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  • ISSN 1007-6336
  • CN 21-1168/X

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Volume 40 Issue 1
Jan.  2021
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Citation:

Distribution and pollution assessment of biogenic elements in surface sediments from Qingdao coastal area

  • Received Date: 2019-12-18
    Accepted Date: 2020-04-23
  • Thirty-three surface sediment samples were collected from Jiaozhou bay, Laoshan coastal area and Qingdao amphioxus reserve area in November 2017. Biogenic elements including total organic carbon (TOC), total nitrogen (TN), total phosphate (TP) and biogenic silica (BSi) were analyzed. Concentrations of TOC, TN, TP and BSi were in the range of 0.21%~1.43%, 0.02%~0.13%, 0.06%~0.15%, 0.26%~0.60%, respectively. TN and TP were high in Jiaozhou bay, and TOC was high in Laoshan coastal area. While, BSi was high in amphioxus reserve area. In addition, BSi in Jiaozhou bay showed a significant decreasing trend compared to the previous studies, indicating the decrease of diatom productivity. Based on the molar ratios of TOC/TN, TOC in Jiaozhou bay and amphioxus reserve area was originated from mixture inputs of terrestrial and marine sources, while was mainly originated from marine sources in Laoshan coastal area. Results from pollution assessment of biogenic elements indicated that TOC in the surface sediments from Qingdao coast belonged to the uncontaminated level, however TN and TP reached moderate pollution level.
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Distribution and pollution assessment of biogenic elements in surface sediments from Qingdao coastal area

  • 1. Department of Ecology, College of Life Science and Technology, Jinan University, Guangzhou 510632, China
  • 2. Engineering Research Center of Tropical and Subtropical Aquatic Ecological Engineering, Ministry of Education, Guangzhou 510632, China
  • 3. Ministry of Agriculture, Yellow Sea Fisheries Research Institute, Chinese Academy of Fishery Sciences, Qingdao 266071, China

Abstract: Thirty-three surface sediment samples were collected from Jiaozhou bay, Laoshan coastal area and Qingdao amphioxus reserve area in November 2017. Biogenic elements including total organic carbon (TOC), total nitrogen (TN), total phosphate (TP) and biogenic silica (BSi) were analyzed. Concentrations of TOC, TN, TP and BSi were in the range of 0.21%~1.43%, 0.02%~0.13%, 0.06%~0.15%, 0.26%~0.60%, respectively. TN and TP were high in Jiaozhou bay, and TOC was high in Laoshan coastal area. While, BSi was high in amphioxus reserve area. In addition, BSi in Jiaozhou bay showed a significant decreasing trend compared to the previous studies, indicating the decrease of diatom productivity. Based on the molar ratios of TOC/TN, TOC in Jiaozhou bay and amphioxus reserve area was originated from mixture inputs of terrestrial and marine sources, while was mainly originated from marine sources in Laoshan coastal area. Results from pollution assessment of biogenic elements indicated that TOC in the surface sediments from Qingdao coast belonged to the uncontaminated level, however TN and TP reached moderate pollution level.

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  • 生源要素主要是碳、氮、磷和硅等由生物产生的营养元素,沉积物中的生源要素来源于海洋生物和碎屑的迁移沉降以及地表径流、大气沉降等方式。近海海洋沉积物是海洋生态系统中碳、氮、磷和硅等元素的重要储蓄库和补给源,沉积物中营养元素可以释放到上层水体中,以满足海洋生物生长所需。沉积物中生源要素的分布对了解水体初级生产力、有机质来源和营养盐水平有重要的指示作用[1]

    随着沿海城市的快速发展、人口的大量增加和城市化进程的不断加快,近岸海域正面临着区域生态环境破坏、污染加重、生物多样性减少和渔业资源退化等巨大压力。青岛近岸海域濒临黄海,港湾众多,岸线曲折,滩涂广阔,水质肥沃,是多种水生生物繁衍生息的场所。由于接纳的陆源污染物数量迅速增加,加上渔业生产等海上活动造成的污染,青岛近岸海域的污染水平呈现逐年加重趋势[2]。海域污染的加剧也导致赤潮频繁发生,1990-2013年青岛近海发生赤潮33次,发生范围以胶州湾为主[3]。Dai等人的研究表明,2003年胶州湾沉积物中的总氮和总磷已经呈现了一定程度的污染[4],而Wang等人于2009年的研究显示,虽然总磷含量有所下降,但总有机质和生物硅含量均增加[5]

