Luzon arc) was transferred to this area.
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稀土元素(REE)在环境中具有稳定的化学性质，在由母岩的风化、剥蚀、搬运进入河流并沉积到海底的过程中不易迁移，但由于沉积物的来源及沉积环境的不同，使得稀土元素的含量配分模式和一些重要稀土元素参数(如Ce异常、Eu异常)具有一定的差别，但仍然保持着源区的组成特征，并且又能敏感地记录沉积环境和气候的演化信息[1-6]。
南海是典型的边缘海，其沉积物记录了南海古海洋演化、东亚季风演化和区域构造演化等重要信息。南海沉积物的稀土元素地球化学研究，不仅可以深化边缘海沉积作用过程和沉积环境的认识，同时也可为重建南海古海洋演化、探索东亚季风演化以及矿产资源的勘探和评价提供重要的理论依据。
目前对南海沉积物稀土元素地球化学特征的研究相对于常量元素和微量元素较少，并且主要集中在南海北部和东北部等有限范围，最近几年才有少数学者[7]开始涉及南部陆坡的研究，对于深远海沉积的研究不够，总体上缺乏系统性和深入性。
本论文选择的18°N、10°N和6°N和113°E 4条断面是南海长期综合科学观测的典型断面，通过这4个典型断面75个站位表层沉积物地质取样，进行稀土元素地球化学研究，探讨了该海域海底表层沉积的形成条件及物质来源情况，有利于从纵横两个视角揭示南海现代沉积过程及沉积环境的变化特征。
1 材料与方法
1.1 样品采集
本论文的样品系2009~2012年间实验3号科考船执行4个基础性工作专项航次期间采集，在南海18°N(断面Ⅰ)、10°N(断面Ⅲ)和6°N(断面Ⅳ)和113°E(断面Ⅱ)4个断面分别获取20、20、13、25个样品(总计75个，说明：其中断面Ⅱ中3个样品与其它3个纬向断面重复)(图 1)。样品利用不锈钢抓斗采集。
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图 1 南海四个典型断面表层沉积物取样站位Fig. 1 Location of sampling sites of surface sediments from four representative transects in the SCS1.2 分析方法
常量元素采用美国热电公司的IRIS Intrepid Ⅱ型电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-AES)分析；微量和稀土元素分析采用美国PE公司的DRC Ⅱ型电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS)，执行标准按电感耦合等离子质谱(ICP-MS)方法通则DZ/T0223-2001和海洋沉积物化学分析方法GB/T 20260-2006执行。
2 结果与讨论
2.1 沉积物的稀土元素组成与分布特征
表层沉积物稀土元素含量变化范围为45×10-6~195×10-6，含量变化非常大，平均含量为128×10-6，低于Haskin[8]所计算的沉积物稀土总量(150×10-6~300×10-6)的下限，也低于古森昌[9]研究的南海沉积物REE的含量(152×10-6)。从分布区域来看，高值区分布在深海盆，低值区通常分布在大陆坡，如西沙群岛和南沙群岛海域。轻稀土总量平均值为114.61×10-6，最小值为39.14×10-6，最大值为177.44×10-6。从其分布区域来看，基本上和总稀土的分布趋势一致，表明轻稀土占绝对优势。重稀土总量平均值为13.45×10-6，最小值为6.18×10-6，最大值为19.07×10-6。
建立沉积物的稀土元素分布模式，可以判断物源和恢复环境。对沉积物稀土元素以球粒陨石为标准进行标准化，反映样品相对地球原始物质的分异程度，揭示沉积物源区特征。稀土元素经球粒陨石标准化后的配分曲线见图 2。从稀土的配分曲线形态来看，均为右倾型，轻稀土相对富集，表现出陆壳稀土元素的典型特征。LREE/HREE比值变化范围为：4.92~10.8，平均值为8.36，均低于大陆上地壳(UCC)和后太古宙页岩(PAAS)。沉积物样品具有轻微Ce亏损(δCe变化范围0.70~1.02，平均值为0.94) 和中度的Eu负异常(δEu变化范围为0.54~0.85，平均值为0.68)。同时，沉积物呈现稀土元素分异现象，(La/Yb)N、(La/Yb)N比值较高，均值为9.76，明显高于PAAS均值(9.2)。轻稀土元素分异现象明显，(La/Sm)N平均值为3.82，重稀土分配曲线特征相对平坦，(Gd/Yb)N平均值为1.86。