    随着经济发展和城市化进程的加速,青岛近岸海域污染也逐渐加剧。为了比较青岛沿海不同功能海域沉积物的污染状况,采集青岛近岸3个海域表层沉积物样品,对沉积物中的主要生源要素进行分析测定,并对生源要素污染状况进行了评价,旨在为青岛近岸海域海洋环境的相关研究提供背景资料,同时为海洋环境保护及可持续发展提供科学依据。

1.   材料与方法

    1.1.   样品采集

  • 2017年11月-12月分别在胶州湾(J1-J11)、崂山近岸海域(L1-L13)以及文昌鱼保护区(W1-W9)设置了33个采样点,站位分布如图1所示。采用彼得逊采泥器采集3个海域表层沉积物,取表层0~3 cm沉积物,用封口袋封装,置于−20 ℃冰箱避光保存待测。测定样品时,每个站位称取20 g左右沉积物样品置于培养皿中,放入烘箱经40 ℃烘干至恒重,研磨后过100 μm孔径筛网,所得干样品用密封袋封装待测。

    Figure 1.  Sampling stations in Qingdao coastal area

  • 1.2.   分析与测定

    1.2.1.   总有机碳(TOC)的测定
  • 总有机碳(total organic carbon,TOC)含量的测定使用德国 Elementar Vario EL cube 元素分析仪进行。首先称取3 g 沉积物干样品于10 mL 离心管中,沿管壁缓慢加入浓度为1 mol/L 的HCl 5 mL,加入 3 mL 超纯水,置于超声波振荡器中振荡15 min,4000 r/min 离心10 min,去除上清液;再加入适量的超纯水,超声振荡15 min,4000 r/min 离心10 min,去除上清液,放入60 ℃烘箱中干燥48 h以上,烘干至恒重后用研钵研磨成粉末,最后在元素分析仪上测定TOC含量。

  • 1.2.2.   总氮(TN)和总磷(TP)的测定
  • 总氮(total nitrogen,TN)和总磷(total phosphorus,TP)的测定采用过硫酸钾氧化法进行[6]。称取10~50 mg 干样品于50 mL 比色管中,用超纯水定容至25 mL,再加入25 mL过硫酸钾与氢氧化钠配制而成的消化液,加盖摇匀后放入高压灭菌锅内,在(120±1)℃条件下消解30 min,取出后冷却至室温。取上清液测定220 nm和275 nm处的吸光值,用以测定TN含量。再取10 mL上清液,加入钼-锑-抗显色剂1 mL,显色30 min 后于紫外可见分光光度计700 nm 波长下测定吸光值,用以测定TP含量。

  • 1.2.3.   生物硅(BSi)的测定
  • 生物硅(bio-silicon,BSi)的测定使用化学连续提取法[7],称取30~50 mg沉积物样品,用3 mL体积分数10%的H2O2处理30 min,加入5 mL 1 mol/L的 HCl,超声振荡30 min,离心去除上清液,将45 ℃烘干至恒重的样品加入10 mL 0.5 mol/L碳酸钠溶液,90 ℃水浴提取5 h,6500 r/min 离心6 min,离心后取2 mL上清液加超纯水稀释至25 mL,用硅钼蓝法测定BSi含量。

    TOC、TN、TP 和BSi的含量分别以 C、N、P 和 Si 占干沉积物的质量百分数表示。采用国家标准近海沉积物样品(GBW 07314)进行样品测定质量控制,将5份标准沉积物样品同时进行各种元素的测定,TOC、TN、TP和BSi测定误差均小于5%。

  • 1.3.   数据处理及图像分析

    1.3.1.   沉积物污染评价
  • 对于沉积物污染评价目前国际上尚未统一标准,而国家标准《海洋沉积物质量》(GB18668-2002)也仅对TOC含量设置了质量标准,因此本文拟采用我国目前通行的两种沉积物标准,用单因子标准指数法对沉积物TOC、TN和TP的污染状况进行评价,单一污染因子的标准指数计算公式如下[8]

    式中:Si 为单项评价指数或标准指数,Si 大于1表示含量超过评价标准值;Ci为评价因子i的实测值;Cs为评价因子i的评价标准值。式中TOC评价标准(2%)采用国家标准《海洋沉积物质量》(GB18668-2002)中的一类标准值,TN(550 mg/kg)和TP(600 mg/kg)的评价标准采用我国《第二次全国海洋污染基线调查技术规程》中的评价标准值。

  • 1.3.2.   图像处理
  • 运用 ArcMap 10.2 中的反距离权重法绘制各生源要素等值分布图。

2.   结果与讨论

    2.1.   青岛近岸海域沉积物生源要素的分布规律

  • 青岛近岸海域TOC含量变化范围为0.21%~1.43%,平均值为0.77%,其中,胶州湾TOC含量变化范围为0.34%~1.34%,平均值为0.82 %;崂山近岸海域TOC为0.44%~1.43%,平均值为0.89 %;文昌鱼保护区TOC为0.21%~0.85%,平均值为0.53%。从TOC的分布规律来看(图2A),胶州湾东北近岸海域以及崂山近岸海域均有一个高值区,分别为胶州湾东北部的J9和崂山头附近的L1站位,在胶州湾从东北向西南呈降低趋势;在崂山近岸海域,崂山头的站位L1附近TOC较高,以L1为中心向西、北两个方向逐渐减少;文昌鱼保护区西北部TOC分布较高,其他位置分布均较低。在3个海域中,崂山近岸海域和胶州湾TOC含量相近,文昌鱼保护区TOC含量较低。

    Figure 2.  Distribution of biogenic elements in surface sediments form Qingdao coast

    青岛近岸海域TN含量变化范围为0.02%~0.13%,平均值为0.09%,其中,胶州湾海域TN含量变化范围为0.05%~0.13%,平均值为0.10%;崂山近岸海域TN为0.03%~0.13%,平均值为0.09%;文昌鱼保护区TN为0.02%~0.10%,平均值为0.07%。TN分布规律与TOC相近(图2B),其中,在胶州湾呈现出从内湾到外湾、从东北向西南的下降趋势;而崂山近岸海域则以L1为高值区,TN含量向两边逐渐下降;在文昌鱼保护区TN则呈现从北至南的下降趋势。同样,胶州湾及崂山近岸海域的TN含量明显高于文昌鱼保护区。

    青岛近岸海域TP含量变化范围均为0.06%~0.15%,平均值为0.12%,3个海域TP含量相近,其中,胶州湾、崂山近岸海域和文昌鱼保护区TP含量的平均值分别为0.12%、0.11%和0.13%。TP的分布规律明显与TOC、TN的分布规律有所不同(图2C),TP的高值区多分布于文昌鱼保护区。胶州湾内湾东北部TP含量较高,从湾内到湾外逐渐下降;崂山近岸海域TP含量分布均匀,并无明显高值区域,崂山头附近海域略高;在文昌鱼保护区东北部和西部分布较高,核心区W7以南分布较低。

    青岛近岸海域BSi含量变化范围为0.26%~0.60%,平均值为0.40%,胶州湾与文昌鱼保护区BSi含量相近,崂山近岸海域相对较低。其中,胶州湾海域BSi含量为0.29%~0.58%,平均值为0.39%;崂山近岸海域BSi为0.26%~0.46%,平均值为0.38%;文昌鱼保护区BSi为0.28%~0.60%,平均值为0.43%。从BSi的分布规律来看(图2D),其中两个高值区分别为胶州湾东北部的J11以及文昌鱼保护区的北部W1,胶州湾BSi含量总体呈现东高西低的水平分布趋势,文昌鱼保护区BSi含量从北至南逐渐下降,而崂山近岸海域整体BSi含量分布较为均匀。