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图 2 四条断面稀土元素分配曲线Fig. 2 Chondrite-normalized REE patterns for surface sediments in the SCS断面Ⅰ沉积物稀土参数随水深分布见图 3，稀土元素高值区分布在接近海南岛的陆架区，低值区位于西沙海槽陆坡区。LREE/HREE、(La/Yb)N和(Gd/Yb)N值在南海北部分布趋势相似，由西部大陆架到东部深海盆逐渐降低。Eu/Eu*则呈现相反的分布趋势，从海南岛沿岸到深海盆逐渐增大。Ce/Ce*值变化趋势较小，变化范围为0.91~1.01，平均值为0.97。Ce/Ce*低值区出现在西沙海槽，与该区域高分布的生物碳酸盐有关。
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图 3 断面Ⅰ表层沉积物稀土元素特征值变化Fig. 3 Variations in REE key parameters for sediments in Transect Ⅰ断面Ⅱ沉积物稀土元素主要参数水深变化图 4。该断面的北部和南部区域沉积物CaO含量较高，这对稀土含量有着稀释效应。西沙群岛和南沙群岛沉积物总稀土含量较低，中部西南海盆稀土总量含量较高。LREE/HREE、(La/Yb)N、Ce/Ce*各参数值由北部陆坡从北到南逐渐升高，最高值出现在中部西南海盆海域。Eu/Eu*、(La/Yb)N、Sm/Nd在断面Ⅱ变化较不明显。沉积物稀土元素地球化学特征在东部海盆和西南海盆海域表现明显不同。断面Ⅰ中，东部海盆沉积物LREE/HREE比值较低，Eu/Eu*值较高，而在断面Ⅱ的西南海盆则相反。东部海盆海域沉积物(La/Yb)N比值(平均值9.58) 低于西南海盆海域(平均值10.6)。吕宋岛弧主要由晚第三纪-第四纪的拉斑质和钙碱性火山岩组成[10]，这些岩石的风化产物具有低LREE/HREE和高Eu/Eu*比值，而且，主要输入到南海的东部和东北部。陆源碎屑物质的扩散方式也得到了南海东北部粘土矿物特征的支持[5]。
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图 4 断面Ⅱ表层沉积物稀土元素特征值变化Fig. 4 Variations in REE key parameters for sediments in Transect Ⅱ断面Ⅲ沉积物稀土各参数变化见图 5，沉积物稀土总量在西部陆坡区出现最高值(平均含量为157 ppm)，低值分布海域在东部陆坡区(平均含量为65 ppm)，这一变化特征与Al2O3含量变化一致，与Cao变化趋势相反。沉积模式明显从西向东转移，西部陆坡主要是陆源沉积，而东部陆坡沉积物主要由钙质碎屑组成的。因此，断面Ⅲ东西陆坡沉积物稀土配分模式明显不同。西部陆坡沉积物LREE/HREE、(La/Yb)N、Ce/Ce*值较高。该断面西端一个样品具有非常低的LREE/HREE、(La/Yb)N、(Gd/Yb)N、(La/Sm)N值，但是，Eu/Eu*和Sm/Nd比值最高，可能受到矿物分选作用的影响。
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图 5 断面Ⅲ表层沉积物稀土元素特征值变化Fig. 5 Variations in REE key parameters for sediments in Transect Ⅲ南海断面Ⅳ沉积物稀土各参数变化见图 6。断面Ⅳ西部海域稀土总量平均值为118 ppm，低于东部海域平均值(146 ppm)。西部陆架区LREE/HREE、(La/Yb)N、(La/Sm)N和Sm/Nd值变化较为明显，主要可能受到陆架沉积物重矿物组成的影响。稀土元素各参数在东部陆坡区变化较小，南部陆坡沉积物(Gd/Yb)N和Sm/Nd值较低，表明该区域不同的稀土来源。