    胶州湾和崂山近岸海域都是青岛市重要的海水养殖区,海水养殖过程中投放的大量蛋白质饵料和养殖动物的代谢产物进入沉积物或悬浮于水中,致使养殖海域沉积物中TOC和TN含量较高。此外,城市污水也是TOC和TN的重要来源,本研究中TOC和TN含量的高值区均为离青岛市区较近的近岸海域。胶州湾是一个半封闭海湾,周围工业发达、人口稠密,工业污染和生活污染较严重,并且胶州湾东部是青岛市的排水口[2],河流携带大量生活和工业废水进入湾内,致使该海域的生源要素含量明显偏高。崂山近岸海域包围着青岛旅游胜地—崂山风景区,崂山头附近有许多度假村和酒店,生活污水的排放导致该海域TOC和TN含量也较高。文昌鱼保护区没有海水养殖,而且入海河流较少,陆源输入较少,因此TOC和TN含量较低。

    BSi的分布规律与其他生源要素有所不同,文昌鱼保护区较高,而崂山近岸海域和胶州湾较低。胶州湾和崂山近岸海域的沉积物中富含有机质,微生物降解作用较为活跃,使包裹在硅质残体周围的有机质能迅速被矿化,从而使沉积物中的硅更容易溶解并释放到上覆水体[9]。此外,随着富营养化程度的加剧,硅已成为胶州湾浮游植物生长的最大限制因素[10],因此尽管有充足的N、P,但是硅限制导致硅藻生产力降低,沉积物中BSi含量随之下降。研究也表明,胶州湾沉积物BSi再生效率可达51%[11],说明沉积物中约一半的BSi可重新溶解释放到上层水体。这些因素导致了胶州湾和崂山近岸海域表层沉积物中BSi含量较低。而文昌鱼保护区沉积物中BSi和TP含量高于富营养化的胶州湾和崂山近岸海域,说明该海域硅藻生物量较高,而硅藻的沉降也导致藻体内BSi和TP沉积于海底,同时该海域沉积物中较低的有机质含量也使BSi和TP的再生率较低。

  • 2.2.   青岛近岸海域沉积物有机质来源分析

  • 海洋沉积物中的有机质主要来源于海源输入和陆源输入两种方式,海源输入是指以海洋藻类为主的生物输入有机质,而陆源输入是指以陆地上的植物为主的生物输入有机质。沉积物中有机质的来源可以通过沉积物中TOC与TN比(C与N的摩尔比)来判断,由于海洋浮游植物富含蛋白质,因此细胞内C/N较低;而陆地植物富含纤维素,蛋白质含量较低,细胞内C/N较海洋藻类更高[12]。一般认为,TOC/TN介于4~10以海源输入为主,在15以上以陆源输入为主,介于10~15则为海源和陆源的混合输入[12]。胶州湾TOC与TN摩尔比为5.65~12.57,平均值为9.40,说明此海域沉积物中有机质以海源输入为主;而崂山近岸海域TOC与TN摩尔比为8.85~15.62,平均值为11.71,沉积物中有机质为陆源和海源混合输入;文昌鱼保护区TOC与TN摩尔比为4.85~10.46,平均值为8.82,沉积物中有机质以海源输入为主。3个海域的TOC与TN摩尔比平均值为10.15,说明青岛近岸海域的表层沉积物中有机质为海源和陆源的混合输入。从TOC与TN摩尔比的分布来看(图3A),胶州湾的东北部较高(>10),湾内其余站位都低于10,说明胶州湾沉积物有机质来源为海源和陆源混合输入,东北部有较高的陆源有机质输入,而湾内其余站位有机质主要来源于浮游植物。在崂山近岸海域,TOC与TN摩尔比较高,平均值大于10,特别是崂山头以西附近地区陆源有机质输入比重较大。文昌鱼保护区TOC与TN摩尔比较低,一般小于10,说明文昌鱼保护区表层沉积物中的有机质主要来源于浮游植物。