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图 6 断面Ⅳ表层沉积物稀土元素特征值变化Fig. 6 Variations in REE key parameters for sediments in Transect Ⅳ四大断面沉积物的稀土配分模式总体趋势相似，但是每个断面沉积物稀土元素主要参数表现不同。断面Ⅰ西部海域的西北大陆架区沉积物稀土总量、LREE/HREE和(La/Yb)N值相对于断面Ⅲ和断面Ⅳ西部海域的西南陆架区较高，沉积物物源和沉积环境是两大主控因素。西北大陆架沉积主要来源于红河和珠江流域，而西南陆架沉积物主要来源湄公河以及南部岛屿河流。陆架区和深海盆稀土元素分布呈现区域性趋势，断面Ⅱ北部海域的西沙群岛沉积物LREE/HREE和Ce/Ce*值较高，值分别大于9和0.9，而南沙群岛沉积物LREE/HREE和Ce/Ce*值偏低，平均值分别为6.6和0.8。
2.2 稀土元素地球化学特征的控制因素分析
海洋沉积物的稀土元素特征受多个因素的影响，包括沉积物源、海水化学、氧化还原环境和沉积成岩过程等[11-12]。已有研究表明，岩石风化释放出来的稀土元素中，轻稀土元素更容易被富集在颗粒物中而发生沉淀[13]。因此，在海水中往往表现出重稀土相对于轻稀土富集的特点[14-15]，这一稀土元素特征也会被生物成因物质记录下来。本次研究的南海断面沉积物REE含量总体上取决于沉积物中陆源碎屑和生物碳酸盐碎屑的相对含量。在图 7中，我们可以看到两种明显不同的稀土元素含量变化趋势，其中，REE总量与Al2O3含量成正相关，而与CaO含量成负相关。因此，我们可以看到海盆沉积物通常具有较高的REE含量，主要取决于其相对较高的陆源碎屑物质含量，这种细粒的碎屑物质对REE具有较强的吸附作用，而碳酸盐物质在海盆则发生了溶解作用。相反，在陆坡区由于生物作用产生了大量的碳酸盐，而碳酸盐中REE含量很低，陆坡沉积物REE含量明显受到碳酸盐的稀释作用。
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图 7 沉积物LREE和HREE与CaO、Al2O3之间关系Fig. 7 Plots showing the correlations between Al2O3 and CaO and each of LREE and HREE concentrations研究发现在特定的环境条件下，生物成因碳酸盐的REE组成参数会发生一定的变化[11]。图 8展示了研究区沉积物的稀土元素特征参数与CaO含量之间的协变关系。总体上，LREE/HREE、Ce/Ce*和(La/Yb)N值随CaO含量增加而降低，表明碳酸盐的富集作用在一定程度上影响沉积物的稀土元素配分。大部分样品的稀土特征参数值较为一致，只有个别碳酸钙含量较高的样品(CaO>30%)才表现出明显的稀土元素分馏现象。尽管如此，南海断面沉积物稀土元素的(La/Sm)N、(Gd/Yb)N和Eu/Eu*值没有表现出较强的差异，与CaO含量没有相关性。
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图 8 沉积物稀土元素主要参数与CaO之间的关系Fig. 8 Correlations between CaO concentration and REE key parameters for sediments in the SCS另一方面，由于氧化作用，海水的Ce(Ⅲ)会被氧化成Ce(Ⅳ)，使得海水中的Ce发生沉淀，所以深海沉积物通常会表现出正Ce异常，尤其在赤道太平洋地区的沉积物(如深海红粘土、微锰结核)中，这种现象十分明显[16-18]。铁锰氧化物对稀土元素具有很强的吸附作用，导致微锰结核表现出高LREE含量和正Ce异常的稀土元素特征[11, 19]。前人研究认为南海的局部区域也是铁锰氧化物沉淀的理想场所[20]。本次研究的断面沉积物显示较低的MnO含量，介于0.05% ~ 3.77%之间，平均值为0.83%。在相关图解中(图 9)，MnO含量与LREE、Ce/Ce*值没有明显的相关性，表明南海沉积物的铁锰氧化物总体上富集不明显，含量较低，没有对稀土元素特征产生影响。