    Figure 3.  Distribution of TOC/TN and TOC/BSi in surface sediments from Qingdao coast

    由于海洋沉积物中有机碳比生物硅保存效率低、降解速率快[13],因此沉积物中TOC/BSi 一般小于Redfield值(106∶16=6.625)[14]。本研究3个海域沉积物中TOC/BSi为1.74~9.42,平均值为4.54,也略低于Redfield值,同样说明沉积物中的BSi比TOC更为稳定。胶州湾、崂山近岸海域和文昌鱼保护区TOC/BSi平均值分别为4.99、5.37和2.81。TOC/BSi的高值区主要分布在胶州湾和崂山近岸海域(图3B),说明这两个海域有较高的有机碳输入;而TOC/BSi低值区分布在文昌鱼保护区,反映了文昌鱼保护区沉积物中较高的BSi积累和较低的TOC含量,同时也说明硅藻等浮游植物对该海域总初级生产力贡献较大,与该海域沉积物中TOC与TN摩尔比得出的结论一致。

  • 2.3.   青岛近岸海域沉积物生源要素污染状况及评价

  • 表层沉积物中的有机质是底栖动物的重要食物来源,但当沉积物中TOC、TN、TP含量达到一定浓度后,可能会对底栖生物的生存造成危害[8]。而且,表层沉积物中有机质过多时,有机质分解会导致氧气的消耗以及与这些物质分解相关的有毒副产物(氨和硫化物)的积累,从而导致物种丰富度、丰度和生物量减少[15]。因此,沉积物中TOC、TN和TP 等生源要素含量也可以作为环境污染评价指标。

    根据《海洋沉积物质量》(GB18668-2002)和《第二次全国海洋污染基线调查技术规程》中的评价标准值对沉积物中生源要素进行单一污染因子评价,青岛近岸海域TOC、TN和TP的标准指数见表1。结果显示,3个海域TOC标准指数为0.27~0.45,均小于1,超标率为0,全部符合第一类海洋沉积物质量标准,说明有机质对沉积物环境基本没有构成污染。TN的标准指数为1.27~1.82,处于中等污染水平,其中,胶州湾TN超标率为90.9%,崂山近岸为92.3%,文昌鱼保护区TN污染较轻,超标率为77.8%。TP标准指数为 1.83~2.17,处于中等污染水平,胶州湾和崂山近岸TP超标率与TN一致,文昌鱼保护区为88.9%。结果说明,青岛近岸3个不同功能区海域沉积物中TN和TP平均含量全部超标,具有一定生态风险。

    研究区域TOCTNTP
    标准指数
    平均数
    标准指
    数范围
    超标率/
    (%)
    标准指数
    平均数
    标准指
    数范围
    超标率/
    (%)
    标准指数
    平均数
    标准指
    数范围
    超标率/
    (%)
    胶州湾0.410.17~0.6701.820.98~2.4490.92.001.00~2.5490.9
    崂山近岸海域0.450.22~0.7101.640.61~2.3692.31.830.97~2.4392.3
    文昌鱼保护区0.270.10~0.4201.270.42~1.7777.82.170.99~2.5688.9

    Table 1.  Pollution standard indexes of TOC, TN and TP in surface sediments from Qingdao coast

    与国内其他相邻及相近海域对比(表2),本研究中青岛3个近岸海域的TOC、TN、TP含量均高于远离海岸带的南黄海海域[16],这说明人类活动对沉积物生源要素含量有较大影响,而BSi含量则处于中等水平。胶州湾和崂山近岸海域的TOC含量与同为养殖海域的广东拓林湾和粤西海域相当,明显高于其他海域,说明海水养殖对沉积物中有机质含量有较大影响。青岛近岸海域的TN含量与国内其他海域相比处于中等水平,较长江口、黄河口及邻近海域高,主要是因为青岛近岸海域更靠近生活区,受岸上大量生活污水排放的影响,但低于拓林湾和粤西海域这两个海水养殖区域。

    研究区域w/(%)
    TOCTNTPBSi采样时间参考文献
    胶州湾0.820.100.1210.392017本研究
    崂山近岸海域0.890.090.1130.382017本研究
    文昌鱼保护区0.530.070.1270.432017本研究
    南黄海0.480.070.024/2007[16]
    胶州湾0.07~0.450.16~0.480.17~0.311.11~2.172003[4]
    胶州湾0.52~0.960.05~0.080.027~0.0521.82~3.472009[5]
    胶州湾///0.26~0.422015[17]
    渤海中南部0.08~0.90.01~0.11/0.1~1.12007[13]
    长江口及邻近海域0.320.030.060.772007[18]
    黄河口及邻近海域0.460.04//2007[19]
    广东柘林湾1.090.190.052.222008[20]
    粤西海域0.740.160.024/2007[7]

    Table 2.  Comparison of average concentration of biogenic elements in this study with other Chinese coastal areas

    青岛近岸海域TP含量均高于国内其他海域(表2),说明青岛近岸海域P污染较为严重,研究表明,青岛市86%的排污口存在超标排放现象,并且超标污染物主要为TP[2],大量含P污水的排放导致青岛近岸海域沉积物中TP污染较高。胶州湾的TP含量发生了显著变化,2003年沉积物中TP含量为0.22%[4],2009年下降到0.04%[5],2017年又上升到0.12%(本研究)。20世纪末至21世纪初是环胶州湾地区工农业迅速发展的时期,而当时污水处理和排放的各种治理和管理措施不完善,导致2003年沉积物中TP污染较为严重。自2004年起施行《山东省海洋环境保护条例》以来,严控沿岸污水排放,近岸海域环境得到有效改善[2]。但随着胶州湾开发和利用程度的持续增加,其环境质量下降,胶州湾沿岸还分布许多排污口,随着排污量的不断增加,到2011年青岛市已有86%的排污口存在超标排放TP的现象[2],造成沉积物中TP含量出现回升。

    近年来,胶州湾沉积物的BSi含量呈明显下降趋势,在2003年[4]和2009年[5]的两次调查中,BSi含量均超过1%,2009年BSi含量最高(3.47%)[5]。随后在2015年的调查中,BSi含量急剧下降至0.5%以下[14],而本研究中3个海域BSi的平均含量为0.4%左右(表2),说明胶州湾海域硅藻生产力呈明显下降趋势。研究表明,近年来硅已成为胶州湾浮游植物生长的限制因子,并导致浮游植物生物多样性下降、甲藻等非硅藻类生物量上升、有毒有害赤潮发生频率呈增加趋势 [21-22]。此外,自2007年以来,青岛近岸海域连续多年遭受由浒苔引起的绿潮灾害,而大面积绿潮的发生也会对硅藻的生长产生一定的抑制作用,造成硅藻生物量下降[23]。胶州湾是重要的菲律宾蛤仔养殖区, 蛤仔的生物扰动可使硅酸盐从沉积物向水体转移,促进了Si的再生作用,进一步导致沉积物中BSi含量的下降[24]

3.   结 论
  • (1)青岛近岸海域表层沉积物中TOC含量为0.21%~1.43%,TN含量为0.02%~0.13%,TP含量为0.06%~0.15%,BSi含量为0.26%~0.60%。胶州湾和崂山近岸海域TOC和TN较高,文昌鱼保护区TP和BSi较高,胶州湾沉积物中BSi含量呈显著下降趋势。

    (2)胶州湾生源要素的分布规律总体呈现从内湾到外湾、从东北向西南的下降趋势;崂山近岸海域生源要素则以崂山头为中心,向两边递减;文昌鱼保护区生源要素在北部靠近市区处含量较高。

    (3)根据TOC与TN摩尔比得出,胶州湾和文昌鱼保护区有机质主要为海源输入,而崂山近岸海域沉积物中有机质为海源和陆源混合输入。TOC/BSi均低于Redfield值,说明有机质的分解速率高于BSi的溶解速率。

    (4)通过生源要素污染评价得出,青岛近岸海域TOC污染程度较低,而TP污染较为严重,总体来说文昌鱼保护区的污染程度较轻。

Reference (24)

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