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图 9 沉积物LREE、Ce/Ce*与MnO关系Fig. 9 Correlations between MnO and each of LREE concentration and Ce/Ce* ratio for sediments in the SCS通过上述分析，南海沉积物稀土元素地球化学主要受陆源输入和生物碳酸盐控制。尽管在局部区域由于异常高的生物成因碎屑物质输入会对沉积物稀土元素配分产生影响，但是，总体上大部分区域沉积物继承了陆源碎屑的稀土元素特征。南海沉积物稀土元素特征与日本海、苏禄海还是明显不同，在日本海和苏禄海生物碎屑物质输入对沉积物稀土元素地球化学特征起到明显控制作用[11, 21]。高的陆源堆积速率、独特的地理和海洋环境决定了南海沉积物稀土元素地球化学。
2.3 稀土元素对沉积物物源的指示作用
南海每年接受大量来自亚洲大型河流输入的物质，以及东部、南部岛屿输入的碎屑物质。南海环流存在多时空尺度的环流特征，复杂的沿岸流、上升流会对入海碎屑物质迁移产生影响。
沉积物化学组成是进行物源判别的有效指标[1, 22]。沉积物的微量元素和稀土元素，尤其是其中一些稳定性较强的元素，是进行沉积物物源判别的有效指标。研究表明，REE、Th、Sc、Co、Cr等元素在沉积作用过程中具有较强的稳定性，很好地保存了源岩的化学组成特征[1-2, 23]。因此，通过对沉积物中这些元素及其比值特征的分析，能够获取沉积物来源及源区性质等信息。近年来，已在南海北部开展了大量沉积物源的元素地球化学示踪研究[3, 24-26]，如Wehausen和Brumsack(2002) 根据南海北部ODP1145站沉积物的元素地球化学研究，揭示沉积物中的碎屑组分主要来自于珠江，从而推断该区域沉积物大部分为珠江源物质。
稀土元素具有相似的化学性质和低溶解度，在搬运过程中以碎屑颗粒的形式存在，并很快的被沉淀下来，不受沉积和成岩作用的影响而发生分馏，因此稀土元素的特征参数和配分曲线模式也被广泛应用于沉积物源的判别[27-28]。若母岩为中酸性的长英质岩石(如花岗岩、流纹岩)，其稀土元素含量相对较高，LREE相对富集，ΣLREE/HREE比值高，通常具有明显的Eu负异常；而母岩为基性玄武质岩石，其稀土元素含量较低，HREE含量较高，ΣLREE/ΣHREE比值较低，无Eu异常[27-28]。如前面所述，南海断面沉积物稀土元素表现出轻稀土富集和显著负Eu异常的特征(图 2)，稀土元素配分曲线与大陆上地壳的类似，表明其源岩以来自大陆上地壳的长英质岩石为主，缺乏深源的基性和超基性组分。前人研究发现，南海部分深海区表层沉积物出现明显的中稀土和重稀土的富集，Eu异常变弱，主要与深部海盆区频繁的海底火山活动有关，火山活动为深海区表层沉积物带来了基性的火山碎屑物质[29]。然而，研究区断面的深海沉积物，稀土元素特征并没有发生明显的改变，可能表明该海域晚第四纪以来的火山活动明显减弱，沉积物中火山碎屑物质成分较低。在陆架区，北部陆架沉积物较西部陆架沉积物具有更低的Eu/Eu*值和更高的LREE/HREE比值，揭示两者的源岩存在一定的差异。
沉积作用过程的重矿物分选也是影响沉积物稀土元素组成的重要因素之一。锆石、榍石、磷灰石和独居石等重矿物具有很高的REE含量，这些矿物的富集作用会对沉积物的REE特征产生明显的影响[30]。如锆石矿物的富集，则造成沉积物中的重稀土富集程度明显高。南海断面沉积物没有显示HREE富集特征，进一步表明重矿物富集并没有发生在这些沉积物中，沉积物REE含量的增加主要是由于细粒物质的吸附所致。研究表明，古老的太古代岩石风化产物具有高Eu/Eu*、(Gd/Yb)N特征[31]。本次研究的样品中，仅有6个站位沉积物的(Gd/Yb)N值高于2，其余都低于2，平均值为1.86(图 10)。
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图 10 沉积物(Gd/Yb)N、Ce/Ce*与Eu/Eu*关系Fig. 10 Correlations between Eu/Eu* and each of (Gd/Yb)N and Ce/Ce* for sediments in the SCS除陆源碎屑物质外，生物碳酸盐也是南海沉积物的重要组成部分。尤其，在陆坡区高的生物生产力产生了大量的钙质生物碎屑，具有贫稀土的特征，对稀土元素起到明显的稀释作用。
综上所述，南海断面沉积物表现出Eu负异常、低(Gd/Yb)N值、以及类似于大陆上地壳的稀土元素配分模式特征，表明南海沉积物的源岩总体上呈现后太古代长英质岩石特征。北部陆架沉积物和西部陆架沉积物的Eu异常、(Gd/Yb)N值有所差异，反映了两者不同的物质来源。东部海盆和西南海盆沉积物的REE地球化学特征差异也反映了两者物源的不同，吕宋岛弧风化剥蚀物质主要向东部海盆输送。
3 结论
(1) 大部分沉积物具有相对较低的REE含量(平均∑REE为128 ppm)、高的轻重稀土比(LREE/HREE)、弱的Ce负异常和中等Eu负异常，REE关键参数的变化主要取决于地理位置和沉积环境。
(2)∑REE与Al2O3含量呈明显的正相关，而与CaO呈明显的负相关，表明南海沉积物稀土元素地球化学主要受陆源输入和生物碳酸盐控制。
(3) 较低的Eu/Eu*和(Gd/Yb)N比值以及类似上地壳的REE配分模式，表明本区沉积物的源岩主要为后太古宙的长英质岩石。
(4) 东部次海盆比西南次海盆的沉积物具有更低的LREE/HREE比值和更高的Eu/Eu*比值，指示有年轻火山岩(如吕宋岛弧等)产物带入到南海东部和南海东北部海域。
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图 1 南海四个典型断面表层沉积物取样站位
Fig. 1. Location of sampling sites of surface sediments from four representative transects in the SCS
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图 2 四条断面稀土元素分配曲线
Fig. 2. Chondrite-normalized REE patterns for surface sediments in the SCS
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图 3 断面Ⅰ表层沉积物稀土元素特征值变化
Fig. 3. Variations in REE key parameters for sediments in Transect Ⅰ
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图 4 断面Ⅱ表层沉积物稀土元素特征值变化
Fig. 4. Variations in REE key parameters for sediments in Transect Ⅱ
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图 5 断面Ⅲ表层沉积物稀土元素特征值变化
Fig. 5. Variations in REE key parameters for sediments in Transect Ⅲ
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图 6 断面Ⅳ表层沉积物稀土元素特征值变化
Fig. 6. Variations in REE key parameters for sediments in Transect Ⅳ
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图 7 沉积物LREE和HREE与CaO、Al2O3之间关系
Fig. 7. Plots showing the correlations between Al2O3 and CaO and each of LREE and HREE concentrations
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图 8 沉积物稀土元素主要参数与CaO之间的关系
Fig. 8. Correlations between CaO concentration and REE key parameters for sediments in the SCS
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图 9 沉积物LREE、Ce/Ce*与MnO关系
Fig. 9. Correlations between MnO and each of LREE concentration and Ce/Ce* ratio for sediments in the SCS
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